本文關(guān)鍵詞：卟啉類金屬有機(jī)框架膜的制備及其應(yīng)用

  更多相關(guān)文章： MnPor-MOF膜 LbL法 光催化氧化 2-苯基苯并噻唑 芐胺

【摘要】：卟啉類金屬有機(jī)框架聚合物(MOFs)以其獨(dú)特的、優(yōu)良的性質(zhì)在材料研究領(lǐng)域受到極大的關(guān)注,卟啉MOFs聚合物在氣體存儲(chǔ)、分子吸附、傳感器等多個(gè)領(lǐng)域得到了廣泛應(yīng)用,并且在催化研究方面也得到了迅速發(fā)展,成為近幾年來熱門的研究課題之一。具有優(yōu)異性能的MOFs被制備成膜后,在氣體傳感、氣體膜分離、膜催化等方面體現(xiàn)出引入的應(yīng)用前景。本論文在充分調(diào)研文獻(xiàn)的基礎(chǔ)上,首先以對(duì)羧基四苯基金屬卟啉和2.2'-二甲基-4,4'-聯(lián)吡啶為主要原料,溶劑熱法得到了具有未配位的活性位點(diǎn)的金屬卟啉MOFs聚合物(M-Por-MOFs),其是由長(zhǎng)度為400-500 nm的立方晶體組成,且具有很好的熱穩(wěn)定性,且不溶于常見有機(jī)溶劑。以四對(duì)羧基苯基錳卟啉為主要原料,以具有合適位阻和反應(yīng)活性的2,2'-二甲基-4,4'-聯(lián)吡啶為柱撐劑,通過層層自組裝的方法在石英玻璃／FTO玻璃基板上制備了一種具有催化活性位點(diǎn)的包含金屬卟啉的金屬有機(jī)框架膜材料(MnPor-MOF膜)。厚度可控的膜較好地保留了催化活性位,且多孔網(wǎng)狀結(jié)構(gòu)提高了催化活性及穩(wěn)定性。通過有機(jī)染料的降解測(cè)試了其光催化活性。以MnPor-MOF膜作光催化劑,在可見光的條件下催化氧化芐胺與2-氨基苯硫酚縮合合成2-苯基苯并噻唑。乙腈為溶劑,反應(yīng)溫度40℃,氧氣壓力2 atm,2-苯基苯并噻唑的收率達(dá)到81%。考察了MnTCPPCl、MnPor-MOFs和MnPor-MOF膜不同催化劑光催化氧化芐胺的影響,發(fā)現(xiàn)以FTO玻璃基板為載體的MnPor-MOF膜表現(xiàn)出的催化效果最佳。探討了MnPor-MOF膜催化氧化芐胺的過程并進(jìn)行了重復(fù)性實(shí)驗(yàn)。發(fā)現(xiàn)MnPor-MOF膜結(jié)構(gòu)穩(wěn)定,性能優(yōu)異,在光催化過程中不易被光解,重復(fù)性好,且回收十分方便。
【關(guān)鍵詞】：MnPor-MOF膜 LbL法 光催化氧化 2-苯基苯并噻唑 芐胺
【學(xué)位授予單位】：湖南大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號(hào)】：O641.4;O643.36
【目錄】：

