發(fā)布時間：2017-08-14 04:01

  本文關鍵詞：離子液體吸收氣體的預測型熱力學模型及實驗研究

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【摘要】：本文在研究離子液體低溫下捕集合成氣中CO2的基礎上,考察了在離子液體中加入ZIFs后對體系耦合吸收吸附CO2及CO過程的強化作用。本文首先合成了ZIF-7和ZIF-8兩種金屬-有機骨架材料,并對材料進行XRD表征,考察產(chǎn)品的物相、結構是否與標準物質一致,驗證實驗合成方法的準確性。使用GCMC方法在Materials Studio軟件包上模擬計算C02及CO在ZIFs中的吸附等溫線,并與文獻數(shù)據(jù)進行對比,確定本文所選晶胞、力場及相關參數(shù)的準確可靠性。本文采用等體積飽和法測量了在溫度298.2K下,C02在[BMIM][BF4]中的溶解度,以及在溫度293.2 K下,CO在[BMIM][BF4]中的溶解度,并將實驗結果與在相同條件下的文獻值進行對比,實驗值與文獻值的平均相對誤差分別為5.35%、8.76%,確定了實驗方法的準確性。實驗測量了溫度范圍243.2-298.2 K,壓力范圍0-35 bar下,CO2(CO)在離子液體[BMIM][BF4]中的溶解度,并用UNIFAC模型預測實驗結果,實驗值與預測值的平均相對誤差分別為7.98%、5.01%,驗證了UNIFAC模型在低溫下對ILs吸收CO2(CO)溶解度預測的準確性。本文測量了溫度范圍243.2-298.2 K,壓力范圍0-35 bar下,CO2在[BMIM][BF4]+ZIF-7(WZIF-7=0.05,0.10)和[BMIM][BF4]+ZIF-8(WZIF-8=0.05,0.10)體系下的溶解度,以及CO在[BMIM][BF4]+ZIF-7(WZIF-7=0.05, 0.10,0.15)(?)口[BMIM][BF4]+ZIF-8(wZIF-8=0.05,0.10,0.15)體系下的溶解度。實驗結果表明,ZIF-8的加入增大了ILs吸收CO2的溶解度,隨著添加ZIF-8的質量分數(shù)越大,CO2在ILs+ZIF-8中的溶解度越大,其強化吸收的效果越明顯；ZIF-7在低壓下隨著質量分數(shù)的增大,CO2在ILs+ZIF-7中的溶解度增大,而當實驗壓力較高時,ZIF-7的加入反而抑制了ILs吸收CO2的效果。由于CO在ILs中的溶解度遠低于其在ZIFs中的吸附量,因此ZIFs的加入顯著的增大了ILs吸收CO的溶解度。利用杠桿規(guī)則分別將UNIFAC模型預測ILs-CO2(CO)體系的氣體溶解度與GCMC方法計算ZIFs-CO2(CO)體系的氣體吸附模擬值線性擬合后,并將預測值與實驗值對比,實驗結果符合杠桿規(guī)則的預測,表明在耦合吸收吸附過程中ILs與ZIFs之間并無協(xié)同作用產(chǎn)生,而是各自發(fā)揮吸收和吸附的效果。
【關鍵詞】：離子液體 金屬-有機骨架材料 UNIFAC模型 GCMC CO_2 CO
【學位授予單位】：北京化工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：X701;O645.1
【目錄】：

• 摘要4-6
• ABSTRACT6-14
• 符號說明14-16
• 第一章 文獻綜述16-28
• 1.1 研究背景16-18
• 1.1.1 全球氣候變暖的危害16
• 1.1.2 二氧化碳的簡介16-17
• 1.1.3 二氧化碳捕集的方法17-18
• 1.1.3.1 吸收法17
• 1.1.3.2 吸附法17-18
• 1.1.3.3 膜分離法18
• 1.2 離子液體的簡介和應用18-21
• 1.2.1 離子液體的簡介18-19
• 1.2.2 離子液體的應用19-21
• 1.2.2.1 氣體的吸收與分離19-20
• 1.2.2.2 其它領域的應用20-21
• 1.3 金屬-有機骨架材料的研究進展21-23
• 1.3.1 金屬-有機骨架材料的簡介21-22
• 1.3.1.1 含羧基配體的MOFs21-22
• 1.3.1.2 含氮雜環(huán)配體的MOFs22
• 1.3.2 金屬-有機骨架材料的合成方法22-23
• 1.4 相平衡理論23-26
• 1.4.1 相平衡的測定方法23-24
• 1.4.2 相平衡的計算方法24-26
• 1.4.2.1 van der Waals方程24-25
• 1.4.2.2 R-K方程25
• 1.4.2.3 SRK方程25-26
• 1.4.2.4 P-R方程26
• 1.5 課題的意義及內容26-28
• 1.5.1 課題的意義26-27
• 1.5.2 課題的內容27-28
• 第二章 預測型熱力學模型28-36
• 2.1 UNIFAC模型28-31
• 2.1.1 UNIFAC模型簡介28-29
• 2.1.2 基團拆分方法29-30
• 2.1.3 氣體溶解度的UNIFAC模型預測30
• 2.1.4 UNIFAC模型相互作用參數(shù)30-31
• 2.2 ZIFs吸附氣體的模擬方法31-34
• 2.2.1 巨正則系綜蒙特卡洛法31
• 2.2.2 ZIFs的結構模型31-32
• 2.2.3 力場參數(shù)及模擬細節(jié)32-33
• 2.2.4 GCMC方法的驗證33-34
• 2.3 本章小結34-36
• 第三章 實驗方法36-44
• 3.1 ZIFs的合成與表征36-39
• 3.1.1 實驗原料及儀器36
• 3.1.2 ZIFs的合成方法36-37
• 3.1.2.1 ZIF-7的合成步驟36-37
• 3.1.2.2 ZIF-8的合成步驟37
• 3.1.3 ZIFs的表征37-39
• 3.1.3.1 XRD表征37-39
• 3.2 實驗步驟和分析方法39-42
• 3.2.1 實驗原料和儀器39-40
• 3.2.2 實驗裝置40
• 3.2.3 實驗步驟40-41
• 3.2.4 實驗分析方法41-42
• 3.3 本章小結42-44
• 第四章 ILs與ZIFs耦合吸收吸附CO_2研究44-58
• 4.1 實驗可靠性分析44-45
• 4.2 ILs吸收CO_2的結果與分析45-47
• 4.3 ZIFs吸附CO_2的結果與分析47-48
• 4.4 ILs-ZIFs吸收吸附捕集CO_248-55
• 4.5 本章小結55-58
• 第五章 ILs與ZIFs耦合吸收吸附CO研究58-72
• 5.1 ILs吸收CO的結果與分析58-59
• 5.2 ZIFs吸附CO的結果與分析59-61
• 5.3 ILs-ZIFs吸收吸附捕集CO61-70
• 5.4 本章小結70-72
• 第六章 結論72-74
• 參考文獻74-80
• 致謝80-82
• 研究成果及發(fā)表的學術論文82-84
• 作者和導師簡介84-85
• 附件85-86

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本文編號：670606