本文關(guān)鍵詞：鎳基加氫催化劑的改性研究

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【摘要】：乙基咔唑的儲氫密度高,加氫溫度相對較低,有望用作車載儲氫系統(tǒng),是一種應(yīng)用前景良好的儲氫材料。本文以A1203為載體,以Ni為活性組分,以十種金屬為助劑制備了一系列改性鎳基加氫催化劑,并通過乙基咔唑的催化加氫反應(yīng)考察了Ni含量、助劑以及反應(yīng)條件對催化劑催化活性的影響。(1)考察活性組分Ni以及助劑La的負(fù)載量對催化劑催化活性的影響。實驗得出鎳負(fù)載量為25%(重量百分比wt%),鑭負(fù)載量為3%(重量百分比wt%),A1203為載體時,催化劑25%Ni/3%La/Al2O3具有較高的活性。(2)以25%Ni/3%La/Al2O3為催化劑催化乙基咔唑加氫,考察反應(yīng)條件對催化劑催化加氫活性的影響。實驗結(jié)果表明10g乙基咔唑在200℃C,6MPa,1.5g催化劑的條件下,吸氫效果最佳,最大吸氫量為0.289mol,吸氫轉(zhuǎn)化率可達94.14%。(3)當(dāng)助劑負(fù)載量為3%,活性組分Ni負(fù)載量為25%時,考察助劑La、Sm、Ce、Co、Mo、W、V、Cu、Cr、Mg對催化劑25%Ni/Al2O3的改性作用。研究得出,添加La、Sm、Mg、W和Cr后,催化劑的活性提高,而添加其他金屬助劑對催化劑的活性影響不大甚至使其活性降低。接著分析了La、Sm、W、Cr的含量對乙基咔唑加氫性能的影響,結(jié)果表明當(dāng)這四種助劑的含量均為3%時,催化劑的催化效果最佳。(4)以25%Ni/3%Sm/Al2O3為催化劑催化乙基咔唑加氫,考察反應(yīng)條件對催化劑催化加氫活性的影響。實驗結(jié)果表明10g乙基咔唑在200℃C、6MPa、1.5g催化劑的條件下,吸氫效果最佳,最大吸氫量為0.288mo1,吸氫轉(zhuǎn)化率可達93.81%。(5)用助劑W和Mg同時對25%Ni/Al2O3催化劑進行改性,先固定各個助劑負(fù)載量為3%,考察雙助劑總負(fù)載量對25%Ni/Al2O3催化劑活性的影響；再固定兩種助劑的總負(fù)載量為3%,考察兩種助劑負(fù)載量之比對25%Ni/Al2O3催化劑活性的影響。實驗結(jié)果表明雙助劑改性效果不如單助劑改性效果好。(6)研究在25%Ni/3%La/Al2O3和25%Ni/3%Sm/Al2O3的催化作用下乙基咔唑的加氫反應(yīng)動力學(xué),發(fā)現(xiàn)在反應(yīng)初期可忽略氣液和液固界面?zhèn)髻|(zhì)阻力,加氫反應(yīng)由催化劑表面的化學(xué)反應(yīng)控制。在溫度180-220℃C,壓力3-7MPa,催化劑用量0.5-1.5g的相同反應(yīng)條件下,25%Ni/3%La/Al2O3催化乙基咔唑加氫反應(yīng)的表觀活化能為25.62kJ/mol,表觀動力學(xué)方程為：robs=2.262×10-3.e-2.562×104/RT.6m/ρpdp.Ce25%Ni/3%Sm/Al2O3催化劑催化乙基咔唑液相加氫反應(yīng)的表觀活化能為10.58kJ/mol,反應(yīng)的表觀動力學(xué)模型可以表達為：robs=2.572×10-3.e-1.058×104/RT.6m/ρpdp.Ce
【關(guān)鍵詞】：乙基咔唑 Ni/Al_2O_3 助劑改性 加氫反應(yīng)
【學(xué)位授予單位】：浙江大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 致謝5-6
• 摘要6-8
• ABSTRACT8-12
• 1 緒論12-17
• 1.1 研究背景12-17
• 1.1.1 什么是氫能13-14
• 1.1.2 氫的來源14-15
• 1.1.3 氫能的存儲15-16
• 1.1.4 氫能的應(yīng)用16-17
• 2 文獻綜述17-38
• 2.1 儲氫技術(shù)17-26
• 2.1.1 高壓氣態(tài)儲氫17-18
• 2.1.2 低溫液態(tài)儲氫18-19
• 2.1.3 金屬氫化物儲氫19-20
• 2.1.4 配位氫化物儲氫20-21
• 2.1.5 吸附儲氫21-22
• 2.1.6 金屬有機物骨架化合物儲氫材料22-23
• 2.1.7 有機液體儲氫23-26
• 2.2 新型有機液體儲氫26-31
• 2.2.1 咔唑26-27
• 2.2.2 乙基咔唑27-31
• 2.3 加氫催化劑31-35
• 2.3.1 鎳系催化劑32-33
• 2.3.2 鈀、鉑系催化劑33-34
