發(fā)布時(shí)間：2024-06-02 23:52

　　乙二醇作為一種重要的工業(yè)原料,廣泛應(yīng)用于化工生產(chǎn)、聚酯和汽車防凍液領(lǐng)域。目前通用的乙二醇合成路線是石油路線,針對(duì)我國“多煤少油”的能源分布格局,開發(fā)非石油路線制備乙二醇具有十分重要的意義。通過C1路線由合成氣制草酸二甲酯(DMO)的技術(shù)已趨近成熟,而DMO加氫制乙二醇的Cu/SiO2催化體系尚不能滿足工業(yè)化的需求。為此科研人員進(jìn)行了大量研究,發(fā)現(xiàn)催化劑的載體、制備方法以及助劑的摻雜均能改善催化劑的活性與穩(wěn)定性,其中尋找合適的催化劑助劑尚有很大的研究空間。富勒烯作為C元素的第三種同素異形體,是一類性質(zhì)獨(dú)特的新型碳材料。C60具有合適的能級(jí),能夠可逆地得到電子并將其釋放,在光伏器件和催化領(lǐng)域均有重要的應(yīng)用。目前以C60作為催化劑或催化助劑的研究基本上集中于光催化領(lǐng)域,在工業(yè)用多相催化體系中的應(yīng)用研究較少,其作為催化反應(yīng)“電子庫”的潛力仍有充分的挖掘空間。質(zhì)譜是一種檢測反應(yīng)中間體的行之有效的方法,通過對(duì)催化反應(yīng)進(jìn)行在線的實(shí)時(shí)監(jiān)測可以得到中間體的分子量和結(jié)構(gòu)信息,對(duì)理解催化反應(yīng)機(jī)理起到了至關(guān)重要的作用。電噴霧電離技術(shù)允許我們原位檢測液相反應(yīng)的中間體,而對(duì)于氣相反應(yīng)中間體的檢測尚未有報(bào)道。基于以...

【文章頁數(shù)】：122 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 課題的研究背景與意義
    1.2 草酸二甲酯加氫反應(yīng)
        1.2.1 乙二醇的性質(zhì)及應(yīng)用
        1.2.2 乙二醇生產(chǎn)技術(shù)的研究概況
        1.2.3 石油路線簡介
        1.2.4 非石油C₁路線
        1.2.5 DMO加氫制EG反應(yīng)機(jī)理
        1.2.6 DMO加氫制EG催化劑研究現(xiàn)狀
        1.2.7 Cu/SiO₂催化劑在DMO加氫體系中的研究現(xiàn)狀
        1.2.8 Cu/SiO₂催化劑的作用機(jī)理
        1.2.9 Cu/SiO₂催化劑的失活機(jī)理
    1.3 富勒烯C₆₀的性質(zhì)及在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.3.1 富勒烯C₆₀的發(fā)現(xiàn)歷程
        1.3.2 C₆₀的結(jié)構(gòu)性質(zhì)
        1.3.3 C₆₀的電子性質(zhì)
        1.3.4 C₆₀在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
    1.4 質(zhì)譜在催化反應(yīng)中間體檢測中的應(yīng)用
        1.4.1 質(zhì)譜儀簡介
        1.4.2 質(zhì)譜常用電離方式和離子源
        1.4.3 基于ESI的新型常壓敞開式離子源
        1.4.4 二次電噴霧電離(SESI)在氣體檢測中的應(yīng)用
        1.4.5 質(zhì)譜在檢測催化反應(yīng)中間體的應(yīng)用
    1.5 本文主要研究內(nèi)容與思路
    參考文獻(xiàn)
第二章 C₆₀在Cu-SiO₂催化劑體系中電子轉(zhuǎn)移作用的研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)試劑及來源
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)器材及分析測試方法
        2.2.3 樣品制備
        2.2.4 電化學(xué)測試
    2.3 催化劑中C₆₀摻雜的均勻性考察
        2.3.1 XRD表征
        2.3.2 TEM表征
    2.4 循環(huán)伏安曲線分析
        2.4.1 C₆₀固體膜在PC-乙腈混合溶劑中的循環(huán)伏安曲線
        2.4.2 Cu/SiO₂催化劑的循環(huán)伏安曲線
        2.4.3 C₆₀-Cu/SiO₂循環(huán)伏安分析
        2.4.4 C₆₀-Cu/SiO₂與Cu/SiO₂循環(huán)伏安對(duì)比分析
        2.4.5 Cu (Ⅰ)硅氧烷籠狀化合物Cu₂₄O₂₄Si₈R8

        2.4.6 Cu (Ⅰ)硅氧烷籠狀化合物Cu₂₄O₂₄Si₈R₈的循環(huán)伏安分析
        2.4.7 Cu₂₄O₂₄Si₈R₈與C₆₀混合物的循環(huán)伏安分析
        2.4.8 軌道能級(jí)分析
    2.5 本章結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第三章 ESI-MS檢測草酸二甲酯氣相加氫反應(yīng)中間體的研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)用試劑及氣體純度和來源
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器及方法
        3.2.3 質(zhì)譜儀參數(shù)設(shè)置
    3.3 數(shù)據(jù)分析與討論
        3.3.1 溶劑甲醇的離線和在線ESI-MS分析
        3.3.2 DMO-甲醇溶液離線和在線ESI-MS分析
        3.3.3 EG,MG等產(chǎn)物的甲醇溶液離線ESI-MS分析
        3.3.4 20Cu/SiO₂催化劑常壓DMO加氫在線檢測分析
        3.3.5 中間體信號(hào)的MS-MS多級(jí)質(zhì)譜分析
        3.3.6 5C₆₀-20Cu/SiO₂催化劑常壓DMO加氫在線檢測分析
    3.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第四章 全文總結(jié)
碩士期間取得的研究成果
致謝



本文編號(hào)：3987866

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