本文關鍵詞：殼聚糖納米材料的制備及其在重金屬廢水處理中的應用

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【摘要】：水污染是工業(yè)化和城市化伴隨而來的一個很嚴重的問題。礦冶、機械、制造、化工、電氣、儀表、建筑、國防等工業(yè)生產過程中排出的含鉛、鎘、汞、鉻、銅、鎳等重金屬離子的廢水,是對水體污染最嚴重的工業(yè)廢水之一。重金屬在水體和土壤中不能被微生物降解,只能發(fā)生各種形態(tài)的相互轉化、分散和富集過程,它們對人類健康和生態(tài)環(huán)境可造成無法逆轉的嚴重傷害。因此,重金屬廢水的處理非常關鍵。目前世界各國采用的重金屬廢水處理方法主要有化學法、物理法和生物法等。與其它處理方法相比,吸附法具有操作簡便和成本低等優(yōu)點。因此,尋找具有廣泛應用前景且經濟、環(huán)保、高效的新型吸附劑材料具有重要的意義。本文使用殼聚糖為原材料,與功能烯烴單體進行控制接枝聚合,再適度交聯(lián),制備了三種改性殼聚糖納米材料,對其形貌和結構進行了表征,并研究了它們對水溶液中重金屬離子的吸附性能。具體內容如下:1.Pb~(2+)模板交聯(lián)殼聚糖納米吸附劑的制備及其吸附性能以Pb~(2+)作為模板離子,通過殼聚糖與丙烯酸的控制接枝聚合,然后再與戊二醛適度交聯(lián),制備了鉛模板殼聚糖納米顆粒吸附劑(PAACS)。采用FT-IR、XRD、SEM和元素分析等方法對該產物的形貌和結構進行了表征。比較了該吸附劑對不同重金屬離子的吸附容量并系統(tǒng)研究了該吸附劑對Pb~(2+)的吸附性能。結果表明,該產物是直徑為50-200 nm的納米顆粒,對Pb~(2+)有吸附選擇性。在溶液pH值為5、溫度為303 K時,最大吸附量可達734.3 mg g-1,高于其它經文獻報道的模板產物。吸附過程符合擬二級動力學方程和Langmiur吸附等溫模型。吸附是自發(fā)過程。溫度超過303 K時,吸附由化學過程轉化為物理過程。吸附劑可用EDTA脫附再生,因此可作為一種高容量和具有選擇性的吸附劑用于含Pb~(2+)的廢水處理。2.聚馬來酸接枝交聯(lián)殼聚糖的制備及其對Hg(II)的吸附性能研究殼聚糖接枝聚馬來酸后再與戊二醛交聯(lián),制得一種新型的殼聚糖納米吸附劑(PMACS)。運用FT-IR、XRD、SEM、TGA等方法表征了吸附劑的形貌和結構,比較了該吸附劑對不同金屬離子的吸附性能,系統(tǒng)研究了該吸附劑在不同條件下對Hg~(2+)的吸附情況。實驗結果表明,PMACS是平均直徑為496 nm的納米聚集體,對Hg~(2+)有較高的吸附選擇性,303K時的最大吸附量可達1044 mg g-1(pH=6),接近目前文獻報道的吸附劑中的最高吸附量。動力學研究表明,該吸附過程服從擬二級動力學模型,主要由化學過程控制。吸附等溫線與Langmuir等溫模型非常吻合。熱力學研究表明,該吸附是吸熱的自發(fā)過程。吸附容量隨溫度升高而增大。吸附劑可以用EDTA回收。因此,該材料作為一種選擇性和高容量的吸附劑有望應用于含Hg~(2+)的污水處理。3.聚衣康酸接枝交聯(lián)殼聚糖納米材料的制備及其吸附Hg~(2+)、Pb~(2+)的性能研究殼聚糖通過與衣康酸進行適度的接枝聚合,然后再與戊二醛適度交聯(lián),成功制備出了聚衣康酸接枝交聯(lián)殼聚糖納米吸附劑(PIACS)。該吸附劑的形貌和結構分別用FT-IR、XRD、SEM和TGA進行了表征,并研究了該吸附劑對Hg~(2+)、Pb~(2+)的吸附性能。結果表明,該吸附劑對Hg~(2+)、Pb~(2+)的吸附最佳pH分別為6和5,在303 K時的最高吸附容量分別為870.1 mg g-1、1320 mg g-1。兩者的吸附過程均符合擬二級動力學和Langmiur吸附等溫模型。熱力學實驗表明,當溫度由293 K升高至333 K時,PIACS對Pb~(2+)的吸附是自發(fā)的放熱過程,而對Hg~(2+)的吸附則幾乎不受溫度的影響。重復性實驗表明,該吸附劑吸附Hg~(2+)、Pb~(2+)后均可用EDTA脫附再生。上述三種接枝交聯(lián)殼聚糖納米吸附劑,對廢水中的重金屬離子Pb~(2+)和Hg~(2+)具有較高的吸附量和較好的吸附性能。因此,它們在相關重金屬離子的廢水處理中將具有良好的應用前景。
【關鍵詞】：殼聚糖 化學改性 納米材料 吸附 重金屬離子
【學位授予單位】：華南理工大學
【學位級別】：碩士
【學位授予年份】：2016
【分類號】：O636.1;X703
【目錄】：