• 2.3.3 釕系催化劑34
• 2.3.4 銠系催化劑34-35
• 2.4 助劑35-36
• 2.5 本論文研究內(nèi)容36-38
• 3 實驗部分38-45
• 3.1 催化劑的制備38-41
• 3.1.1 實驗材料38-39
• 3.1.2 制備方法39-40
• 3.1.3 催化劑催化性能的研究40-41
• 3.1.4 催化劑表征41
• 3.2 乙基咔唑催化加氫反應(yīng)41-45
• 3.2.1 實驗材料41
• 3.2.2 實驗裝置41-42
• 3.2.3 實驗步驟42-43
• 3.2.4 分析方法43-45
• 4 Ni/La/Al_2O_3催化下乙基咔唑加氫反應(yīng)研究45-55
• 4.1 La負(fù)載量對17%Ni/xLa/Al_2O_3催化劑催化性能和結(jié)構(gòu)的影響45-47
• 4.1.1 La負(fù)載量對17%Ni/xLa/Al_2O_3催化劑催化乙基咔唑加氫性能的影響45-46
• 4.1.2 不同La負(fù)載量催化劑的XRD表征結(jié)果46-47
• 4.2 Ni負(fù)載量對xNi/3%La/Al_2O_3催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響47-49
• 4.2.1 Ni負(fù)載量對xNi/3%La/Al_2O_3催化劑催化乙基咔唑加氫性能的影響47-48
• 4.2.2 不同Ni負(fù)載量催化劑的XRD表征結(jié)果48-49
• 4.3 25%Ni/3%La/Al_2O_3催化劑催化加氫反應(yīng)工藝條件的優(yōu)化49-53
• 4.3.1 溫度對乙基咔唑加氫性能的影響49-50
• 4.3.2 壓力對乙基咔唑加氫性能的影50-51
• 4.3.3 催化劑用量對乙基咔唑加氫性能的影響51-52
• 4.3.4 25%Ni/3%La/Al_2O_3催化乙基咔唑加氫條件的確定52-53
• 4.4 結(jié)論53-55
• 5 單助劑種類及雙助劑組合對乙基咔唑加氫性能的影響55-68
• 5.1 不同單助劑對25%Ni/Al_2O_3催化劑加氫性能的影響55-58
• 5.2 Sm、La、W、Cr的負(fù)載量對乙基咔唑加氫性能的影響58-59
• 5.3 25%Ni/3%Sm/Al_2O_3催化劑催化加氫工藝條件的優(yōu)化59-62
• 5.3.1 反應(yīng)溫度對乙基咔唑加氫反應(yīng)的影響59-60
• 5.3.2 反應(yīng)壓力對乙基咔唑加氫反應(yīng)的影響60-61
• 5.3.3 催化劑用量對乙基咔唑加氫反應(yīng)的影響61-62
• 5.4 Sm、La、W、Cr、Mg改性的催化劑的XRD表征62-63
• 5.5 Sm、La、W、Cr、Mg改性的催化劑的TEM表征63-64
• 5.6 Sm、La、W、Cr、Mg改性的催化劑的SEM表征64-65
• 5.7 雙助劑改性的影響65-67
• 5.7.1 雙助劑總負(fù)載量對乙基咔唑加氫性能的影響65-66
• 5.7.2 兩種助劑負(fù)載量之比對乙基咔唑加氫性能的影響66-67
• 5.8 結(jié)論67-68
• 6 乙基咔唑加氫反應(yīng)動力學(xué)分析68-85
• 6.1 乙基咔唑加氫的傳質(zhì)過程分析68-70
• 6.2 動力學(xué)模型參數(shù)的確定70-72
• 6.3 25%Ni/3%La/Al_2O_3催化乙基咔唑加氫動力學(xué)模型72-78
• 6.3.1 氣液界面處液膜側(cè)傳質(zhì)阻力72-73
• 6.3.2 液相主體到催化劑表面?zhèn)髻|(zhì)阻力和催化劑表面的反應(yīng)阻力73-77
• 6.3.3 25%Ni/3%La/Al_2O_3催化乙基咔唑液相加氫反應(yīng)動力學(xué)模型的驗證77-78
• 6.4 25%Ni/3%Sm/Al_2O_3催化乙基咔唑加氫動力學(xué)模型78-84
• 6.4.1 氣液界面處液膜側(cè)傳質(zhì)阻力78-79
• 6.4.2 液相主體到催化劑表面?zhèn)髻|(zhì)阻力和催化劑表面的反應(yīng)阻力79-82
• 6.4.3 25%Ni/3%Sm/Al_2O_3催化乙基咔唑液相加氫反應(yīng)動力學(xué)模型的驗證82-84
• 6.5 結(jié)論84-85
• 7 結(jié)論與展望85-88
• 7.1 結(jié)論85-86
• 7.2 展望86-88
• 參考文獻88-96
• 作者簡歷96
• 科研成果96

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