本文關(guān)鍵詞：鈣鈦礦型混合離子電子導(dǎo)體制備及其催化熱解木質(zhì)素性能的研究

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【摘要】：木質(zhì)素是地球上僅次于纖維素的第二大可再生生物質(zhì)資源。然而,絕大部分被用作廉價(jià)燃料燒掉、廢棄堆積或排到河流,不但嚴(yán)重污染環(huán)境,更造成了資源的極大浪費(fèi)。僅有不足2%用于生產(chǎn)膠黏劑、防銹劑、染料分散劑、稀釋劑、表面活性劑等高附加值產(chǎn)品,所以木質(zhì)素高效利用程度低是目前存在的一個(gè)重要問題。本課題首先采用固相法和溶膠凝膠法兩種方法來制備鈣鈦礦混合離子電子導(dǎo)體LaTix Fe1-xO3催化劑,通過XRD、FTIR和SEM表征,考察了含量,合成方法和溫度對鈣鈦礦混合離子電子導(dǎo)體催化劑LaTixFe1-x O3的結(jié)構(gòu)和形貌的影響,然后以甘蔗渣木質(zhì)素為原料,以固相法制備的LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3和LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3?Fe_2O_3為催化劑,在固定床反應(yīng)器上催化熱解木質(zhì)素,來獲得高附加值液相芳基產(chǎn)物。通過液相產(chǎn)物的產(chǎn)率和催化劑反應(yīng)后的結(jié)構(gòu)與形貌考察了催化劑的催化活性和催化劑的循環(huán)利用。采用FTIR、GC-MS對液相產(chǎn)物進(jìn)行了成分分析。研究得到的結(jié)果如下:(1)固相法和溶膠凝膠法合成的鈣鈦礦催化劑LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3具備良好的正交鈣鈦礦型結(jié)構(gòu)。與溶膠凝膠法相比,固相法合成的鈣鈦礦相純度較低,有La2O3雜峰,但其產(chǎn)量高,可作為后續(xù)實(shí)驗(yàn)的催化劑制備方法。其制備催化劑的最佳焙燒溫度為1000℃。(2)熱重分析結(jié)果表明,木質(zhì)素失重主要發(fā)生在180-500℃。綜合考慮熱解效率和液體產(chǎn)物產(chǎn)率最大化,選取催化熱解溫度為500℃。(3)以鈣鈦礦混合離子電子導(dǎo)體LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3為催化劑,在固定床反應(yīng)器上催化熱解甘蔗渣木質(zhì)素,LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3催化劑可以有效地為催化木質(zhì)素?zé)峤夥磻?yīng)提供晶格氧。1:1(質(zhì)量比)的木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)品產(chǎn)量更高且具有更好的選擇性,并且反應(yīng)后LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3催化劑具有良好的穩(wěn)定性。其液相產(chǎn)物中芳基類化合物選擇性可達(dá)41.55%,收率可達(dá)73.75mg/g木質(zhì)素。(4)相同條件下,催化劑Fe_2O_3、LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3、Fe_2O_3?LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3催化氧化木質(zhì)素時(shí),發(fā)現(xiàn)Fe_2O_3?LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3具有更好的催化氧化性能。其液相產(chǎn)物中芳基化合物選擇性可高達(dá)53.89%,并且芳基化合物收率可高達(dá)132.03mg/g木質(zhì)素。(5)固相法合成的催化劑Fe_2O_3·LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3進(jìn)行催化熱解木質(zhì)素后,Fe_2O_3被木質(zhì)素還原,經(jīng)過氧化反應(yīng)后,其晶相可保持不變,證實(shí)復(fù)合催化劑具有良好的穩(wěn)定性和反應(yīng)活性,達(dá)到循環(huán)利用目的。三次氧化循環(huán)后液相產(chǎn)物產(chǎn)率仍可達(dá)到17.52%。
【關(guān)鍵詞】：固相法 鈣鈦礦 混合離子電子 木質(zhì)素 催化熱解
【學(xué)位授予單位】：東北石油大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36;O636.2
【目錄】：