• 摘要5-7
• Abstract7-13
• 第一章 緒論13-26
• 1.1 重金屬離子的危害13
• 1.2 水體重金屬的來源13-14
• 1.3 水體重金屬污染的主要處理方法14-19
• 1.3.1 化學法14
• 1.3.2 物理化學法14-16
• 1.3.2.1 吸附法15
• 1.3.2.2 溶劑萃取法15
• 1.3.2.3 離子交換法15-16
• 1.3.2.4 膜分離技術16
• 1.3.3 生物法16-17
• 1.3.4 吸附法和吸附劑17-19
• 1.3.4.1 活性炭17-18
• 1.3.4.2 碳納米管18
• 1.3.4.3 石墨烯(氧化石墨烯)18-19
• 1.3.4.4 其它吸附劑19
• 1.4 殼聚糖及其衍生物的簡介和應用19-23
• 1.4.1 殼聚糖的結構簡介19-20
• 1.4.2 殼聚糖的理化性質20-21
• 1.4.3 殼聚糖的應用21
• 1.4.4 殼聚糖的改性21-23
• 1.4.4.1 交聯(lián)22
• 1.4.4.2 模板法22
• 1.4.4.3 接枝共聚22-23
• 1.5 改性殼聚糖在吸附重金屬離子方面的應用23-24
• 1.6 本課題的研究背景和研究內容24-26
• 1.6.1 立題背景24-25
• 1.6.2 研究內容25-26
• 第二章 Pb~(2+)模板交聯(lián)殼聚糖納米吸附劑的制備及其吸附性能26-41
• 2.1 實驗部分27-31
• 2.1.1 試劑與儀器27-28
• 2.1.1.1 實驗試劑27
• 2.1.1.2 實驗儀器與設備27-28
• 2.1.2 Pb~(2+)模板交聯(lián)殼聚糖吸附劑的合成28-29
• 2.1.2.1 合成路線28-29
• 2.1.2.2 鉛模板交聯(lián)殼聚糖吸附劑的制備29
• 2.1.3 產物的性能表征29
• 2.1.4 吸附實驗29-31
• 2.1.4.1 不同離子的吸附29-30
• 2.1.4.2 pH對吸附容量的影響30
• 2.1.4.3 吸附動力學30
• 2.1.4.4 吸附等溫線30
• 2.1.4.5 吸附熱力學30
• 2.1.4.6 吸附劑用量的影響30
• 2.1.4.7 重復性實驗30-31
• 2.2 結果討論與分析31-40
• 2.2.1 產物結構和形貌表征31-33
• 2.2.1.1 紅外光譜31
• 2.2.1.2 XRD分析31-32
• 2.2.1.3 掃描電鏡32
• 2.2.1.4 元素分析32-33
• 2.2.2 不同離子的吸附33
• 2.2.3 pH的影響33-34
• 2.2.4 動力學曲線34-35
• 2.2.5 等溫曲線35-37
• 2.2.6 熱力學曲線37-39
• 2.2.7 吸附劑用量的影響39
• 2.2.8 脫附與再生39-40
• 2.3 本章小結40-41
• 第三章 聚馬來酸接枝交聯(lián)殼聚糖的制備及其對Hg(II)的吸附性能研究41-55
• 3.1 實驗部分42-45
• 3.1.1 試劑與儀器42
• 3.1.1.1 實驗試劑42
• 3.1.1.2 儀器與設備42
• 3.1.2 聚馬來酸接枝殼聚糖的納米吸附劑的合成42-44
• 3.1.3 產物的性能表征44
• 3.1.4 吸附性能測試44
• 3.1.5 吸附劑再生44-45
• 3.2 結果與討論45-54
• 3.2.1 產物的結構與形貌表征45-47
• 3.2.1.1 紅外45
• 3.2.1.2 X-射線衍射45-46
• 3.2.1.3 掃描電鏡圖46-47
• 3.2.1.4 熱重分析47
• 3.2.2 不同離子的吸附情況47-48
• 3.2.3 pH對吸附的影響48
• 3.2.4 吸附動力學48-49
• 3.2.5 等溫曲線49-52
• 3.2.6 熱力學研究52-53
• 3.2.7 吸附劑用量的影響53-54
• 3.2.8 吸附劑再生54
• 3.3 本章小結54-55
• 第四章 聚衣康酸接枝交聯(lián)殼聚糖納米材料的制備及其吸附Hg~(2+)和Pb~(2+)的性能研究55-68
• 4.1 實驗部分56-58
• 4.1.1 試劑與儀器56-57
• 4.1.1.1 實驗試劑56
• 4.1.1.2 儀器與設備56-57
• 4.1.2 聚衣康酸接枝交聯(lián)殼聚糖的合成57-58
• 4.1.3 產物的性能表征58
• 4.1.4 吸附性能測試58
• 4.2 結果與討論58-67
• 4.2.1 產物的結構與形貌表征58-61
• 4.2.1.1 FT-IR58-59
• 4.2.1.2 XRD59
• 4.2.1.3 SEM59-60
• 4.2.1.4 TGA60-61
• 4.2.2 不同離子的吸附情況61
• 4.2.3 溶液pH對吸附量的影響61
• 4.2.4 動力學曲線61-63
• 4.2.5 等溫曲線63-65
• 4.2.6 熱力學研究65-66
• 4.2.7 吸附劑用量的影響66-67
• 4.2.8 吸附劑再生性能67
• 4.3 本章小結67-68
• 結論68-70
• 參考文獻70-84
• 攻讀碩士學位期間取得的研究成果84-85
• 致謝85-86
• 附件86

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