本文關(guān)鍵詞：納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的合成表征以及催化應(yīng)用

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【摘要】：分子篩被廣泛地用作催化劑,是因為其具有如下優(yōu)點：(1)比表面積大；(2)水熱穩(wěn)定性高；(3)微孔豐富均一。傳統(tǒng)的微孔分子篩有其自身的局限性：由于孔徑小,大直徑分子進入孔道困難,同時在孔道內(nèi)形成的大分子不能快速逸出,常導(dǎo)致副反應(yīng)發(fā)生,從而限制了其應(yīng)用范圍。近年來,發(fā)展制備具有納米片層結(jié)構(gòu)的多級孔分子篩成為研究熱點。該方法是利用雙頭季銨鹽表面活性劑,它既可以引導(dǎo)微孔形成,又可以利用長的碳鏈基團限制沸石晶體的生長,是形成納米片層結(jié)構(gòu)的關(guān)鍵。但是,合成上述雙頭季銨鹽表面活性劑所需合成原料昂貴,制備過程復(fù)雜,因而限制了其工業(yè)應(yīng)用價值。為此,發(fā)展以價廉易得的季銨鹽表面活性劑制備納米片層結(jié)構(gòu)MFI型分子篩催化劑的新方法,是該發(fā)展方向亟待解決的關(guān)鍵問題。本研究工作以有機季銨鹽為微孔模板劑,長鏈陽離子表面活性劑為結(jié)構(gòu)導(dǎo)向劑,合成液摩爾配比為：40SiO2:xAl2O3:15TPA:25KOH:3000H2O:ySDA,通過控制變量,選擇出最優(yōu)合成條件。在175℃下水熱晶化,制得平均厚度約10nm的納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩催化劑。對納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩作了系統(tǒng)分析和表征,并考察了其在甲醇制烯烴(MTO)和甲苯甲醇擇形烷基化(TAM)反應(yīng)中的催化性能。首先,系統(tǒng)研究了：(1)Silicalite-1分子篩晶種；(2)晶化時間；(3)硅鋁比；(4)有機季銨鹽種類；(5)合成液pH值；(6)長鏈陽離子表面活性劑種類及添加量,對納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩片層結(jié)構(gòu)以及聚集方式的影響規(guī)律。得到變量可控的不同形貌的ZSM-5分子篩,篩選出最佳配比和合成路線。合成的納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩是由平均厚度約10nm的有序片層堆積而成,其比表面積為236m2/g。其次,詳細(xì)考察了不同形貌的ZSM-5分子篩在MTO反應(yīng)中的催化性能。納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的低碳烯烴選擇性優(yōu)于納米片層ZSM-5分子篩微球,其產(chǎn)物中乙烯、丙烯及低碳烯烴的選擇性分別為25%、31%和66%。進而考察了納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的TAM催化性能,表現(xiàn)出較好的催化活性。最后,通過在納米片層球形ZSM-5分子篩合成體系中添加硬模板劑,增加其晶內(nèi)介孔,試圖獲得具有片層結(jié)構(gòu)的多級孔ZSM-5分子篩。另一方面,通過在納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩合成體系中加入Fe304納米微球,得到具有一定磁性的納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩,使其在一些特殊應(yīng)用中易于分離。
【關(guān)鍵詞】：納米片層結(jié)構(gòu) 多級孔ZSM-5分子篩 甲醇制烯烴 甲苯甲醇烷基化
【學(xué)位授予單位】：寧夏大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2016
【分類號】：O643.36
【目錄】：

• 摘要3-4
• Abstract4-6
• 第一章 緒論6-25
• 1.1 沸石分子篩概述6-9
• 1.2 多級孔分子篩概述9-15
• 1.3 納米片層分子篩概述15-18
• 1.4 甲醇制烯烴反應(yīng)(MTO)的研究進展18-21
• 1.5 甲苯甲醇擇形烷基化反應(yīng)的研究進展21-24
• 1.6 選題依據(jù)與研究內(nèi)容24-25
• 第二章 實驗部分25-30
• 2.1 主要試劑和原料25
• 2.2 表征方法和測試手段25-27
• 2.3 甲醇制烯烴催化性能評價27-28
• 2.4 甲苯甲醇烷基化催化性能評價28-30
• 第三章 納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩合成路線及其優(yōu)化30-55
• 3.1 引言30
• 3.2 納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的合成30-31
• 3.3 納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩合成路線的優(yōu)化31-53
• 3.4 小結(jié)53-55
• 第四章 納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩催化性能研究55-65
• 4.1 引言55
• 4.2 ZSM-5分子篩微球的MTO催化活性55-57
• 4.3 納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的催化活性57-64
• 4.4 小結(jié)64-65
• 第五章 納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩形貌及功能的改進65-76
• 5.1 引言65
• 5.2 硬模板法合成ZSM-5分子篩微球65-70
• 5.3 磁性納米片層結(jié)構(gòu)ZSM-5分子篩的合成70-75
• 5.4 小結(jié)75-76
• 第六章 結(jié)論76-77
• 參考文獻77-85
• 致謝85-86
• 個人簡介86

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本文編號：557193