發(fā)布時間：2017-08-09 18:29

  本文關鍵詞：微生物產電驅動Cu-Pd復合電極電催化還原硝酸根

  更多相關文章： Cu-Pd電極 聚吡咯 TiO_2 電催化 微生物燃料電池 硝酸氮還原

【摘要】：水環(huán)境中硝酸鹽含量的增加不僅會導致水體富營養(yǎng)化,破壞水環(huán)境生態(tài)平衡,而且會嚴重危害人體健康。電化學催化還原法是一種很有發(fā)展前景的硝酸鹽污染處理技術,但是它的應用存在兩方面的限制因素。一是電催化過程中需要消耗電能,二是催化劑多為貴金屬材料,成本較高,不符合可持續(xù)發(fā)展的要求。為此開展的新的研究,其一涉及利用微生物燃料電池提供電能,并利用硝酸根做陰極電子受體。其二涉及使用廉價金屬和復合電催化劑,進行高效的催化還原研究。本論文構建雙室微生物燃料電池系統(tǒng),將電催化還原硝酸根性能最好的Cu-Pd雙金屬,分別與聚吡咯、Ti02兩種活性介質復合,作為微生物燃料電池陰極,陽極室產電菌降解有機物產生的電子由外電路流向陰極,對陰極液中的硝酸根進行還原,比較不同電極系統(tǒng)的的還原效果和產電性能。針對效果最優(yōu)的TiO2-Cu-Pd電極,考察了熱處理溫度、外加電阻大小、金屬摻雜量對其性能的影響。SEM和EDX結果表明單獨在電極表面負載Cu-Pd有聚集現(xiàn)象,電聚合PPy使電極表面有球形顆粒凸起增加了金屬負載面積,Ti02凝膠和雙金屬混合均勻更有利于三者之間的相互作用。在微生物燃料電池系統(tǒng)中,還原反應持續(xù)5.5h后,Cu-Pd電極對NO3--N去除率為29.3%,最大電池電勢為0.218V,最大功率密度為30m W/m2,內阻大約為500Ω。當電聚合時間為150s時,PPy-Cu-Pd電極活性最高,對N03--N的去除率為35.5%,相對于普通Cu-Pd電極提高了6.2%,電池電勢最大為0.269V,最大功率密度為50mW/m2,是普通Cu-Pd系統(tǒng)的1.67倍,系統(tǒng)內阻大約為200Ω。摻雜量為1%(以Pd計),外接電阻為1000Ω時,450℃熱處理的TiO2-Cu-Pd電極對N03--N的去除率最大,為59.2%,相對于普通Cu-Pd電極系統(tǒng)提高了29.9%,相對于PPy-Cu-Pd電極系統(tǒng)提高了23.7%,系統(tǒng)的最大電池電勢為0.550V,最大功率密度為120 mW/m2,是普通Cu-Pd電極的4倍,是PPy-Cu-Pd電極的2.4倍,內阻約為100Ω。陰極為450℃熱處理的TiO2-Cu-Pd電極時,N03--N的去除率隨外接電阻的減小先增加后減小,500Ω時去除率最大,為71.6%,降低Pd摻雜量,NO3'-N去除率非但沒有減小,反而有所上升,Pd摻雜量為0.25%時對NO3--N的去除率最大,外接1000Ω電阻時為65.46%,Pd摻雜量為0.125%時對N03--N的去除率仍可以達到60.10%。
【關鍵詞】：Cu-Pd電極 聚吡咯 TiO_2 電催化 微生物燃料電池 硝酸氮還原
【學位授予單位】：大連理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：TM911.45;O643.36;X52
【目錄】：

• 摘要4-5
• Abstract5-9
• 1 緒論9-22
• 1.1 硝酸鹽氮的污染及處理現(xiàn)狀9-11
• 1.1.1 水體中硝態(tài)氮污染現(xiàn)狀9-10
• 1.1.2 水中硝態(tài)氮的危害10
• 1.1.3 水中硝態(tài)氮的去除方法10-11
• 1.2 電催化還原硝酸根11-13
• 1.2.1 電催化還原硝酸根機理11-12
• 1.2.2 電催化還原硝酸根催化電極的發(fā)展12-13
• 1.3 電催化電極中常用的活性介質13-17
• 1.3.1 導電聚吡咯13-15
• 1.3.2 二氧化鈦(TiO_2)電極15-17
• 1.4 微生物燃料電池17-19
• 1.4.1 微生物燃料電池的基本原理17
• 1.4.2 微生物燃料電池的陰極電子受體17-18
• 1.4.3 微生物產電驅動硝酸根電催化還原的發(fā)展18-19
• 1.5 選題思路及研究內容19-22
• 1.5.1 課題研究的意義19-20
• 1.5.2 課題研究的內容20-22
• 2 實驗內容和分析方法22-26
• 2.1 實驗材料及儀器22-23
• 2.2 掃描電鏡(SEM)及X射線能譜(EDX)分析23
• 2.3 循環(huán)伏安曲線(CV)測試23
• 2.4 反應器構型和操作條件23-24
• 2.5 功率密度及極化曲線測定24-25
• 2.6 水質分析25-26
• 3 Cu-Pd電極催化硝氮還原及耦合MFC系統(tǒng)產電性能的研究26-32
• 3.1 引言26
• 3.2 Cu-Pd電極的制備26-27
• 3.3 結果與討論27-31
• 3.3.1 Cu-Pd電極表面形貌及元素組成分析27-28
• 3.3.2 Cu-Pd電極的循環(huán)伏安曲線28-29
• 3.3.3 Cu-Pd電極在MFC系統(tǒng)中的脫氮效果29
• 3.3.4 Cu-Pd催化陰極MFC系統(tǒng)的產電行為29-31
• 3.4 小結31-32
• 4 PPy-Cu-Pd電極催化硝氮還原及耦合MFC系統(tǒng)產電性能的研究32-38
• 4.1 引言32
• 4.2 PPy-Cu-Pd電極的制備32-33
• 4.3 結果與討論33-37
• 4.3.1 PPy-Cu-Pd電極表面形貌及元素組成分析33-34
• 4.3.2 PPy-Cu-Pd電極的循環(huán)伏安曲線34-35
• 4.3.3 PPy-Cu-Pd電極在MFC系統(tǒng)中的脫氮效果35
• 4.3.4 PPy-Cu-Pd催化陰極MFC系統(tǒng)的產電行為35-37
• 4.4 小結37-38
• 5 Ti02-Cu-Pd電極催化硝氮還原及耦合MFC系統(tǒng)產電性能的研究38-50
• 5.1 引言38
• 5.2 TiO_2-Cu-Pd電極的制備38-39
• 5.2.1 TiO_2-Cu-Pd電極的制備原理38-39
• 5.2.2 TiO_2-Cu-Pd電極的制備方法39
• 5.3 結果與討論39-48
• 5.3.1 TiO_2-Cu-Pd電極的循環(huán)伏安曲線39-40
• 5.3.2 TiO_2-Cu-Pd電極在MFC系統(tǒng)中的脫氮效果40-41
• 5.3.3 TiO_2-Cu-Pd催化陰極MFC系統(tǒng)的產電行為41-44
• 5.3.4 TiO_2-Cu-Pd電極的穩(wěn)定性44
• 5.3.5 TiO_2-Cu-Pd電極表面形貌及元素組成分析44
• 5.3.6 TiO_2-Cu-Pd電極催化還原效果的優(yōu)化44-48
• 5.4 小結48-50
• 結論50-51
• 參考文獻51-60
• 攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況60-61
• 致謝61-62

【參考文獻】

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本文編號：646599