本文關(guān)鍵詞：錳基微納催化材料的制備及其性能研究

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【摘要】：本論文采用液相化學(xué)法控制合成了四氧化三錳、三氧化二錳和碳酸錳微納結(jié)構(gòu)材料,并進(jìn)行過渡金屬摻雜、貴金屬負(fù)載等改性研究。制備了一系列包括納米片堆積層狀、花枝狀、扇形、多級鱗片球狀,納米線等多種形貌的錳基微納結(jié)構(gòu)；同時(shí)從材料制備條件、形成機(jī)理、結(jié)構(gòu)表征、性能檢測及應(yīng)用等幾個(gè)方面進(jìn)行了研究討論。旨在通過對材料微納結(jié)構(gòu)(尺寸、形貌等)的控制合成、性質(zhì)表征,探尋構(gòu)建微納結(jié)構(gòu)材料的有效方法、研究材料催化性能的提高與組分、結(jié)構(gòu)的關(guān)系。主要研就內(nèi)容如下：1.一步溶劑熱法合成四氧化三錳納米片的研究選取硝酸錳作為錳源、聚乙烯吡咯烷酮作為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,在弱堿溶劑DMF中,指定溫度下水熱反應(yīng)。反應(yīng)過程中采用單一變量法對實(shí)驗(yàn)影響因素進(jìn)行了探討,其中包括對溫度、反應(yīng)時(shí)間、硝酸錳的量、DMF的量及表面活性劑等。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明反應(yīng)時(shí)間、溫度、表面活性劑濃度影響了產(chǎn)物四氧化三錳的形貌與性能。PVP量為0.019 g,溫度180℃、200℃、210℃反應(yīng)24 h時(shí),Mn304形貌穩(wěn)定且具有優(yōu)良的催化性能,因而可以通過實(shí)驗(yàn)方案的設(shè)計(jì)來實(shí)現(xiàn)對產(chǎn)物形貌及成分的有效控制。2.三氧化二錳納米線的可控合成、摻雜、負(fù)載金及其CO催化氧化性能的研究。以硝酸錳為錳源,DMF和水為混合溶劑(體積比2：1),表面活性劑選用PVP和EDTA在180℃下保溫21h即可得到三氧化二錳納米線結(jié)構(gòu)。通過一步水熱法摻雜Ni2+、Co2+的產(chǎn)品保持納米線形貌不變。XRD、Raman、H2-TPR、Mapping等多種表征手段表明Ni2+,Co2+已經(jīng)進(jìn)入三氧化二錳的晶格中,生成了均勻的Ni-Mn-0固溶體和Co-Mn-O固溶體。摻雜后提高了產(chǎn)品催化氧化CO的催化活性,這與Ni2+/Co2+摻雜后產(chǎn)品產(chǎn)生的晶格缺陷,氧空位增多有密切的關(guān)系。此外,我們還對純相的三氧化二錳納米線進(jìn)行了負(fù)載金的改性實(shí)驗(yàn)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明在葡萄糖溶液里通過共沉淀法進(jìn)行的載金產(chǎn)物對CO催化氧化性能具有明顯的改善。3.簡單溶劑熱條件下Co2+離子摻雜的碳酸錳多級多形體的可控制備及其催化性能研究選擇硝酸錳作為錳源,PVP作為表面活性劑,以N,N-二甲基甲酰胺作為溶劑,在程序升溫至210℃后維持18 h,成功合成多級復(fù)雜形貌的碳酸錳。反應(yīng)溶液中加入Co(AC)2·4H2O作為摻雜鈷源,通過控制鈷摻雜量為0%,5%,10%,15%,20%獲得形貌分別為微米花枝狀,扇形,半刺球形和多級微鱗片球狀結(jié)構(gòu)。掃描電鏡(SEM)觀察顯示所得產(chǎn)品分散性和均勻性好。通過對不同反應(yīng)時(shí)間得到樣品的透射電鏡圖像(TEM)跟蹤觀察,認(rèn)為多級微米鱗片球的形成是鈷離子引導(dǎo)的定向聚集的結(jié)果,鈷離子作為導(dǎo)向劑加速了晶體成核、定向聚集和生長過程。這說明外加陽離子對產(chǎn)物的形貌具有重要影響。對所制備的樣品同時(shí)進(jìn)行了CO催化氧化的性能測試,結(jié)果表明15% Co摻雜的樣品的催化活性最高,可歸因于摻雜提高了產(chǎn)物的比表面積。
【關(guān)鍵詞】：納米材料 液相法合成 多級多形體 固溶體 催化性能
【學(xué)位授予單位】：山東大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要8-10
• Abstract10-13
• 第一章 緒論13-28
• 1.1 研究背景13
• 1.2 CO催化氧化機(jī)理簡介13-14
• 1.3 納米材料的特點(diǎn)及合成方法簡介14-15
• 1.4 錳基材料的研究進(jìn)展15-19
• 1.4.1 Mn_3O_4的催化研究進(jìn)展17
• 1.4.2 Mn_2O_3的催化研究進(jìn)展17-18
• 1.4.3 MnCO_3的研究進(jìn)展18-19
• 1.5 本論文的選題依據(jù)和研究內(nèi)容19-21
• 參考文獻(xiàn)21-28
• 第二章 一步溶劑熱法制備Mn_3O_4納米結(jié)構(gòu)材料的研究28-35
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑、樣品表征28-29
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑28
• 2.1.2 樣品表征28-29
• 2.2 實(shí)驗(yàn)部分29
• 2.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論29-33
• 2.3.1 產(chǎn)物的XRD29-30
• 2.3.2 反應(yīng)體系的影響因素30-32
• 2.3.3 不同形貌產(chǎn)物催化性能32-33
• 2.4 小結(jié)33-34
• 參考文獻(xiàn)34-35
• 第三章 Mn_2O_3的合成及摻雜、載金對其催化性能的影響35-55
• 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑、樣品表征36
• 3.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑36
• 3.1.2 樣品表征36
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分36-37
• 3.2.1 Mn_2O_3納米線的合成36-37
• 3.2.2 Mn_2O_3納米線摻雜和載金合成37
• 3.3 結(jié)果與討論37-48
• 3.3.1 摻雜系列37-46
• 3.3.2 載金系列46-48
• 3.4 小結(jié)48-50
• 參考文獻(xiàn)50-55
• 第四章 MnCO_3多級多形體材料制備與其催化性能研究55-75
• 4.1 實(shí)驗(yàn)試劑、樣品表征56
• 4.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑56
• 4.1.2 樣品表征56
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分56-57
• 4.2.1 碳酸錳的合成56
• 4.2.2 鈷離子摻雜的碳酸錳合成56-57
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果和討論57-70
• 4.3.1 結(jié)構(gòu)分析57-62
• 4.3.2 形貌影響因素62-70
• 4.4 小結(jié)70-71
• 參考文獻(xiàn)71-75
• 第五章 結(jié)論與展望75-77
• 5.1 結(jié)論75-76
• 5.2 展望76-77
• 致謝77-78
• 攻讀碩士學(xué)位期間所發(fā)表的論文及獲得的榮譽(yù)和獎勵78-94
• 學(xué)位論文評閱及答辯情況表94

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