發(fā)布時間：2017-08-10 12:09

  本文關(guān)鍵詞：硅鋁固體酸催化木質(zhì)素轉(zhuǎn)化為芳香化合物

  更多相關(guān)文章： 生物質(zhì) 木質(zhì)素 催化 SiO_2-Al_2O_3 芳香化合物

【摘要】：生物質(zhì)是生產(chǎn)燃料、大宗化學(xué)品和能源的重要可再生原料。在目前的生物質(zhì)轉(zhuǎn)化和理論研究中,纖維素、半纖維素常常能夠得到有效地轉(zhuǎn)化和利用,然而木質(zhì)素由于其結(jié)構(gòu)致密性質(zhì)穩(wěn)定很難轉(zhuǎn)化;同時,全世界每年產(chǎn)生的工業(yè)木質(zhì)素約有2000萬噸。這些被廢棄的木質(zhì)素可以作為生產(chǎn)芳香化合物原料。因此,木質(zhì)素解聚研究對生物質(zhì)的全組分利用具有重要的意義。在本文的工作中,我們使用了一系列的硅鋁固體酸(SiO2-Al2O3, HY, Hβ和HZSM-5)為催化劑,解聚木質(zhì)素制備芳香烴及苯酚類化合物。研究了催化劑結(jié)構(gòu)、酸性、孔尺寸對其解聚木質(zhì)素效率及產(chǎn)物分布的影響。結(jié)果表明催化劑的酸性、孔徑、孔容等因素均會對木質(zhì)素解聚造成影響。以比較面積和酸強度適中、孔徑較大的SiO2-Al2O3催化解聚木質(zhì)素效果最優(yōu)。氣相色譜質(zhì)譜的檢測結(jié)果顯示,苯酚類單體是液體產(chǎn)物中最主要的酚類單體產(chǎn)物。以SiO2-AlO3為催化劑、乙醇為溶劑、280℃反應(yīng)溫度下反應(yīng)4小時,單酚類化合物的產(chǎn)率為12.91%、芳香烴的產(chǎn)率為2.41%。傅里葉紅外光譜和核磁共振氫譜的表征也表明在催化反應(yīng)過程中伴隨著脫氧反應(yīng)和烷基化反應(yīng)。同時還對SiO2-Al2O3解聚其他工業(yè)木質(zhì)素(堿木質(zhì)素,去堿木質(zhì)素,木質(zhì)素磺酸鈉)進行了研究,討論它們結(jié)構(gòu)對解聚反應(yīng)的影響。然而,在工業(yè)木質(zhì)素的解聚中SiO2-Al2O3的催化活性還不夠,所以制備了一系列的Ni負載在SiO2-Al2O3上的Ni/SiO2-Al2O3催化劑。并考察了Ni負載量、反應(yīng)溫度、催化劑用量等參數(shù)對解聚效果及產(chǎn)物分布的影響。結(jié)果表明,使用0.1g 15%Ni/SiO2-Al2O3為催化劑、在300℃的乙醇溶劑中反應(yīng)8小時時,芳香烴的收率為9.1%,酚類化合物的收率為17.54%。通過對原料和產(chǎn)物進行紅外、核磁等表征,我們進一步研究了催化前后木質(zhì)素結(jié)構(gòu)的變化。同時,我們利用Ni/SiO2-Al2O3為催化劑,對生物質(zhì)水解殘渣類木質(zhì)素進行初步探討,芳香烴的收率為2.01%,酚類化合物的收率為3.10%。本論文的研究為木質(zhì)素的解聚提供了一定的思路,為固體酸催化劑應(yīng)用在木質(zhì)素解聚過程提供了一定的數(shù)據(jù)基礎(chǔ)。
【關(guān)鍵詞】：生物質(zhì) 木質(zhì)素 催化 SiO_2-Al_2O_3 芳香化合物
【學(xué)位授予單位】：中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O636.2
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-32
• 1.1 引言11-12
• 1.2 木質(zhì)素的預(yù)處理12-14
• 1.2.1 Kraft工藝12-13
• 1.2.2 硫化工藝13
