本文關(guān)鍵詞：石墨陽(yáng)極電催化反應(yīng)的探究和重金屬離子對(duì)非均相電Fenton催化劑的影響

  更多相關(guān)文章： 電芬頓 陽(yáng)極氧化 重金屬離子 燃料電池

【摘要】：電芬頓反應(yīng)作為一種高級(jí)的電氧化技術(shù)常常用來(lái)處理水中的污染物,并常常在單室反應(yīng)器中進(jìn)行。通常被研究者們所忽視的是,陽(yáng)極氧化可能在污染物的去除過(guò)程中起到了作用。在此項(xiàng)工作中,我們?cè)趩问曳磻?yīng)器中研究陽(yáng)極氧化過(guò)程,碳紙作為陽(yáng)極,羅丹明作為探針污染物。在石墨陽(yáng)極上外加2V電壓并不斷的通氧氣,可以觀察到羅丹明的部分降解。研究發(fā)現(xiàn),減小電解液的pH可以提高羅丹明的降解效率,在pH=3和pH=6.8的電解液中,羅丹明分別在2小時(shí)和12小時(shí)脫色完全,礦化率也分別達(dá)到36.6±3.0%和30.2±9.5%。研究表明,在陽(yáng)極的羅丹明降解中起主要作用的既不是直接氧化也不是活性氧化物的氧化。因此提出石墨電極陽(yáng)極催化氧化的新機(jī)制,其中碳材中的不飽和基團(tuán)在反應(yīng)中作為催化劑。陽(yáng)極電流的作用在于激發(fā)石墨中不飽和基團(tuán)的催化活性,從而使污染物在陽(yáng)極被氧氣氧化。酸性礦山廢水(AMD)中含有大量的Fe(Ⅱ),回收AMD中的鐵一直受到科學(xué)家的關(guān)注,在前期,我們實(shí)驗(yàn)室提出了一種利用空氣陰極燃料電池技術(shù)原位制備非均相電Fenton催化劑的方法。但是如果要真正模擬酸性礦山廢水中的環(huán)境,我們需要考慮到常常存在于AMD中的其他重金屬離子。根據(jù)相關(guān)資料查閱,我們發(fā)現(xiàn),AMD中Fe2+的濃度為Mn2+, Cu2+, Al2+, Zn2+, Ni2+, Co2+等離子的1～10倍,于是,我們按照Fe2+與其他重金屬離子濃度比為10：1的比例來(lái)分別制作鐵基燃料電池。我們同樣安排另一組Fe2+與其他重金屬離子濃度比為1：1的燃料電池。制備出的金屬化合物/石墨氈(GF)復(fù)合材料通過(guò)在中性條件下降解羅丹明B來(lái)觀察它們的電芬頓催化性能,并進(jìn)一步對(duì)重金屬離子對(duì)鐵氧化物/GF的影響進(jìn)行評(píng)價(jià)。羅丹明B的初始濃度為25mg/L,經(jīng)過(guò)5h降解,Fe2+與其他重金屬離子濃度比為10：1制成的材料,摻雜鋁,鋅,錳的鐵氧化物/GF具有較高的電芬頓催化活性,摻雜銅,鎳,鈷的鐵氧化物/GF作為陰極具有較低的催化活性。Fe2+與其他重金屬離子濃度比為1：1制成的材料,同樣,摻雜鋁,鋅,錳的鐵氧化物/GF具有較高的電芬頓催化活性,摻雜銅,鎳,鈷的鐵氧化物/GF作為陰極具有較低的催化活性。
【關(guān)鍵詞】：電芬頓 陽(yáng)極氧化 重金屬離子 燃料電池
【學(xué)位授予單位】：合肥工業(yè)大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類(lèi)號(hào)】：X703;O643.36
【目錄】：

