本文關(guān)鍵詞：由含氮有機多陽離子模板構(gòu)筑的超分子化合物的合成、結(jié)構(gòu)及其光催化性能的探究

  更多相關(guān)文章： 超分子化合物 有機陽離子模板 鹵素/擬鹵素 光催化

【摘要】：在過去的幾十年里,無機-有機雜化晶體材料得到相當廣泛的關(guān)注。無機-有機雜化材料不僅具有豐富的拓撲結(jié)構(gòu),并且其在主客體識別,光催化等領(lǐng)域有著潛在的應(yīng)用價值。本論文合成了一系列二價,三價的有機陽離子模板,在室溫的條件下,通過采用溶劑揮發(fā)法,在陽離子模板的誘導下,與金屬的鹵化物/擬鹵化物自組裝,從而得到了10個結(jié)構(gòu)新穎的鹵素簇超分子化合物。除了對化合物進行紅外、紫外、熱重、元素分析等基本的表征外,我們還對化合物的光學帶隙進行了計算,并探究了其光催化性能。首先,我們合成了三個二價陽離子,分別是1,2-二[(4-氨基吡啶基)-N-亞甲基]苯二溴鹽(O-AP·2Br)、1,3-二[(4-氨基吡啶基)-N-亞甲基]苯二溴鹽(M-AP·2Br)、1,4-二[(4-氨基吡啶基)-N-亞甲基]苯二溴鹽(P-AP·2Br),以三個二價陽離子為模板,分別與Ag/Cu的鹵化物/擬鹵化物自組裝得到化合物1-6,{[O-AP][Ag(SCN)3]}n(1),{[M-AP][Ag2Br3(SCN)]}n(2),{[M-AP][CuBr3]}n(3),{[M-AP]2[Cu4I8]}n(4),{[M-AP]2[Ag4I8]}n(5),{[P-AP]0.5[Cu(SCN)2]}n(6)。結(jié)構(gòu)分析表明,化合物1和3是單核結(jié)構(gòu),化合物2,4和5均為四核的立方烷結(jié)構(gòu),化合物6是二維結(jié)構(gòu)。我們對化合物1-6進行了紅外、紫外、熱重、元素分析等基本的表征,此外,通過測定化合物1-6的光學帶隙我們推測其具有作為光催化劑的作用,因此探究了化合物1-6在模擬日光的照射下,對亞甲基藍、甲基橙和羅丹明B溶液的降解作用。結(jié)果表明,在模擬日光照射下,化合物1-6對亞甲基藍染料均有較強的降解作用,僅有化合物3和4對甲基橙染料有一定的降解作用,而化合物1-6對于羅丹明B的降解作用均較弱。其次,我們合成了三個三價陽離子1,3,5-三[(異喹啉)-N-亞甲基]苯三溴鹽(Tbiq·3Br)、1,3,5-三[(異喹啉)-N-亞甲基]-2,4,6-三甲基苯三溴鹽(Tbmiq·3Br)和1,3,5-三[(喹啉)-N-亞甲基]-2,4,6-三甲基苯三溴鹽(Tbmqu·3Br),以三個陽離子為模板,分別與Ag/Cu的鹵化物/擬鹵化物自組裝得到化合物7-10,{[Tbiq][Cu(SCN)4]}n(7),{[Tbmiq][Cu2(SCN)4N3]}n(8),{[Tbiq]2[CuBr7]}n(9)和{[Tbmqu]2[Ag2.5Br6.5(SCN)2]}n(10)。結(jié)構(gòu)分析表明,化合物7-10均為單核或多核的金屬簇的結(jié)構(gòu)。除了對化合物7-10進行了紅外、紫外、熱重、元素分析等基本的表征外,我們對陽離子和化合物7-10進行了熒光性質(zhì)的分析,結(jié)果顯示,有機模板Tbiq·3Br和Tbmqu·3Br均表現(xiàn)出一定的熒光性,但化合物7-10的固體熒光測定均未發(fā)現(xiàn)有效的熒光現(xiàn)象,故推測金屬離子對有機模板具有熒光猝滅效應(yīng)。此外,通過測定化合物7-10的光學帶隙我們推測其具有作為光催化劑的作用,我們探究了化合物7-10在模擬日光的照射下對亞甲基藍溶液的降解作用,結(jié)果表明,化合物7-10對亞甲基藍染料的降解作用均較弱。因此,設(shè)計合成在可見光下即可作用的高效的配位聚合物光催化劑仍然是一項重大的挑戰(zhàn)。
【關(guān)鍵詞】：超分子化合物 有機陽離子模板 鹵素/擬鹵素 光催化
【學位授予單位】：鄭州大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O641.3
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-11
• 1 前言11-21
• 1.1 超分子化學與自組裝11-12
• 1.2 超分子化學的研究現(xiàn)狀12-14
• 1.3 模板效應(yīng)14-15
• 1.4 超分子化合物的光催化效應(yīng)15-17
• 1.4.1 光催化反應(yīng)原理15-16
• 1.4.2 無機-有機雜化晶體材料的光催化作用16-17
• 1.5 超分子化學在其他領(lǐng)域的應(yīng)用17-18
• 1.6 選題意義與研究內(nèi)容18-21
• 2 二價陽離子導向的鹵素簇超分子化合物的制備，表征及其光催化性質(zhì)的探究21-42
• 2.1 引言21
• 2.2 實驗部分21-26
• 2.2.1 主要試劑與測試儀器21-23
• 2.2.2 有機陽離子的合成23-24
• 2.2.3 單晶化合物的合成24-26
• 2.3 結(jié)果與討論26-40
• 2.3.1 合成小結(jié)26
• 2.3.2 單晶結(jié)構(gòu)描述26-32
• 2.3.3 化合物 1-6 的固體紫外-可見吸收光譜32-33
• 2.3.4 化合物 1-6 光催化降解有機染料33-40
• 2.3.5 化合物 1-6 的熱穩(wěn)定性分析40
• 2.4 小結(jié)40-42
• 3 三價陽離子模板誘導超分子化合物的合成，表征，熒光猝滅效應(yīng)及光催化性質(zhì)的探究42-55
• 3.1 引言42
• 3.2 實驗部分42-46
• 3.2.1 主要試劑與測試儀器42
• 3.2.2 有機陽離子的合成42-44
• 3.2.3 單晶化合物的合成44-46
• 3.3 結(jié)果與討論46-54
• 3.3.1 合成小結(jié)46
• 3.3.2 單晶結(jié)構(gòu)描述46-50
• 3.3.3 化合物 7-10 的固體紫外-可見吸收光譜分析50
• 3.3.4 化合物 7-10 的光催化降解有機染料分析50-52
• 3.3.5 化合物 7-10 的熒光猝滅分析52-53
• 3.3.6 化合物 7-10 的熱穩(wěn)定性分析53-54
• 3.4 小結(jié)54-55
• 總結(jié)與展望55-56
• 參考文獻56-61
• 附錄1 化合物的晶體結(jié)構(gòu)參數(shù)61-64
• 附錄2 化合物的主要鍵長鍵角64-72
• 附錄3 化合物的PXRD圖譜72-76
• 附錄4 化合物的紅外光譜76-80
• 個人簡歷及研究成果80-81
• 致謝81

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