• 1.2.3 有機溶劑工藝13
• 1.2.4 其他預(yù)處理工藝13-14
• 1.3 木質(zhì)素解聚反應(yīng)的介質(zhì)14-15
• 1.4 木質(zhì)素的化學(xué)解聚15-22
• 1.4.1 木質(zhì)素熱裂解15-16
• 1.4.2 金屬催化木質(zhì)素的解聚16-17
• 1.4.3 堿催化木質(zhì)素解聚17-20
• 1.4.4 離子液體催化木質(zhì)素解聚20-22
• 1.5 木質(zhì)素解聚機理的研究22-24
• 1.5.1 β-O-4斷裂機理的研究22-23
• 1.5.2 真實過程中木質(zhì)素解聚/重聚反應(yīng)機理的研究23-24
• 1.6 小結(jié)24
• 1.7 課題的意義和主要內(nèi)容24-26
• 參考文獻26-32
• 第2章 固體酸催化有機溶劑木質(zhì)素解聚32-48
• 2.1 引言32
• 2.2 實驗部分32-34
• 2.2.1 實驗原料32-33
• 2.2.2 催化劑的表征33
• 2.2.3 木質(zhì)素解聚反應(yīng)33-34
• 2.2.4 產(chǎn)物的分離表征及數(shù)據(jù)處理方法34
• 2.3 催化劑的物化性質(zhì)34-37
• 2.4 氣體產(chǎn)物的分析37-38
• 2.5 液體產(chǎn)物的分析38-41
• 2.6 非揮發(fā)性液體產(chǎn)物分析41-43
• 2.7 固體殘渣的分析43-44
• 2.8 本章小結(jié)44-46
• 參考文獻46-48
• 第3章 溶劑和原料對SiO_2-Al_2O_3催化木質(zhì)素轉(zhuǎn)化的影響48-54
• 3.1 引言48
• 3.2 實驗部分48-49
• 3.2.1 實驗原料48
• 3.2.2 木質(zhì)素的表征48-49
• 3.2.3 木質(zhì)素的解聚反應(yīng)49
• 3.2.4 產(chǎn)物的分離及數(shù)據(jù)處理49
• 3.3 溶劑對SiO_2-Al_2O_3解聚有機溶劑木質(zhì)素的影響49-50
• 3.4 不同木質(zhì)素的表征50-51
• 3.5 不同類型木質(zhì)素的解聚反應(yīng)51-52
• 3.6 本章小結(jié)52-53
• 參考文獻53-54
• 第4章 Ni/SiO_2-Al_2O_3催化堿木質(zhì)素解聚54-64
• 4.1 引言54
• 4.2 實驗部分54-55
• 4.2.1 實驗原料54-55
• 4.2.2 催化劑的制備55
• 4.2.3 催化劑的表征55
• 4.2.4 Ni/SiO_2-Al_2O_3催化堿木質(zhì)素解聚反應(yīng)55
• 4.2.5 產(chǎn)物的分離表征及數(shù)據(jù)處理方法55
• 4.3 Ni/SiO_2-Al_2O_3的表征55-57
• 4.4 不同負載量Ni/SiO_2-Al_2O_3催化堿木質(zhì)素解聚57-58
• 4.5 反應(yīng)溫度對堿木質(zhì)素解聚的影響58-59
• 4.6 反應(yīng)時間堿木質(zhì)素解聚的影響59-61
• 4.7 Ni/SiO_2-Al_2O_3對堿木質(zhì)素解聚的影響61
• 4.8 Ni/SiO_2-Al_2O_3解聚生物質(zhì)水解殘渣61-62
• 4.9 本章小結(jié)62-63
• 參考文獻63-64
• 第5章 總結(jié)和展望64-66
• 致謝66-67
• 在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果67

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本文編號：650629