• 致謝7-8
• 摘要8-9
• ABSTRACT9-16
• 第一章 緒論16-25
• 1.1 研究背景16-18
• 1.2 電催化氧化技術(shù)18-22
• 1.2.1 陽(yáng)極氧化的基本原理和典型工藝18-19
• 1.2.2 陽(yáng)極氧化實(shí)際應(yīng)用情況19
• 1.2.3 陽(yáng)極氧化電極選擇19-20
• 1.2.4 非均相電芬頓技術(shù)及其基本原理20-21
• 1.2.5 非均相電Fenton反應(yīng)處理污染物的研究現(xiàn)狀和進(jìn)展21-22
• 1.3 鐵基空氣陰極燃料電池技術(shù)22-24
• 1.3.1 酸性礦山廢水中的重金屬離子22
• 1.3.2 鐵基空氣陰極燃料電池應(yīng)用到處理酸性礦山廢水上22-23
• 1.3.3 鐵基空氣陰極燃料電池運(yùn)行的基本原理23-24
• 1.4 本課題研究的主要內(nèi)容、目的及意義24-25
• 1.4.1 本課題研究的目的及意義24
• 1.4.2 本課題研究的主要內(nèi)容24-25
• 第二章 實(shí)驗(yàn)材料與內(nèi)容25-29
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑和儀器25-27
• 2.1.1 實(shí)驗(yàn)試劑與規(guī)格25-26
• 2.1.2 實(shí)驗(yàn)設(shè)備與儀器26-27
• 2.2 陽(yáng)極電催化氧化和電芬頓反應(yīng)效果評(píng)價(jià)27-28
• 2.2.1 羅丹明B降解效率的測(cè)試27
• 2.2.2 TOC去除效率的測(cè)試27-28
• 2.2.3 過(guò)氧化氫及自由基的測(cè)定28
• 2.3 電極材料的結(jié)構(gòu)分析方法28-29
• 2.3.1 電極材料的XPS、FT-IF測(cè)試28
• 2.3.2 鐵氧化物/GF的循環(huán)伏安測(cè)試(CV)28-29
• 第三章 石墨陽(yáng)極電催化氧化羅丹明29-43
• 3.1 概述29-30
• 3.2 實(shí)驗(yàn)部分30-32
• 3.2.1 電解體系與操作30
• 3.2.2 化學(xué)分析30-31
• 3.2.3 羅丹明B降解產(chǎn)物的測(cè)定31
• 3.2.4 電化學(xué)分析31
• 3.2.5 石墨紙的表征31-32
• 3.3 結(jié)果與討論32-42
• 3.3.1 石墨陽(yáng)極上羅丹明的降解效率32-33
• 3.3.2 羅丹明B降解過(guò)程中的活性氧的作用33-35
• 3.3.3 羅丹明B陽(yáng)極氧化的電化學(xué)過(guò)程35-37
• 3.3.4 羅丹明B陽(yáng)極氧化過(guò)程中石墨中官能團(tuán)的作用37-39
• 3.3.5 石墨陽(yáng)極上的官能團(tuán)結(jié)構(gòu)39-40
• 3.3.6 石墨陽(yáng)極上羅丹明B降解的機(jī)理40-42
• 3.4 本章小結(jié)42-43
• 第四章 酸性礦山廢水中重金屬離子對(duì)原位制備非均相電芬頓催化劑影響43-57
• 4.1 概述43
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分43-45
• 4.2.1 不同重金屬離子摻雜鐵氧化物/GF復(fù)合材料的制備43-44
• 4.2.2 羅丹明B的測(cè)量44
• 4.2.3 羥基自由基的測(cè)量44
• 4.2.4 TOC的測(cè)量44
• 4.2.5 吸附曲線的測(cè)量44-45
• 4.2.6 循環(huán)伏安45
• 4.3 結(jié)果與討論45-56
• 4.3.1 不同非均相電Fenton催化劑降解羅丹明B效率的測(cè)定及分析45-46
• 4.3.2 羥基自由基的測(cè)定與分析46-47
• 4.3.3 TOC的測(cè)定與分析47-49
• 4.3.4 吸附曲線49-50
• 4.3.5 循環(huán)伏安50-51
• 4.3.6 不同重金屬摻雜材料的XPS光譜掃描51-56
• 4.4 本章小結(jié)56-57
• 第五章 結(jié)論57-58
• 參考文獻(xiàn)58-64
• 攻讀碩士學(xué)位期間的學(xué)術(shù)活動(dòng)及成果情況64

