氮摻雜的碳材料中石墨化氮和吡啶氮對(duì)氧還原反應(yīng)的催化特性（英文）
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【摘要】：目前,開(kāi)發(fā)高效的陰極氧還原反應(yīng)(ORR)電催化劑是實(shí)現(xiàn)燃料電池和金屬-空氣電池商業(yè)化發(fā)展急需完成的目標(biāo).在過(guò)去的幾十年中,人們?cè)谔剿髁畠r(jià)高效的ORR電催化劑(如N摻雜的非金屬及非鉑電催化劑)領(lǐng)域做了廣泛的研究.在N摻雜的碳基ORR催化劑中,已知的N基活性位點(diǎn)主要分為四類(lèi),即吡啶類(lèi)氮(P-N)、吡咯類(lèi)氮(Py-N)、石墨化氮(G-N)和氧化類(lèi)氮(O-N).盡管人們對(duì)這四種類(lèi)型氮的活性位點(diǎn)做了大量的研究,但是它們?cè)诖呋磻?yīng)中起到的ORR催化作用以及催化機(jī)理和活性位點(diǎn)本身結(jié)構(gòu)的關(guān)系仍不夠明確.早期的研究中有人認(rèn)為P-N或者Py-N是ORR催化活性位點(diǎn),也有人認(rèn)為是G-N起作用.最近也有研究表明,P-N和G-N都是ORR催化活性位點(diǎn),只是在ORR中所起的催化能力不同.因此,很有必要認(rèn)清這些問(wèn)題.本文通過(guò)Hummer法酸性氧化一次和兩次碳黑Vulcan XC-72(VXC-72)以及隨后高溫?zé)崽幚?制備了一系列ORR催化劑VXCO-1,VXCO-2,VXCO-1(900)和VXCO-2(900),采用場(chǎng)發(fā)射掃描電子顯微鏡(SEM),N_2吸附脫附法,元素分析儀(EA),X射線光電子能譜(XPS),拉曼光譜儀(Raman),X射線衍射能譜(XRD),電化學(xué)循環(huán)伏安法和線性伏安法測(cè)試等手段研究Hummers法酸氧化和高溫?zé)崽幚韺?duì)VXC-72形貌組成的影響,以及這些碳基中成分和其催化ORR能力的關(guān)系.SEM結(jié)果表明,Hummer法酸性氧化處理VXC-72一次和兩次后可以逐層剝落其最外邊的碳層結(jié)構(gòu),最終得到表面光滑的類(lèi)片層狀結(jié)構(gòu)的碳材料(VXCO-1和VXCO-2).這種表面光滑的類(lèi)片層狀結(jié)構(gòu)的碳材料比表面積大于處理前的VXC-72,而高溫?zé)崽幚碇蟮奶疾牧?VXCO-1(900)和VXCO-2(900))由于類(lèi)石墨層碎片結(jié)構(gòu)蒸發(fā)損失暴露出更多內(nèi)部的微孔和介孔結(jié)構(gòu)使比表面積增加.Raman和XRD結(jié)果表明,氧化處理使碳材料的石墨化程度增加,而高溫?zé)崽幚韯t降低了其石墨化程度.EA和XPS結(jié)果表明,Hummer法酸性氧化處理可以使在碳材料中摻入的N以石墨化的為主,高溫?zé)崽幚韰s使得石墨化氮轉(zhuǎn)變?yōu)檫拎ゎ?lèi)的氮.ORR結(jié)果發(fā)現(xiàn),活性的石墨化氮傾向于使ORR反應(yīng)經(jīng)歷兩電子過(guò)程,從而生成H2O2為主要產(chǎn)物;而吡啶類(lèi)氮的活性位點(diǎn)更傾向于使ORR反應(yīng)經(jīng)過(guò)四電子過(guò)程,主產(chǎn)物是水.該結(jié)果有助于新型碳基氧還原催化劑的設(shè)計(jì)和分析.
【作者單位】： 中國(guó)科學(xué)院長(zhǎng)春應(yīng)用化學(xué)研究所電分析化學(xué)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室吉林省低碳化學(xué)能源重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室;中國(guó)科學(xué)院大學(xué);
【關(guān)鍵詞】： 碳黑 高溫?zé)崽幚?/strong> 氧還原反應(yīng) 氮摻雜 碳基催化劑
【基金】：supported by the National Basic Research Program of China(973 Program,2012CB932800,2014CB932700) the National Natural Science Foundation of China(21422307,21303180,21433003,21503212,21503211) the“Recruitment Program of Global Youth Experts”of China~~
【分類(lèi)號(hào)】：O643.36;TQ127.11
【正文快照】： 1.Introduction Exploring efficient electrocatalysts for the sluggish oxygen reduction reaction(ORR)is desirable for the commercialization of fuel cells[1]and metal-air batteries[2].In the past decade,intensive studies have been done to develop low cost,h
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