本文關(guān)鍵詞：基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒的生物傳感新方法

  更多相關(guān)文章： 上轉(zhuǎn)換納米顆粒 二氧化錳納米片 雙氧水 葡萄糖 有機(jī)磷 抗壞血酸

【摘要】：稀土上轉(zhuǎn)換納米顆粒(UCNPs)是新一代生物發(fā)光標(biāo)記物,與傳統(tǒng)有機(jī)熒光染料及量子點(diǎn)相比,它具有許多特殊優(yōu)點(diǎn),如：激發(fā)光能量低、背景低、發(fā)光強(qiáng)度高且穩(wěn)定、發(fā)射波長可通過控制其組成進(jìn)行調(diào)節(jié)等,這些優(yōu)點(diǎn)使上轉(zhuǎn)換熒光納米顆粒在生物檢測領(lǐng)域有非常廣闊的應(yīng)用前景。目前,上轉(zhuǎn)換納米顆粒主要是通過構(gòu)建熒光共振能量轉(zhuǎn)移(FRET)體系用于生物檢測中,其中上轉(zhuǎn)換納米顆粒是能量供體,有機(jī)染料、碳納米顆粒、納米金、石墨烯、聚苯二胺聚合物等是能量受體,但是這種FRET傳感器合成步驟繁瑣,部分受體還具有一定的毒性,這限制了上轉(zhuǎn)換納米顆粒在生物傳感中的應(yīng)用。針對(duì)這一問題,本論文選擇無毒且生物相容性好二氧化錳納米片作為能量受體,通過二氧化錳納米片與上轉(zhuǎn)換納米顆粒之間簡單的靜電吸附作用合成了二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒的FRET傳感器,這種合成步驟簡便�；诖�,本文圍繞新型的二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒傳感器開展了以下三個(gè)方面的工作：1、基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒用于雙氧水(H202)和血糖的檢測。其原理為：首先通過溶劑熱法合成疏水性的NaYF4:Yb,Tm/NaYF4上轉(zhuǎn)換納米顆粒,再利用表面配體氧化法使轉(zhuǎn)換納米顆粒溶于水,然后通過與二氧化錳納米片的靜電吸附作用得到二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒(MnO_2-UCNPs)。因?yàn)镸nO_2納米片在250 nm至500 nm處的紫外吸收與上轉(zhuǎn)換納米顆粒的藍(lán)光發(fā)射重疊,導(dǎo)致上轉(zhuǎn)換熒光被MnO_2納米片猝滅。當(dāng)MnO_2-UCNPs遇到H202時(shí),MnO_2被還原成Mn2+而從上轉(zhuǎn)換納米顆粒的表面解離下來,上轉(zhuǎn)換納米顆粒的熒光恢復(fù)。通過上轉(zhuǎn)換納米顆粒在450 nm處熒光信號(hào)變化實(shí)現(xiàn)對(duì)H202的分析檢測,線性響應(yīng)范圍分別為5-150 μM和180-350 μM,檢測下限為0.9μM。又因?yàn)樵谘鯕獯嬖诘臈l件下,葡萄糖在葡萄糖氧化酶催化作用下生成H202,所以這個(gè)傳感器也可用于葡萄糖的檢測。通過上轉(zhuǎn)換納米顆粒在450 nm熒光信號(hào)變化可實(shí)現(xiàn)葡萄糖的分析檢測,線性響應(yīng)范圍分別為5-230μM和250-400 μM,檢測下限為3.7 μM。同時(shí),這種方法用于對(duì)人體血清或者全血樣品的檢測有很高的靈敏性。2、基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒用于有機(jī)磷的檢測。其原理為：硫代乙酰膽堿在乙酰膽堿酯酶的催化作用下生成硫代膽堿,生成的硫代膽堿將MnO_2-UCNPs中的MnO_2還原成Mn2+,使MnO_2納米片從上轉(zhuǎn)換納米顆粒的表面解離下來,上轉(zhuǎn)換納米顆粒的熒光得到恢復(fù)。但是在有機(jī)磷存在的條件下,有機(jī)磷抑制乙酰膽堿酯酶的活性,使生成的硫代膽堿減少,抑制上轉(zhuǎn)換納米顆粒熒光恢復(fù)。通過上轉(zhuǎn)換納米顆粒在450 nm熒光信號(hào)變化可實(shí)現(xiàn)對(duì)氧磷、馬拉硫磷的高靈敏檢測,檢測下限分別為0.0199 ng mL-1、0.072 μg mL-1。3、基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒用于抗壞血酸的檢測。其原理為：抗壞血酸與MnO_2發(fā)生氧化還原反應(yīng)使MnO_2-UCNPs中的MnO_2還原成Mn2+,從上轉(zhuǎn)換納米顆粒的表面解離下來,上轉(zhuǎn)換納米顆粒的熒光恢復(fù)。通過上轉(zhuǎn)換納米顆粒在450 nm熒光信號(hào)變化實(shí)現(xiàn)對(duì)抗壞血酸的分析檢測,線性響應(yīng)范圍為100-300μM,檢測下限為95.69 μM。
【關(guān)鍵詞】：上轉(zhuǎn)換納米顆粒 二氧化錳納米片 雙氧水 葡萄糖 有機(jī)磷 抗壞血酸
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O657.3
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-12
• 第1章 緒論12-24
• 1.1 上轉(zhuǎn)換納米材料的簡介12-13
• 1.2 上轉(zhuǎn)換納米材料的制備13-15
• 1.2.1 熱分解法13-14
• 1.2.2 水熱和溶劑熱合成法14-15