【相似文獻(xiàn)】

中國(guó)期刊全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 陳勝兵,何少華,婁金生,謝水波;Fenton試劑的氧化作用機(jī)理及其應(yīng)用[J];環(huán)境科學(xué)與技術(shù);2004年03期

2 張德莉;黃應(yīng)平;羅光富;劉德富;馬萬(wàn)紅;趙進(jìn)才;;Fenton及Photo-Fenton反應(yīng)研究進(jìn)展[J];環(huán)境化學(xué);2006年02期

3 范拴喜;江元汝;;Fenton法的研究現(xiàn)狀與進(jìn)展[J];現(xiàn)代化工;2007年S1期

4 蔣進(jìn)元;李勇;王國(guó)威;周岳溪;;Fenton法處理腈綸聚合廢水[J];環(huán)境科學(xué)研究;2010年07期

5 劉紅玉;李戎;;Fenton反應(yīng)及其在印染廢水處理中的應(yīng)用進(jìn)展[J];印染助劑;2010年09期

6 張?zhí)煊?史慧賢;盧洲;楊秋生;劉旭;韓聰;;Photo-Fenton和Photo-Fenton-like試劑對(duì)萘羥基化反應(yīng)的影響[J];精細(xì)石油化工;2010年02期

7 況柏華;;Fenton試劑處理樹(shù)脂廢水影響因素研究[J];廣東化工;2012年10期

8 馮柏林;梁繼美;杜婷;王毅;;Fenton法的反應(yīng)機(jī)理及類(lèi)Fenton法的應(yīng)用研究[J];廣東化工;2012年15期

9 林于廉;田偉;楊志敏;陳玉成;陳慶華;李家杰;;微波-Fenton對(duì)沼液中抗生素和激素的高級(jí)氧化[J];環(huán)境工程學(xué)報(bào);2013年01期

10 ;A Novel and Convenient Assay for the Determination of OH Produced by Fenton Reaction[J];Chinese Chemical Letters;1998年06期

中國(guó)重要會(huì)議論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 張媛媛;涂玉婷;熊亞;;Fenton-like Catalytic Activity of Nano-Lamellar Fe_2V_4O_(13) towards Degradation of Organic Pollutants[A];第六屆全國(guó)環(huán)境催化與環(huán)境材料學(xué)術(shù)會(huì)議論文集[C];2009年

2 ;Detection of Peptide Damage Induced by Fenton Reaction with Electrochemical Biosensor[A];第十一次中國(guó)生物物理學(xué)術(shù)大會(huì)暨第九屆全國(guó)會(huì)員代表大會(huì)摘要集[C];2009年

3 周乃磊;王中琪;徐旭東;;采用Fenton/UV技術(shù)處理工業(yè)切削液廢水的試驗(yàn)研究[A];中國(guó)環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì)2009年學(xué)術(shù)年會(huì)論文集（第一卷）[C];2009年

4 ;Fenton-like and Photo-Fenton-like Performance of FeVO_4[A];第五屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)摘要集[C];2009年

5 班福忱;劉炯天;段海霞;;電-Fenton法在水處理中的研究現(xiàn)狀及發(fā)展趨勢(shì)[A];2008中國(guó)水處理技術(shù)研討會(huì)暨第28屆年會(huì)論文集[C];2008年

6 羅瑋;朱麗華;M.E.Abbas;唐和清;;鐵酸鉍類(lèi)Fenton催化劑的制備及其應(yīng)用[A];持久性有機(jī)污染物論壇2010暨第五屆持久性有機(jī)污染物全國(guó)學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2010年

7 劉鴻;李湘中;王靜;玄小立;;電-Fenton反應(yīng)降解有機(jī)污染物的動(dòng)力學(xué)研究[A];第三屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)學(xué)術(shù)大會(huì)論文集[C];2005年

8 王靜;劉鴻;曾鋒;;電-Fenton降解鄰苯二甲酸二甲酯的研究[A];第三屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)學(xué)術(shù)大會(huì)論文集[C];2005年

