本文關(guān)鍵詞：磷摻雜碳基材料的設(shè)計(jì)、合成及其催化性能的研究，，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

【摘要】：為了滿足日趨增長的工業(yè)生產(chǎn)需求,綠色、高效的催化劑的研究和開發(fā)引起了廣泛的關(guān)注。碳基材料由于其價(jià)格低廉,毒性低,生物相容性好,同時(shí)具有較好的穩(wěn)定性,在催化,生物,光電和傳感等領(lǐng)域中具有很大的潛力。近年來的研究發(fā)現(xiàn),非金屬雜原子在碳結(jié)構(gòu)中的摻雜能夠提高原始碳材料的催化性能。本文中,通過改進(jìn)的合成方法,合成了磷摻雜的大孔碳球、碳點(diǎn)和活性炭及以磷摻雜碳點(diǎn)為基礎(chǔ)的復(fù)合催化劑,并探究摻雜對(duì)性質(zhì)的改變以及它們在催化方面的應(yīng)用,主要內(nèi)容包括以下幾個(gè)方面:(1)使用植酸作為原料,采用模板法合成了具有高比表面積的磷摻雜大孔碳球,該大孔碳球的比表面積為574.68 m2 g-1,最高磷含量達(dá)到6%。通過掃描電鏡(SEM)、透射電鏡(TEM)以及X射線粉末衍射(XRD)表征證實(shí)了其具有大孔結(jié)構(gòu),X射線光電子能譜(XPS)、元素分析(EDS)和紅外(FT-IR)表征證明了磷元素的成功摻雜。將其應(yīng)用于催化氧化環(huán)辛烯的反應(yīng)中,一系列實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,由于其具有的獨(dú)特孔狀結(jié)構(gòu)、較高的比表面積和磷元素?fù)诫s產(chǎn)生的大量活性位點(diǎn),該新型催化劑在比較溫和的條件下對(duì)于環(huán)辛烯的催化氧化具有較高的轉(zhuǎn)化率和選擇性(分別達(dá)到50.69%和88.47%)。(2)通過一種簡便的電化學(xué)刻蝕法制備了磷摻雜碳點(diǎn),該碳點(diǎn)在高分辨透射(HRTEM)下顯示尺寸大約在3到5 nm之間,EDS、XPS和FT-IR表征證明了磷元素的成功摻雜,同時(shí)該碳點(diǎn)具有獨(dú)特的紫外和熒光特性。將該磷摻雜碳點(diǎn)應(yīng)用于催化氧還原反應(yīng)(ORR),結(jié)果顯示磷摻雜碳點(diǎn)具有較正的起峰電位和較大的電流密度,同時(shí)具有很好的穩(wěn)定性和抗甲醇能力。我們通過調(diào)控制備過程中的原料比例獲得了具有不同磷元素含量的磷摻雜碳點(diǎn),并進(jìn)一步闡述了磷含量對(duì)于電催化活性的影響。(3)使用攪拌的方法獲得了金納米粒子和磷摻雜碳點(diǎn)的復(fù)合物,通過TEM、XRD、Raman以及熒光(PL)等方法表征了該復(fù)合物的結(jié)構(gòu)和形貌特征,并應(yīng)用于催化ORR。研究發(fā)現(xiàn)在可見光照射條件下金納米粒子在復(fù)合物中能夠進(jìn)一步增強(qiáng)磷摻雜碳點(diǎn)的光響應(yīng),它們的協(xié)同交互作用極大提高了單獨(dú)組分的催化性能。與傳統(tǒng)的Pt/C催化劑相比,該復(fù)合物在可見光照射下有著相似的起峰電位和電流密度,同時(shí)具有更高的穩(wěn)定性和抗甲醇能力。同時(shí),磷含量的提高也能增強(qiáng)該復(fù)合物的電催化氧還原反應(yīng)的能力。(4)通過在光照條件下的簡單攪拌合成了磷酸鈷和磷摻雜碳點(diǎn)的復(fù)合物,通過SEM、TEM、XRD、FT-IR、Raman以及PL等方法表征了該復(fù)合物的結(jié)構(gòu)和形貌特征,并應(yīng)用于催化水氧化(OER)。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明該復(fù)合物具有很好的電催化活性,表現(xiàn)為較低的過電勢、大的電流密度以及較小的塔菲爾斜率。同時(shí),磷摻雜碳點(diǎn)在磷酸鈷表面形成的保護(hù)層增強(qiáng)了該復(fù)合物的穩(wěn)定性。(5)使用三苯基膦作為磷源,通過加熱的方法制備了磷摻雜活性炭,并運(yùn)用SEM、TEM、XRD、FT-IR和Raman等表征手段研究了磷摻雜活性炭的形貌和結(jié)構(gòu),將其應(yīng)用于催化ORR。研究發(fā)現(xiàn)通過對(duì)原始活性炭的預(yù)處理,能提高磷元素在活性炭中的摻雜量。該磷摻雜活性炭在堿性條件下具有較正的起峰電位和較大的電流密度,同時(shí)具有很好的穩(wěn)定性和抗甲醇能力。
【關(guān)鍵詞】：碳基材料 磷摻雜 選擇性氧化 電催化
【學(xué)位授予單位】：蘇州大學(xué)
【學(xué)位級(jí)別】：碩士
【學(xué)位授予年份】：2015
【分類號(hào)】：TQ127.11;O643.36
【目錄】：

