本文關(guān)鍵詞：花狀的三維CuO微球作為光催化水氧化催化劑（英文）

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【摘要】：由于化石燃料的不可持續(xù)性,以及燃燒化石燃料釋放的大量CO_2產(chǎn)生的溫室效應(yīng)、環(huán)境污染等嚴(yán)重的全球性問題,構(gòu)建潔凈的、環(huán)境友好的、非化石燃料的可再生新能源體系成為世界各國(guó)高度關(guān)注的焦點(diǎn)和重大戰(zhàn)略部署.在化石燃料日趨減少的情況下,太陽能己成為人類使用能源的重要組成部分,并不斷得到發(fā)展.從實(shí)用性角度出發(fā),利用人工光合作用直接將光能轉(zhuǎn)化為化學(xué)能吸引了國(guó)內(nèi)外許多研究小組的興趣.太陽能裂解水制氫是解決能源危機(jī)的最理想途徑之一.然而,水的氧化涉及到4電子和4質(zhì)子的轉(zhuǎn)移過程,是能量爬坡的艱難過程.所以,水的氧化是制約水裂解的一個(gè)瓶頸.尋找高效、穩(wěn)定、廉價(jià)的水氧化催化劑成為水裂解的重中之重.然而,廉價(jià)、制備方法簡(jiǎn)單、效率高、容易回收的水氧化催化劑仍不多.己有文獻(xiàn)報(bào)道了一些含Co,Fe,Mn和Ni的光催化水氧化催化劑.值的一提的是,Cu作為地球上第八位豐產(chǎn)元素,由于它合適的氧化還原性質(zhì)和可調(diào)控的配位環(huán)境,理論上應(yīng)該是一個(gè)高效的水氧化催化劑.然而,Cu很少被用作水氧化催化劑.2012年,Mayer等報(bào)道了第一例含銅的均相電催化水氧化催化劑.2013年,Meyer等報(bào)道了非常高效和穩(wěn)定的簡(jiǎn)單Cu~Ⅱ鹽電催化水氧化催化劑.2014年,Lin等報(bào)道了一個(gè)堿性的水溶液中混合Cu(Ⅱ)鹽和6,6-dihydroxy-2,2-bipyridine(H_2L)的高效電催化水氧化催化劑體系.2015年,Sun等在近中性的硼酸緩沖溶液中采用簡(jiǎn)便的電沉積Cu~(2+)制備了一個(gè)高效的銅氧化物電催化水氧化催化劑.然而,基于地球上充足的Cu設(shè)計(jì)高效、容易制備和穩(wěn)定的光催化水氧化催化劑,仍是一個(gè)巨大的挑戰(zhàn).本文基于地球豐產(chǎn)元素Cu和O,成功合成了花狀的三維CuO微球,并采用掃描電鏡、透射電鏡、紅外光譜、X射線粉末衍射、拉曼光譜、X射線光電子能譜、N_2吸附脫附等溫線對(duì)CuO樣品的物相、元素組成、顆粒大小以及比表面積等進(jìn)行了表征.在可見光下,以[Ru(bpy)_3]~(2+)為光敏劑,Na_2S_2O_8為犧牲電子受體,首次報(bào)道了CuO微球用作水氧化催化劑.通過一系列控制實(shí)驗(yàn)證明CuO確實(shí)參與了催化過程.據(jù)我們所知,這是第一例銅物種在近中性條件下被證明具有光催化水氧化催化性能.通過對(duì)緩沖溶液、pH值和催化劑濃度的優(yōu)化,在硼酸緩沖溶液(pH=8.5)中產(chǎn)生的O_2收率為11.5%,CuO顯示了最佳的催化活性.進(jìn)一步研究表明,CuO表現(xiàn)出卓越的水氧化催化性能和穩(wěn)定性.催化劑重復(fù)使用5次后活性基本保持不變.反應(yīng)前后的催化劑組成和形貌基本沒有發(fā)生改變,其表面性質(zhì)也未發(fā)生明顯變化.~(18)O標(biāo)記的重氧水實(shí)驗(yàn)證明,氧氣中的氧確實(shí)是來自于水.實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn),催化劑活性主要取決于其比表面積.結(jié)合已報(bào)道的文獻(xiàn),我們初步提出了一個(gè)光催化水氧化反應(yīng)機(jī)理.相對(duì)于鉆、鎳和釩,銅豐度高,價(jià)格更低,具有更好的發(fā)展?jié)摿?可見,豐度高、低毒性和合適的氧化還原性質(zhì)使銅催化劑填補(bǔ)了光催化水分解的一項(xiàng)空白.
【作者單位】： 蘭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院 甘肅省有色金屬重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室 功能有機(jī)分子國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;中國(guó)科學(xué)院蘭州化學(xué)物理研究所 羰基合成與選擇氧化國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;
【關(guān)鍵詞】： 光催化 水氧化 金屬催化劑 氧化銅微球 穩(wěn)定性
【基金】：supported by the National Natural Science Foundation of China(21173105,21172098)~~
【分類號(hào)】：O643.36;O614.121
【正文快照】： 1.IntroductionArtificial photosynthesis to directly convert light energy intochemical energy currently attracts much interest in both fundamentalstudy and applications[1.5].The terminal step inPhotosystem II(PSII)and a possible half reaction for artific

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