• 1.3 上轉(zhuǎn)換納米材料的表面修飾15-19
• 1.3.1 表面配體氧化法15
• 1.3.2 表面配體交換法15-16
• 1.3.3 表面配體消除法16-17
• 1.3.4 層層組裝法17
• 1.3.5 兩親聚合物包覆法17-18
• 1.3.6 表面硅烷化法18-19
• 1.4 轉(zhuǎn)換納米材料在生物傳感中的應(yīng)用19-22
• 1.4.1 上轉(zhuǎn)換納米材料在熒光檢測中的應(yīng)用19-20
• 1.4.2 上轉(zhuǎn)換納米材料在光學(xué)成像中的應(yīng)用20
• 1.4.3 上轉(zhuǎn)換納米材料在光調(diào)控治療中的應(yīng)用20-21
• 1.4.4 上轉(zhuǎn)換納米材料在藥物釋放治療中的應(yīng)用21-22
• 1.5 本文構(gòu)思22-24
• 第2章 基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒用于H_2O_2和血糖的檢測24-39
• 2.1 前言24-25
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分25-28
• 2.2.1 試劑和儀器25
• 2.2.2 NaYF_4：Yb,Tm上轉(zhuǎn)換納米顆粒的合成25-26
• 2.2.3 NaYF_4：Yb,Tm/NaYF_4上轉(zhuǎn)換納米顆粒的合成26
• 2.2.4 水溶性NaYF_4：Yb,Tm/NaYF_4上轉(zhuǎn)換納米顆粒的合成26-27
• 2.2.5 MnO_2納米片修飾的NaYF_4：Yb,Tm/NaYF_4上轉(zhuǎn)換納米顆粒的合成27
• 2.2.6 H_2O_2的檢測27
• 2.2.7 葡萄糖的檢測27
• 2.2.8 乳酸的檢測27
• 2.2.9 驗(yàn)證MnO_2與H_2O_2發(fā)生氧化還原反應(yīng)生成Mn~(2+)27-28
• 2.3 結(jié)果與討論28-38
• 2.3.1 基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒用于H_2O_2和血糖的檢測原理28
• 2.3.2 OA-UCNPs和MnO_2-UCNPs納米顆粒的表征28-30
• 2.3.3 OA-UCNPs和MnO_2-UCNPs納米顆粒的光譜分析30-31
• 2.3.4 探究UCNPs對(duì)MnO_2的響應(yīng)31-32
• 2.3.5 培育溫度和時(shí)間的優(yōu)化32-33
• 2.3.6 基于MnO_2-UCNPs傳感器用于H_2O_2的檢測33-34
• 2.3.7 基于MnO_2-UCNPs傳感器用于葡萄糖的檢測34-35
• 2.3.8 MnO_2-UCNPs傳感器的選擇性考察35-36
• 2.3.9 MnO_2-UCNPs傳感器用于實(shí)際樣品的檢測36-37
• 2.3.10 基于MnO_2-UCNPs傳感器用于乳酸的檢測37-38
• 2.4 小結(jié)38-39
• 第3章 基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒用于有機(jī)磷的檢測39-47
• 3.1 前言39-40
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分40-41
• 3.2.1 試劑和儀器40-41
• 3.2.2 MnO_2-UCNPs傳感器的制備41
• 3.2.3 對(duì)氧磷的檢測41
• 3.2.4 馬拉硫磷的檢測41
• 3.3 結(jié)果與討論41-46
• 3.3.1 基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒用于有機(jī)磷的檢測原理41-42
• 3.3.2 探究UCNPs對(duì)MnO_2的響應(yīng)42
• 3.3.3 硫代乙酰膽堿和乙酰膽堿酯酶濃度的優(yōu)化42-43
• 3.3.4 培育時(shí)間的優(yōu)化43-44
• 3.3.5 基于MnO_2-UCNPs傳感器用于對(duì)氧磷的檢測44
• 3.3.6 基于MnO_2-UCNPs傳感器用于馬拉硫磷的檢測44-45
• 3.3.7 MnO_2-UCNPs傳感器的選擇性考察45-46
• 3.4 小結(jié)46-47
• 第4章 基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒用于抗壞血酸的檢測47-51
• 4.1 前言47
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分47-48
• 4.2.1 試劑和儀器47-48
• 4.2.2 MnO_2-UCNPs傳感器的制備48
• 4.2.3 抗壞血酸的檢測48
• 4.3 結(jié)果與討論48-50
• 4.3.1 基于二氧化錳納米片修飾的上轉(zhuǎn)換納米顆粒用于抗壞血酸的檢測原理48-49
• 4.3.2 探究UCNPs對(duì)MnO_2的響應(yīng)49
• 4.3.3 培育時(shí)間的優(yōu)化49-50
• 4.3.4 基于MnO_2-UCNPs傳感器用于抗壞血酸的檢測50
• 4.4 小結(jié)50-51
• 結(jié)論51-52
• 參考文獻(xiàn)52-58
• 附錄A 攻讀學(xué)位期間發(fā)表的論文58-59
• 致謝59

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本文編號(hào)：666800