Keggin及Wells-Dawson型多酸陰離子作為兩種經(jīng)典結(jié)構(gòu),由于其獨特的幾何結(jié)構(gòu)及性質(zhì),在合成有機-無機雜化材料的過程中受到了較多地關(guān)注。相較于Keggin型金屬-氧簇合物,Wells-Dawson型多酸陰離子具有體積大、負電荷高、配位點多的特點,從而有利于形成結(jié)構(gòu)更為復(fù)雜的化合物。本論文以Wells-Dawson型多酸陰離子作為無機建筑模塊,通過改變過渡金屬、有機配體的種類,構(gòu)筑有機-無機雜化材料。研究了反應(yīng)溫度、反應(yīng)體系的pH值、反應(yīng)物的摩爾比等對產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的影響,初步研究了化合物的催化性能,探究了化合物結(jié)構(gòu)對性質(zhì)的影響,為后續(xù)功能性材料的設(shè)計與合成提供了理論依據(jù)。本文采用水熱合成技術(shù),合成了十七例基于Wells-Dawson型多陰離子的金屬-氧簇合物。采用X-射線單晶衍射技術(shù)、元素分析、IR、UV、PXRD、TG等方法對化合物的結(jié)構(gòu)進行表征。研究了化合物的電化學性能、光催化性能及在苯乙烯環(huán)氧化反應(yīng)中的催化性能。1.過渡金屬-單配體配合物修飾的Wells-Dawson型金屬氧簇。以Wells-Dawson型多酸陰離子作為基礎(chǔ)反應(yīng)體系,向其中引入不同的金屬離子(Cu^2...

【文章頁數(shù)】：152 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
中文摘要
abstract
第一章 文獻綜述
    1.1 引言
    1.2 金屬-氧簇合物簡介
    1.3 Wells-Dawson型金屬-氧簇合物的結(jié)構(gòu)、性質(zhì)及應(yīng)用
        1.3.1 Wells-Dawson型金屬-氧簇合物的結(jié)構(gòu)
        1.3.2 Wells-Dawson型金屬-氧簇合物的性質(zhì)和應(yīng)用
    1.4 Wells-Dawson型金屬-氧簇合物的研究進展
        1.4.1 飽和Wells-Dawson型金屬-氧簇合物
        1.4.2 缺位Wells-Dawson型金屬-氧簇合物
    1.5 金屬-有機配體修飾的金屬-氧簇合物的研究進展
        1.5.1 金屬-有機含氮配體修飾的金屬-氧簇合物
        1.5.2 金屬-有機羧基配體修飾的金屬-氧簇合物
        1.5.3 金屬-有機混合配體修飾的金屬-氧簇合物
    1.6 本課題研究的目的、意義及主要成果
        1.6.1 本課題研究的目的和意義
        1.6.2 本課題主要成果
第二章 實驗原理、方法和藥品
    2.1 實驗原理
    2.2 實驗方法
        2.2.1 X-射線單晶衍射(X-Ray)
        2.2.2 元素分析(ElementAnalysis)
        2.2.3 紅外光譜(IR)
        2.2.4 紫外-可見光譜(UV)
        2.2.5 X-射線粉末衍射(PXRD)
        2.2.6 電化學分析(CV)
        2.2.7 熱重分析(TGA)
        2.2.8 氣相色譜分析(GasChromatography)
    2.3 實驗藥品
第三章 過渡金屬-單配體配合物修飾的Wells-Dawson型金屬-氧簇合物
    3.1 引言
    3.2 化合物1-9的合成方法
    3.3 化合物1-9的X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析結(jié)果
    3.4 化合物1-9的結(jié)構(gòu)與表征
        3.4.1 化合物1和2的結(jié)構(gòu)與表征
        3.4.2 化合物3-5的結(jié)構(gòu)與表征
        3.4.3 化合物6和7的結(jié)構(gòu)與表征
        3.4.4 化合物8和9的結(jié)構(gòu)與表征
    3.5 本章小結(jié)
第四章 銅-有機混合配體配合物修飾的Wells-Dawson型金屬-氧簇合物
    4.1 引言
    4.2 化合物10-16的合成方法
    4.3 化合物10-16的X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析結(jié)果
    4.4 化合物10-16的結(jié)構(gòu)與表征
        4.4.1 化合物10-13的結(jié)構(gòu)與表征
        4.4.2 化合物14的結(jié)構(gòu)與表征
        4.4.3 化合物15和16的結(jié)構(gòu)與表征
    4.5 本章小結(jié)
第五章 苯甲酸或2,6-吡啶二羧酸配合物修飾的Wells-Dawson型金屬-氧簇合物
    5.1 引言
    5.2 化合物17-19的合成方法
    5.3 化合物17-19的X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析結(jié)果
    5.4 化合物17-19的結(jié)構(gòu)與表征
        5.4.1 化合物17的結(jié)構(gòu)與表征
        5.4.2 化合物18和19的結(jié)構(gòu)與表征
    5.5 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
參考文獻
作者簡介
攻讀博士期間以第一作者發(fā)表的論文
致謝



本文編號：3958670