9 趙景聯(lián);李厚寶;蘇慈;;超聲輻射Fenton反應(yīng)連續(xù)流方式降解水相酚的研究[A];中國(guó)化學(xué)會(huì)第八屆水處理化學(xué)大會(huì)暨學(xué)術(shù)研討會(huì)論文集[C];2006年

10 馬家海;趙進(jìn)才;;Fenton-like反應(yīng)中蒽醌分子的可見(jiàn)光助催化作用[A];第六屆全國(guó)環(huán)境化學(xué)大會(huì)暨環(huán)境科學(xué)儀器與分析儀器展覽會(huì)摘要集[C];2011年

中國(guó)重要報(bào)紙全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前1條

1 大連太平洋電子有限公司 胡惠菲邋孫敬孝 于長(zhǎng)興 思捷環(huán)�？萍加邢薰� 楊光輝;實(shí)施PCB清潔生產(chǎn)和循環(huán)利用[N];中國(guó)電子報(bào);2008年

中國(guó)博士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 吳彥霖;基于羥基自由基（HO~·）和硫酸根自由基（SO_4~(·-)）的高級(jí)氧化技術(shù)的研究[D];復(fù)旦大學(xué);2014年

2 梁歡;硅藻土基非均相Fenton催化材料的制備及其降解染料廢水的研究[D];中國(guó)地質(zhì)大學(xué);2015年

3 丁星;典型環(huán)境污染物的光電催化去除及其機(jī)理研究[D];華中師范大學(xué);2015年

4 陳永利;非均相UV-Fenton處理氯酚廢水的研究[D];廣西大學(xué);2015年

5 王勇;類(lèi)Fenton法氧化廢水中鄰苯二酚的效能及機(jī)制研究[D];哈爾濱工業(yè)大學(xué);2014年

6 周海燕;有機(jī)氯污染土壤的類(lèi)Fenton氧化處理與機(jī)理研究[D];華中科技大學(xué);2015年

7 宮常修;超聲耦合Fenton氧化技術(shù)破解污泥效果及其機(jī)理研究[D];清華大學(xué);2015年

8 李楠;廢舊線路板用于非均相Fenton體系去除難降解有機(jī)物的研究[D];天津大學(xué);2015年

9 夏廣森;聚丙烯腈基碳纖維陰極改性前后的氧還原反應(yīng)機(jī)制及在電Fenton體系中的應(yīng)用[D];中國(guó)海洋大學(xué);2015年

10 周?chē)?guó)強(qiáng);基于造紙污泥的非均相Fenton催化劑制備及催化性能研究[D];浙江大學(xué);2016年

中國(guó)碩士學(xué)位論文全文數(shù)據(jù)庫(kù) 前10條

1 周雅莉;紫外光結(jié)合Fenton法處理炸藥廢水研究[D];中北大學(xué);2006年

2 雷敏;UV-Fenton降解全氟辛酸及其機(jī)理研究[D];華中科技大學(xué);2011年

3 龍冉冉;異相Fenton法降解Orange Ⅱ的研究[D];華南理工大學(xué);2015年

4 方飛;Fe/污泥非均相Fenton催化劑的制備、表征及性能研究[D];浙江大學(xué);2015年

5 周武元;毒死蜱的毒性及其化學(xué)氧化去除的試驗(yàn)研究[D];燕山大學(xué);2015年

6 張曉;葡萄酒廢水Fenton氧化及生物處理實(shí)踐研究[D];青島理工大學(xué);2015年

7 韓征飛;Fenton流化床—混凝沉淀深度處理造紙廢水的試驗(yàn)研究[D];鄭州大學(xué);2015年

8 楊龍;微波協(xié)同F(xiàn)enton降解鄰苯二甲酸二甲酯及協(xié)同機(jī)理研究[D];青島理工大學(xué);2015年

9 印獻(xiàn)棟;強(qiáng)化Fenton氧化深度處理頭孢菌素廢水研究[D];河北科技大學(xué);2014年

10 彭曉t，

本文編號(hào)：568674