• 摘要5-6
• Abstract6-11
• 第1章 緒論11-26
• 1.1 金屬有機(jī)框架聚合物研究進(jìn)展11-13
• 1.1.1 金屬有機(jī)框架聚合物簡(jiǎn)介11
• 1.1.2 金屬有機(jī)框架聚合物的設(shè)計(jì)與合成11-13
• 1.2 卟啉金屬有機(jī)框架聚合物的研究進(jìn)展13-18
• 1.2.1 卟啉材料簡(jiǎn)介13
• 1.2.2 卟啉類金屬有機(jī)框架聚合物的合成13-16
• 1.2.3 卟啉類金屬有機(jī)框架聚合物的應(yīng)用16-18
• 1.3 卟啉金屬有機(jī)框架膜的研究進(jìn)展18-25
• 1.3.1 卟啉類金屬有機(jī)框架膜的合成19-24
• 1.3.2 卟啉類金屬有機(jī)框架膜的應(yīng)用24-25
• 1.4 選題的目的、意義及研究?jī)?nèi)容25-26
• 第2章 基于金屬卟啉配體的金屬有機(jī)框架聚合物的合成26-36
• 2.1 前言26
• 2.2 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑26-27
• 2.2.1 主要儀器26-27
• 2.2.2 實(shí)驗(yàn)試劑27
• 2.3 單金屬卟啉M-TCPP(M=Mn~(3+)、Fe~(3+)、Co~(2+))的合成27-30
• 2.3.1 5,10,15,20-四(4-羧基苯基)卟啉(H_2TCPP)的合成27-28
• 2.3.2 5,10,15,20-四(4-羧基苯基)金屬卟啉的合成28-30
• 2.4 配體2,2'-二甲基-4,4'-聯(lián)吡啶的合成30
• 2.5 基于M-TCPP(M=Mn~(3+)、Fe~(3+)、Co~(3+))的金屬有機(jī)框架聚合物的合成與表征30-35
• 2.5.1 M-Por-MOFs(M=Mn~(3+)、Fe~(3+)、Co~(3+))的合成30-32
• 2.5.2 Mn-Por-MOFs聚合物的表征32-35
• 2.6 本章小結(jié)35-36
• 第3章 基于金屬卟啉的自組裝金屬有機(jī)框架膜的制備36-43
• 3.1 前言36
• 3.2 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑36-37
• 3.2.1 主要儀器36-37
• 3.2.2 實(shí)驗(yàn)試劑37
• 3.3 基板的修飾37-38
• 3.3.1 基板的清洗37
• 3.3.2 基板的羥基化37-38
• 3.3.3 基板的氨基化38
• 3.4 LbL法合成MnPor-MOF膜38-41
• 3.4.1 合成過程38-39
• 3.4.2 MnPor-MOF膜的表征39-41
• 3.5 穩(wěn)定性測(cè)試41-42
• 3.6 本章小結(jié)42-43
• 第4章 MnPor-MOF膜光催化降解有機(jī)染料的研究43-48
• 4.1 前言43
• 4.2 實(shí)驗(yàn)部分43-44
• 4.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑43-44
• 4.2.2 MnPor-MOF膜光催化降解有機(jī)染料亞甲基藍(lán)44
• 4.3 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論44-45
• 4.3.1 MnPor-MOF膜降解亞甲基藍(lán)的光催化活性44-45
• 4.3.2 MnPor-MOF膜的重復(fù)試驗(yàn)45
• 4.4 MnPor-MOF膜的光催化過程45-47
• 4.4.1 ESR測(cè)試結(jié)果與討論46
• 4.4.2 MnPor-MOF膜光催化過程探討46-47
• 4.5 本章小結(jié)47-48
• 第5章 MnPor-MOF膜光催化合成2-取代苯并噻唑的研究48-56
• 5.1 前言48
• 5.2 實(shí)驗(yàn)部分48-49
• 5.2.1 實(shí)驗(yàn)儀器與試劑48-49
• 5.2.2 MnPor-MOF膜光催化合成2-取代苯并噻唑49
• 5.3 2-苯基苯并噻唑合成條件的優(yōu)化49-53
• 5.3.1 各因素對(duì)反應(yīng)的影響49-50
• 5.3.2 溶劑對(duì)反應(yīng)的影響50-51
• 5.3.3 溫度對(duì)反應(yīng)的影晌51-52
• 5.3.4 壓力對(duì)反應(yīng)的影響52
• 5.3.5 催化劑種類對(duì)反應(yīng)的影響52-53
• 5.4 2-苯基苯并噻唑合成機(jī)理探討53-54
• 5.5 催化劑重復(fù)使用實(shí)驗(yàn)54-55
• 5.6 本章小結(jié)55-56
• 結(jié)論56-57
• 參考文獻(xiàn)57-63
• 附錄A 攻讀碩士學(xué)位期間所發(fā)表的學(xué)術(shù)論文63-64
• 致謝64

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本文編號(hào)：559512