本文關鍵詞：石墨烯量子點光學性質的研究

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【摘要】：自從2004年Geim和Novoselov首次成功剝離出單層的石墨片(石墨烯)以來,由于其獨特的結構、性能,石墨烯被應用于各個領域。但由于石墨烯理論上是沒有帶隙的,很難發(fā)生光致發(fā)光(Photoluminescence,PL)現(xiàn)象,這就限制了石墨烯材料在光電器件方面的應用�？茖W家們試圖把石墨烯切割成準零維的納米材料,使其變身為石墨烯量子點(Graphene Quantum Dots,GQDs),通過量子尺寸效應、量子限域效應,擴展其應用。GQDs由于其獨特的優(yōu)點,引起了各個領域的科學家們的關注,近年來得到了飛速的發(fā)展。人們不僅關注著GQDs制備方法的研究,還關注著其在物理、化學和生物等領域的廣泛的應用。而且人們還通過摻雜、缺陷、刻蝕等方法對GQDs進行修飾,進行性質上的研究并優(yōu)化其性能以及應用。目前,外部條件的變化對GQDs光學性質的影響還缺乏系統(tǒng)的研究。本論文主要研究不同外部條件(酸堿性、溫度、溶劑)對GQDs光學性質的影響,了解掌握了外部條件的影響,才能使GQDs更好的應用到各個領域。同時我們還從理論上研究和解釋了這些現(xiàn)象和結果。某些物質在光的照射下會吸收光子躍遷到激發(fā)態(tài),在從激發(fā)態(tài)回到基態(tài)的過程中發(fā)射光子,這種現(xiàn)象叫做熒光。通常情況下,一個物質只能吸收一個光子,再通過發(fā)射一個光子躍遷回基態(tài),稱為單光子熒光現(xiàn)象。而有些物質在某些條件下可以同時吸收兩個光子,而發(fā)射出一個比吸收光子的波長更短的光子,這種現(xiàn)象稱為雙光子熒光現(xiàn)象。比較單光子和雙光子熒光,我們可以發(fā)現(xiàn)通常在單光子熒光現(xiàn)象中需要用紫外光照射,發(fā)出的熒光的波長一般大于紫外光;在雙光子熒光中,可以使用紅外或可見光的照射,發(fā)出的熒光波長較短。在細胞成像等相關實驗中,具有雙光子熒光的分子更有應用優(yōu)勢,因為其需要的入射光能量低,對細胞損傷小。本論文實驗中制得的GQDs就具有雙光子熒光現(xiàn)象,更具有應用價值。本文的主要研究內容包括:(1)用炭黑簡便的制備GQDs。GQDs的制備方法多種多樣,有溶劑熱法、電化學法、化學剝離碳纖維法、溶液化學法、超聲波法和微波法等,我們選用了一種簡單的制備方法——以炭黑為原料加熱回流制備GQDs,通過透射電鏡、原子力顯微鏡、X射線衍射、紅外光譜對制備的GQDs進行表征,得到了穩(wěn)定的、大小均一的量子點,并對其進行光學性質的測定。對GQDs進行熒光測定時,我們發(fā)現(xiàn)了該方法制備的GQDs具有雙光子熒光現(xiàn)象。雙光子熒光可以減輕實驗對細胞的損傷,能使量子點更好的應用于細胞成像等生物實驗中。(2)通過改變外部條件,比較系統(tǒng)地研究了GQDs光學性質的變化。我們主要從酸堿、溫度、溶劑等幾個方面對GQDs光學性質的影響進行了研究。在這個實驗過程中,通過加入不同量的酸堿,研究其光學性質的變化,我們發(fā)現(xiàn)GQDs的吸收和發(fā)射光的波長會有藍移和紅移的現(xiàn)象,并且發(fā)現(xiàn)加入適量酸堿調節(jié)后的GQDs依然可以存在雙光子熒光現(xiàn)象。后來我們還探索了熱還原溫度、溶劑對GQDs光學性質的影響。(3)尋找理論依據(jù),解釋光學現(xiàn)象的產生。我們通過第一性原理的密度泛函理論研究了若干種GQDs的結構,通過比較最高占據(jù)分子軌道(HOMO)和最低未占分子軌道(LUMO)的能隙和電子分布情況,我們進一步理解了光學現(xiàn)象的起因和控制因素。
【關鍵詞】：石墨烯量子點 光學性質 雙光子熒光
【學位授予單位】：西南大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O613.71;TB383.1
【目錄】：

• 摘要6-8
• Abstract8-11
• 第1章 緒論11-25
• 1.1 引言11-12
• 1.2 石墨烯量子點概述12-13
• 1.2.1 碳的同素異形體的發(fā)現(xiàn)歷史12
• 1.2.2 石墨烯是具有潛力的新型碳材料12-13
• 1.2.3 石墨烯量子點簡介13
• 1.3 石墨烯量子點的制備方法13-19
• 1.3.1 化學剝離法14-15
• 1.3.2 溶劑熱法15-16
• 1.3.3 電化學法16-17
• 1.3.4 溶液化學法17-18
• 1.3.5 微波輔助法18-19
• 1.4 石墨烯量子點的應用19-23
• 1.4.1 生物成像20
• 1.4.2 傳感器20-21
• 1.4.3 光催化21-22
• 1.4.4 光電材料22-23
• 1.5 本論文的研究內容及意義23-25
• 第2章 實驗方法25-31
• 2.1 實驗試劑與儀器設備25-26
• 2.2 材料合成方法26-27
• 2.3 材料表征方法27-29
• 2.3.1 透射電子顯微鏡27
• 2.3.2 原子力顯微鏡27
• 2.3.3 X-射線衍射儀27-28
• 2.3.4 傅里葉變換紅外光譜儀28
• 2.3.5 X射線光電子能譜儀28-29
• 2.4 光學性質測試方法29-31
• 2.4.1 紫外可見吸收光譜29-30
• 2.4.2 光致發(fā)光光譜30-31
• 第3章 石墨烯量子點的制備、表征及光學性質的測定31-41
• 3.1 引言31
• 3.2 石墨烯量子點的制備31-32
• 3.3 形貌表征32-35
• 3.4 光學性質的測定35-37
• 3.5 PLE分析37-38
• 3.6 探究溶劑對石墨烯量子點熒光性質的影響38-39
• 3.7 本章小結39-41
• 第4章 探究酸堿對石墨烯量子點光學性質的影響41-49
• 4.1 引言41
• 4.2 實驗準備41
• 4.3 結果與討論41-45
• 4.4 機理分析45-47
• 4.4.1 計算方法45
• 4.4.2 計算分析和討論45-47
• 4.5 本章小結47-49
• 第5章 探究熱還原溫度對石墨烯量子點光學性質的影響49-59
• 5.1 引言49
• 5.2 實驗方法49
• 5.3 結果與討論49-55
• 5.4 機理分析55-57
• 5.4.1 計算方法55
• 5.4.2 計算分析和討論55-57
• 5.5 本章小結57-59
• 第6章 總結與展望59-61
• 6.1 全文總結59
• 6.2 展望59-61
• 參考文獻61-73
• 致謝73-75
• 碩士在讀期間科研成果75

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本文編號：533151