• 摘要4-6
• Abstract6-12
• 第一章 緒論12-43
• 1.1 碳點(diǎn)概述13-19
• 1.1.1 碳點(diǎn)的制備13-15
• 1.1.2 碳點(diǎn)的性質(zhì)15-17
• 1.1.3 碳點(diǎn)的應(yīng)用17-19
• 1.2 碳納米管概述19-25
• 1.2.1 碳納米管的制備20-21
• 1.2.2 碳納米管的性質(zhì)21-23
• 1.2.3 碳納米管的應(yīng)用23-25
• 1.3 石墨烯概述25-31
• 1.3.1 石墨烯的制備26-28
• 1.3.2 石墨烯的性質(zhì)28-30
• 1.3.3 石墨烯的應(yīng)用30-31
• 1.4 本課題的選題依據(jù)和意義及主要研究內(nèi)容31-33
• 1.4.1 選題依據(jù)和意義31-32
• 1.4.2 主要研究內(nèi)容32-33
• 參考文獻(xiàn)33-43
• 第二章 磷摻雜大孔碳球?qū)Νh(huán)辛烯選擇性催化氧化的研究43-55
• 2.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器43-44
• 2.2 實(shí)驗(yàn)與表征44-46
• 2.2.1 樣品的制備44-46
• 2.2.2 催化實(shí)驗(yàn)46
• 2.3 結(jié)果與討論46-51
• 2.3.1 結(jié)構(gòu)表征46-48
• 2.3.2 催化劑對(duì)環(huán)辛烯選擇性氧化催化性能的研究48-51
• 2.4 結(jié)論51
• 參考文獻(xiàn)51-55
• 第三章 磷摻雜碳點(diǎn)的制備及其在催化氧還原反應(yīng)的應(yīng)用55-65
• 3.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器55-56
• 3.2 實(shí)驗(yàn)及表征56-57
• 3.2.1 樣品的制備56-57
• 3.2.2 催化實(shí)驗(yàn)57
• 3.3 結(jié)果與討論57-62
• 3.3.1 結(jié)構(gòu)表征57-59
• 3.3.2 催化劑對(duì)氧還原電催化性能的研究59-62
• 3.4 結(jié)論62
• 參考文獻(xiàn)62-65
• 第四章 金納米粒子和磷摻雜碳點(diǎn)復(fù)合物的制備及其在光誘導(dǎo)下催化氧還原反應(yīng)的研究65-75
• 4.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器65-66
• 4.2 實(shí)驗(yàn)與表征66-68
• 4.2.1 樣品的制備66-67
• 4.2.2 催化實(shí)驗(yàn)67-68
• 4.3 結(jié)果與討論68-72
• 4.3.1 結(jié)構(gòu)表征68-69
• 4.3.2 催化劑對(duì)氧還原電催化性能的研究69-72
• 4.4 結(jié)論72
• 參考文獻(xiàn)72-75
• 第五章 磷酸鈷和磷摻雜碳點(diǎn)復(fù)合物的制備及在催化水氧化方面的應(yīng)用75-84
• 5.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器76
• 5.2 實(shí)驗(yàn)及表征76-77
• 5.2.1 樣品的制備76-77
• 5.2.2 催化實(shí)驗(yàn)77
• 5.3 結(jié)果與討論77-81
• 5.3.1 結(jié)構(gòu)表征77-79
• 5.3.2 催化劑對(duì)水的電化學(xué)氧化催化性能的研究79-81
• 5.4 結(jié)論81
• 參考文獻(xiàn)81-84
• 第六章 磷摻雜活性炭的制備及其在氧還原反應(yīng)的應(yīng)用84-93
• 6.1 實(shí)驗(yàn)試劑與儀器84-85
• 6.2 實(shí)驗(yàn)及表征85-86
• 6.2.1 樣品的制備85
• 6.2.2 催化實(shí)驗(yàn)85-86
• 6.3 結(jié)果與討論86-90
• 6.3.1 結(jié)構(gòu)表征86-88
• 6.3.2 催化劑對(duì)氧還原電催化性能的研究88-90
• 6.4 結(jié)論90
• 參考文獻(xiàn)90-93
• 第七章 總結(jié)93-95
• 碩士期間發(fā)表論文95-96
• 致謝96-97

【共引文獻(xiàn)】

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  本文關(guān)鍵詞：磷摻雜碳基材料的設(shè)計(jì)、合成及其催化性能的研究，由筆耕文化傳播整理發(fā)布。

本文編號(hào)：439414