• 摘要4-5
• ABSTRACT5-7
• 創(chuàng)新點(diǎn)摘要7-10
• 第一章 文獻(xiàn)綜述10-29
• 1.1 鈣鈦礦混合離子電子導(dǎo)體概述10
• 1.2 鈣鈦礦型混合離子電子導(dǎo)體制備方法10-15
• 1.2.1 固相反應(yīng)法10-11
• 1.2.2 共沉淀法11-12
• 1.2.3 溶膠凝膠法12-13
• 1.2.4 水熱合成法13
• 1.2.5 自燃燒法13-14
• 1.2.6 模板劑法14-15
• 1.3 鈣鈦礦型混合離子電子導(dǎo)體的應(yīng)用15-26
• 1.3.1 鈣鈦礦型混合離子電子導(dǎo)體在能源轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用15-19
• 1.3.2 鈣鈦礦型混合離子電子導(dǎo)體在污染物處理中的應(yīng)用19-26
• 1.4 本研究的立題依據(jù)、目的和意義26-28
• 1.4.1 課題來源26
• 1.4.2 課題背景26-27
• 1.4.3 研究目的與意義27-28
• 1.5 研究內(nèi)容與方法28-29
• 1.5.1 研究內(nèi)容與工藝流程28
• 1.5.2 研究方案與技術(shù)路線28-29
• 第二章 鈣鈦礦混合離子電子導(dǎo)體催化劑的制備29-38
• 2.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器29-30
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品29-30
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器30
• 2.2 鈣鈦礦混合離子電子導(dǎo)體催化劑LaTi_xFe_(1-x)O_3的制備30-31
• 2.2.1 固相法30
• 2.2.2 溶膠凝膠法30-31
• 2.3 鈣鈦礦混合離子電子導(dǎo)體的表征方法31-32
• 2.3.1 X射線衍射（XRD）技術(shù)31
• 2.3.2 表面形貌測定技術(shù)31-32
• 2.3.3 傅里葉紅外光譜（FTIR）分析技術(shù)32
• 2.4 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析32-37
• 2.4.1 不同配比的影響32-35
• 2.4.2 不同制備方法的影響35-36
• 2.4.3 不同焙燒溫度的影響36-37
• 2.5 本章小結(jié)37-38
• 第三章 鈣鈦礦混合離子電子導(dǎo)體催化劑LaTi_(0.2)Fe_(0.8)O_3催化熱解木質(zhì)素性能的研究38-47
• 3.1 實(shí)驗(yàn)藥品和儀器38-39
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)藥品38-39
• 3.1.2 實(shí)驗(yàn)儀器39
• 3.2 熱解實(shí)驗(yàn)步驟39
• 3.3 催化熱解的結(jié)果和分析39-46
• 3.3.1 木質(zhì)素的表征39-41
• 3.3.2 熱重分析41-42
• 3.3.3 產(chǎn)物分析42-46
• 3.4 本章小結(jié)46-47
• 第四章 Fe_2O_3/La Ti_(0.2)Fe_(0.8)O_3復(fù)合催化劑催化氧化木質(zhì)素性能研究47-58
• 4.1 儀器和藥品47-48
• 4.1.1 藥品47
• 4.1.2 儀器47-48
• 4.2 實(shí)驗(yàn)步驟48
• 4.2.1 復(fù)合催化劑的制備48
• 4.2.2 固定床反應(yīng)過程48
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與分析48-57
• 4.3.1 催化劑的表征48-49
• 4.3.2 產(chǎn)物分析49-57
• 4.4 本章小結(jié)57-58
• 結(jié)論58-59
• 參考文獻(xiàn)59-69
• 攻讀碩士學(xué)位期間的科研成果69-71
• 致謝71-72

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1 魯雄剛,李福q，

本文編號：669190