本文關(guān)鍵詞：穩(wěn)定金屬有機(jī)骨架材料的合成與功能應(yīng)用研究

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【摘要】：金屬有機(jī)骨架材料(MOFs),也稱多孔配位聚合物(PCPs),在近二十年來已成為一類非常熱門的多孔材料。這不僅是由于其很好的結(jié)構(gòu)可剪裁性、多樣性以及超高的比表面積,而且源于其在不同領(lǐng)域的潛在應(yīng)用,比如氣體儲(chǔ)存與分離,傳感,催化,藥物輸運(yùn)等等。然而,MOFs穩(wěn)定性問題被認(rèn)為是限制其實(shí)際應(yīng)用的最主要障礙之一。針對(duì)大多數(shù)MOFs在空氣中或水中不穩(wěn)定這一重要科學(xué)問題,本論文主要圍繞MOFs的穩(wěn)定性來開展相關(guān)研究工作。1.后合成修飾提高M(jìn)OFs的濕氣/水穩(wěn)定性我們開發(fā)了一種通過簡(jiǎn)單的氣相沉積法將超薄疏水PDMS層修飾到MOFs表面的策略來增強(qiáng)MOFs的表面疏水性,有效阻隔水分子進(jìn)入MOFs的骨架,從而增強(qiáng)其水／濕氣穩(wěn)定性。相比于其它的后修飾方法,PDMS包覆法不僅簡(jiǎn)單、普適性好,而且在保持MOFs多孔性方面展現(xiàn)了巨大的優(yōu)越性。值得指出的是,PDMS包覆MOFs在大大改善MOFs水／濕氣穩(wěn)定性的同時(shí),很好地保持了其原有的多孔性,比表面積以及底物可接觸的催化活性位點(diǎn),這是其它已報(bào)道的方法很難做到的。這樣一個(gè)簡(jiǎn)單通用的策略將為濕氣／水不穩(wěn)定的MOFs或MOF復(fù)合物進(jìn)入實(shí)際應(yīng)用開辟一條新的途徑。2.理性設(shè)計(jì)合成穩(wěn)定Zn(Ⅱ)-MOF及其在熒光傳感中的應(yīng)用我們根據(jù)軟硬酸堿理論,基于羧酸根與Zn(Ⅱ)有利于形成單晶而咪唑氮與Zn(1I)易于構(gòu)筑穩(wěn)定配位鍵,使用一個(gè)既包含羧基又含有四唑基團(tuán)的有機(jī)配體合成了一個(gè)異常穩(wěn)定的Zn(Ⅱ)-MOF,命名為USTC-7。該MOF在pH=2-12的水溶液及各種沸騰溶劑中均能穩(wěn)定存在。值得注意的是,USTC-7在不同的硝基爆炸物中,在熒光上展現(xiàn)了對(duì)苦昧酸(PA)特別的高選擇性和靈敏性,其熒光淬滅機(jī)制可能是由電子轉(zhuǎn)移、能量轉(zhuǎn)移、靜電相互作用(PA分子和USTC-7配體上N原子之間)三者共同作用的結(jié)果。3.穩(wěn)定MOF (MIL-101)功能修飾與在CO2捕集中的應(yīng)用我們確立了一個(gè)簡(jiǎn)便的用不同烷基胺對(duì)MIL-101后合成修飾的方法。將烷基胺配位到暴露的Cr(Ⅲ)中心上,提供了與CO2之間新的作用位點(diǎn)和強(qiáng)相互作用,從而顯著增強(qiáng)了MIL-101在低壓下的CO2吸附,同時(shí)降低了其N2吸附量�；谧顑�(yōu)化的MIL-101-DETA的穩(wěn)定性,高CO2吸附量,超高C02／N2選擇性,循環(huán)性,溫和的再生能耗,大比表面積和自由孔空間,其在燃燒后工業(yè)廢氣的CO2捕獲以及C02／N2分離的實(shí)際應(yīng)用方面將具有潛在的噓用前景。
【關(guān)鍵詞】：穩(wěn)定性 金屬有機(jī)骨架材料 設(shè)計(jì)合成 熒光傳感 CO_2捕獲
【學(xué)位授予單位】：中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O627
【目錄】：

• 摘要5-7
• ABSTRACT7-11
• 第一章 緒論11-27
• 1.1 引言11
• 1.2 金屬有機(jī)骨架材料(MOFs)的研究背景和發(fā)展現(xiàn)狀11-14
• 1.3 MOFs穩(wěn)定性研究概況14-21
• 1.3.1 修飾法增強(qiáng)MOFs水穩(wěn)定性15-17
• 1.3.2 設(shè)計(jì)合成穩(wěn)定MOFs17-21
• 1.4 選題目的、意義及主要研究?jī)?nèi)容21-24
• 1.4.1 選題目的和意義21-22
• 1.4.2 主要研究?jī)?nèi)容22-24
• 參考文獻(xiàn)24-27
• 第二章 后合成修飾法改善MOFs水穩(wěn)定性27-43
• 2.1 引言27-28
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分28-30
• 2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑28-29
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟29
• 2.2.3 表征方法和手段29-30
• 2.3 分析與討論30-38
• 2.3.1 MOFs疏水性及PDMS表征30-32
• 2.3.2 coated MOFs穩(wěn)定性及多孔性表征32-36
• 2.3.3 coated MOFs CO_2吸附與催化活性表征36-38
• 2.4 本章小結(jié)38-40
• 參考文獻(xiàn)40-43
• 第三章 理性設(shè)計(jì)合成穩(wěn)定MOF及其在熒光傳感中的應(yīng)用43-57
• 3.1 引言43-44
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分44-46
• 3.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑44-45
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟45
• 3.2.3 表征方法和手段45-46
• 3.3 分析與討論46-53
• 3.3.1 單晶結(jié)構(gòu)表征與分析46-49
• 3.3.2 穩(wěn)定性表征49-50
• 3.3.3 選擇性熒光傳感性能研究50-53
• 3.4 本章小結(jié)53-54
• 參考文獻(xiàn)54-57
• 第四章 穩(wěn)定MOF的功能修飾及在CO_2捕獲中的應(yīng)用57-69
• 4.1 引言57-58
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分58-59
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑58
• 4.2.2 實(shí)驗(yàn)步驟58-59
• 4.2.3 表征方法和手段59
• 4.3 分析與討論59-65
• 4.3.1 多孔性及穩(wěn)定性表征60-61
• 4.3.2 CO_2捕獲性能表征61-64
• 4.3.3 CO_2捕獲循環(huán)性表征64-65
• 4.4 本章小結(jié)65-66
• 參考文獻(xiàn)66-69
• 第五章 全文總結(jié)及展望69-71
• 5.1 全文總結(jié)69-70
• 5.2 展望70-71
• 致謝71-73
• 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文73

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