發(fā)布時間：2017-06-29 03:04

  本文關(guān)鍵詞：基于多官能團有機配體的金屬有機骨架材料的設(shè)計、制備、結(jié)構(gòu)及性質(zhì)研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：本論文設(shè)計合成了基于官能團化多羧基有機配體的金屬有機骨架材料的構(gòu)筑與性能研究。利用水熱、揮發(fā)等方法制備了一系列從一維到三維的結(jié)構(gòu)新穎的金屬有機骨架材料。通過X-射線單晶衍射確定了晶體結(jié)構(gòu),并通過紅外光譜、熱重分析儀、X-射線粉末衍射儀(XRD)、紫外熒光光譜、掃描電鏡等測試手段對其進行了性質(zhì)研究。 在論文的第二章中,設(shè)計合成了四個官能團化多羧基有機配體：5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H3L1)；5,5'-(9-氧代-9氫-芴-2,7-二基)間二苯甲酸(H4L2)；9,9'-(9-氧代-9氫-芴-2,7-二基)-9氫-咔唑-3,6-間二苯甲酸(H4L3)和5-(4-羧基苯基)乙炔基-間苯二甲酸(H3L4)。 在論文的第三章中,主要探討了配體5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H3L1)與過渡金屬Cd在水熱的條件下反應(yīng),得到了化合物[Cd9(L,)6(DMA)6]·4DMA(1)和化合物[Cd3(L1)2(H2O)9]·4H2O(2)�；衔�1是通過L3-連接Cd-O鏈形成的一個三維網(wǎng)狀結(jié)構(gòu);當(dāng)把化合物1的合成條件做了微小的改變,我們得到了一個新的MOFs-化合物2�；衔�2的結(jié)構(gòu)非常有意思,是具有螺旋鏈的2D→3D的穿插結(jié)構(gòu)。配體5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H3L1)與鑭系金屬在水熱的條件下反應(yīng)得到了化合物[La(L1)(H2O)4]·2H2O(3)、[Ce(L1)(H2O)4]·H2O(4)和[Tb(HL1)(H2L,)(H2O)3]·5H2O (5).化合物3和化合物4具有相同的結(jié)構(gòu),由L3-和Ln3+連接成的二維平面結(jié)構(gòu)；化合物5是一個一維的鏈狀結(jié)構(gòu),很有意思的是這個一維結(jié)構(gòu)中有羧酸基團存在。水熱法得到的[Zn3(L1)2(DMF)2]-2DMF(6)在硝酸銅的DMF/H2O混合溶液中靜置交換實驗得到[Cu3(L,)2(DMF)2]-2DMF (7),實現(xiàn)了單晶→單晶的轉(zhuǎn)變。 在論文的第四章中,重點探討了5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H3L1)、4,4-聯(lián)吡啶(L5)與金屬Zn構(gòu)建的MOFs;5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H3L1)、1,2-二(4-吡啶基)二氮烯(L6)與金屬Co/Ni構(gòu)建的MOFs;5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H3L1)、1,2-二(4-吡啶基)乙烯(L7)與金屬Co/Cd/Zn構(gòu)建的MOFs。 在論文的第五章節(jié)中,探討了5-(4-羧基苯基)乙炔基-間苯二甲酸(H3L4)與金屬Cd構(gòu)筑的金屬有機骨架材料,在這個結(jié)構(gòu)中,存在一個罕見配位數(shù)的Cd-O三核簇。在論文的第六章節(jié)中,我們嘗試在合成MOFs的同時在孔內(nèi)引入-NH2、-OH.-NO2、-COOH、-NHCO-、-C=C-一類的官能團,設(shè)計合成了基于含有-NH2、-OH、-C=C-不同官能團的配體與金屬構(gòu)建的MOFs,期望在后續(xù)工作中對MOFs進行后修飾。對某些特定的有機反應(yīng),這些官能團能成為潛在的催化位點。
【關(guān)鍵詞】：金屬有機骨架材料(MOFs) 5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸
【學(xué)位授予單位】：華東師范大學(xué)
【學(xué)位級別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2013
【分類號】：O621.13
【目錄】：

• 摘要6-8
• Abstract8-10
• 目錄10-12
• 第一章 緒言12-25
• 1.1 金屬有機骨架材料(MOFs)簡介12-13
• 1.2 金屬有機骨架材料(MOFs)的發(fā)展歷程13-14
• 1.3 金屬有機骨架材料(MOFs)的研究現(xiàn)狀14-22
• 1.4 本課題的研究意義和目的22-25
• 第二章 官能團化多羧基有機配體的合成25-38
• 2.1 配體H_3L_1的設(shè)計合成[H_3L_1=5-(4-羧基-苯甲酰胺基)-間苯二甲酸]14_Toc35192122125-27
• 2.2 配體H_4L_2的設(shè)計合成[H_4L_2=5,5’-(9-氧代-9氫-芴-2,7-二基)間二苯甲酸]27-31
• 2.3 配體H_4L_3的設(shè)計合成[H_4L_3=(9,9’-(9-氧代-9氫-芴-2,7-二基)-9氫-咔唑-3,6-間二苯甲酸)]31-34
• 2.4 配體H3L4的設(shè)計合成[H_3L_4=5-(4-羧基苯基)乙炔基-間苯二甲酸]34-38
• 第三章 基于配體5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H_3L_1)的金屬有機骨架材料的構(gòu)筑與性能研究38-67
• 3.1 實驗試劑和藥品38
• 3.2 實驗儀器38-39
• 3.3 基于配體5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H_3L_1)、過渡金屬Cd的MOFs的構(gòu)筑和·性能研究39-43
• 3.4 化合物1-2的熒光性質(zhì)探討43-44
• 3.5 基于配體5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H_3L_1)、鑭系金屬的MOFs的構(gòu)筑和性能研究44-49
• 3.6 化合物3-5的熒光性質(zhì)探討49-50
• 3.7 單晶→單晶轉(zhuǎn)化實驗50-55
• 3.8 化合物1-6的晶體學(xué)數(shù)據(jù)55-67
• 第四章 5-(4-羧基-苯甲酰胺基)-間苯二甲酸(H_3L_1)、輔助配體(Ln)與金屬共同構(gòu)建的MOFs67-89
• 4.1 實驗試劑和藥品67
• 4.2 實驗儀器67-68
• 4.3 基于配體5-(4-羧基-苯甲酰氨基)-間苯二甲酸(H_3L_1)、輔助配體的MOFs的合成68-81
• 4.4 化合物1-6的晶體學(xué)數(shù)據(jù)81-89
• 第五章 5-(4-羧基苯基)乙炔基-間苯二甲酸(H_3L_4)與金屬Cd構(gòu)筑的金屬有機骨架材料89-93
• 5.1 配體H_3L_4與金屬Cd構(gòu)筑的MOFs89-91
• 5.2 化合物[Cd_3(L_4)_2]·6H_2O(1)的晶體學(xué)數(shù)據(jù)91-93
• 第六章 基于含有-NH_2、-OH、-C=C-等不同官能團的配體與金屬構(gòu)建的MOFs93-109
• 6.1 實驗試劑和藥品93-94
• 6.2 實驗儀器94
• 6.3 基于含有-NH_2、-OH、-C=C-等不同官能團的配體與金屬構(gòu)建的MOFs的合成94-102
• 6.4 化合物1-4的晶體學(xué)數(shù)據(jù)102-109
• 附錄 碩士期間參與科研項目和成果109-110
• 參考文獻110-117
• 致謝117

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