發(fā)布時(shí)間：2017-08-13 22:20

  本文關(guān)鍵詞：雙金屬催化劑催化乙炔選擇加氫反應(yīng)的研究

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【摘要】：乙烯是一種重要的化工原料,中國(guó)的乙烯進(jìn)口依賴(lài)度很高,作為一個(gè)煤炭產(chǎn)量大國(guó),有大量低廉的乙炔產(chǎn)生,用乙炔選擇加氫制備乙烯是一個(gè)擺脫對(duì)國(guó)外乙烯依賴(lài)的有效途徑,具有很好的工業(yè)前景。單金屬催化劑作為乙炔加氫催化劑具有很大的缺點(diǎn),單金屬鈀催化劑與單金屬鎳催化劑具有較高的乙炔轉(zhuǎn)化率,但是乙烯的選擇性較差,單金屬銅催化劑具有較高的乙烯選擇性,但是乙炔轉(zhuǎn)化率很低。本文考察了鈀銅雙金屬催化劑在乙炔選擇加氫過(guò)程中的催化性能。銅作為一種活性組分,具有加氫活性；作為助催化劑,具有增強(qiáng)乙烯選擇性的作用。鈀催化劑中引入第二組分銅,催化性能良好,研究了不同的銅和鈀含量對(duì)催化劑催化性能的影響,并探究了鈀銅雙金屬催化劑具有高活性的原因。結(jié)果表明,鈀銅雙金屬催化劑維持乙炔的轉(zhuǎn)化率在較高的水平上,并大大增加了乙烯的選擇性,具有優(yōu)良的催化性能,乙炔轉(zhuǎn)化率達(dá)到100%,乙烯選擇性達(dá)到90%。工業(yè)上大量使用鈀基催化劑,成本很高。銅鎳雙金屬催化劑被認(rèn)為是最有可能替代鈀基催化劑的催化劑體系,本文采用多種制備方法,制備了以粗孔硅膠和三氧化二鋁為載體的銅鎳雙金屬催化劑�？疾旄鞔呋瘎┑拇呋阅�,溶膠凝膠法(sol-gel)及水熱法銅鎳催化劑活性很低,用共沉淀法制備的CuNi/SiO2(cp)催化劑、浸漬法制備的CuNi/Al2O3(im)催化劑及共沉淀法制備的CuNi/Al2O3(cp)催化劑具有較高的催化性能。對(duì)粗孔硅膠為載體的銅鎳催化劑來(lái)說(shuō),共沉淀法制備的催化劑比浸漬法制備的催化劑活性提高很多,200℃下,氫炔比為4,空速為24000 cm3·gcat-1·h-1時(shí),乙炔轉(zhuǎn)化率從30%升至93%,大大提升了催化劑的反應(yīng)活性,乙烯選擇性只是略有下降,維持在80%左右,表現(xiàn)出了與貴金屬鈀基催化劑相當(dāng)?shù)拇呋阅?具有廣泛的工業(yè)前景。
【關(guān)鍵詞】：乙炔 選擇加氫 雙金屬 Pd-Cu Cu-Ni
【學(xué)位授予單位】：北京化工大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-16
• 第一章 緒論16-26
• 1.1 乙炔選擇加氫工藝簡(jiǎn)介16-19
• 1.1.1 煤化工領(lǐng)域中的應(yīng)用16-17
• 1.1.2 石油化工領(lǐng)域中的應(yīng)用17-19
• 1.2 乙炔選擇加氫反應(yīng)機(jī)理19-20
• 1.2.1 動(dòng)力學(xué)反應(yīng)機(jī)理19
• 1.2.2 熱力學(xué)反應(yīng)機(jī)理19-20
• 1.3 乙炔加氫反應(yīng)催化劑20-24
• 1.3.1 載體的研究20-21
• 1.3.2 催化劑活性組分的研究21-24
• 1.4 本課題的立題依據(jù)及意義24
• 1.5 主要研究?jī)?nèi)容24-26
• 第二章 實(shí)驗(yàn)內(nèi)容與研究方法26-32
• 2.1 實(shí)驗(yàn)原料與儀器26-27
• 2.2 催化劑制備27-29
• 2.2.1 單金屬催化劑的制備27-28
• 2.2.2 鈀銅催化劑的制備28
• 2.2.3 銅鎳催化劑的制備28-29
• 2.3 反應(yīng)裝置和催化劑活性評(píng)價(jià)29-30
• 2.4 催化劑的表征方法30-32
• 2.4.1 X射線衍射30-31
• 2.4.2 氫氣程序升溫還原(H_2-TPR)31
• 2.4.3 透射電鏡31
• 2.4.4 原位紅外光譜(IN SITU DRIFTS)31-32
• 第三章 Pd-Cu催化劑催化乙炔加氫的研究32-54
• 3.1 引言32
• 3.2 單金屬銅和鈀催化劑的活性評(píng)價(jià)32-35
• 3.2.1 溫度對(duì)單金屬銅催化劑催化性能的影響32-33
• 3.2.2 載體對(duì)單金屬銅催化劑催化性能的影響33-34
• 3.2.3 溫度對(duì)單金屬鈀催化劑催化性能的影響34-35
• 3.3 鈀銅雙金屬催化劑的活性評(píng)價(jià)35-46
• 3.3.1 載體對(duì)催化性能的影響35-36
• 3.3.2 銅的質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)催化性能的影響36-39
• 3.3.3 鈀的質(zhì)量分?jǐn)?shù)對(duì)催化性能的影響39-41
• 3.3.4 空速對(duì)催化性能的影響41-43
• 3.3.5 氫炔比對(duì)催化性能的影響43-46
• 3.4 鈀銅催化劑的表征46-51
• 3.4.1 催化劑的H_2-TPR分析46-48
• 3.4.2 催化劑的XRD分析48-50
• 3.4.3 催化劑的TEM分析50
• 3.4.4 催化劑的原位紅外光譜(IN SITU DRIFTS)分析50-51
• 3.5 本章小結(jié)51-54
• 第四章 Cu-Ni催化劑催化乙炔加氫的研究54-70
• 4.1 引言54
• 4.2 單金屬鎳催化劑的活性評(píng)價(jià)54-55
• 4.3 雙金屬銅鎳催化劑的活性評(píng)價(jià)55-63
• 4.3.1 不同制備方法對(duì)銅鎳催化劑催化性能的影響55-57
• 4.3.2 溫度對(duì)催化性能的影響57-59
• 4.3.3 氫炔比對(duì)催化性能的影響59-61
• 4.3.4 空速對(duì)催化性能的影響61-63
• 4.4 銅鎳催化劑的表征63-68
• 4.4.1 催化劑的H_2-TPR分析63-67
• 4.4.2 催化劑的XRD分析67-68
• 4.4.3 催化劑的TEM分析68
• 4.5 本章小結(jié)68-70
• 第五章 總結(jié)與展望70-72
• 5.1 總結(jié)70
• 5.2 論文創(chuàng)新點(diǎn)70-71
• 5.3 研究展望71-72
• 參考文獻(xiàn)72-78
• 致謝78-80
• 作者及導(dǎo)師介紹80-81
• 附件81-82

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