將光化學(xué)輔酶再生與氧化還原酶的催化過程相偶聯(lián),構(gòu)建生物催化的人工光合作體系,合成人類所需的燃料或化學(xué)品,對于解決環(huán)境和能源問題具體有重要意義。其中,制備和應(yīng)用高效的可見光活性催化劑是實(shí)現(xiàn)這一過程的關(guān)鍵。石墨相氮化碳(g-C3N4)是一種具有可見光響應(yīng)活性的聚合物半導(dǎo)體材料,可以作為光催化劑應(yīng)用于輔酶再生及其他領(lǐng)域。但是存在光生電子-空穴易復(fù)合、量子產(chǎn)率較低等問題。為了解決上述問題,本文采用超聲輔助水熱法將WS2負(fù)載在g-C3N4上,制備一種WS2/g-C3N4復(fù)合催化劑,并通過與甲酸脫氫酶、甲醛脫氫酶和乙醇脫氫酶三種酶催化的級聯(lián)反應(yīng)相偶聯(lián),構(gòu)建人工光合體系,實(shí)現(xiàn)CO2到甲醇的轉(zhuǎn)化。主要研究內(nèi)容和結(jié)果如下:1)通過超聲輔助水熱法制備了一系列含不同比例WS2的WS2/g-C3N4復(fù)合材料,并通過不同的光催化實(shí)驗(yàn)檢測了它們的光催化性能。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明,5 wt%WS2/g-C3N4的光催化性能最高,4小時(shí)內(nèi)催化輔酶再生產(chǎn)率可以達(dá)到35%左右,大約是單獨(dú)的g-C3N4的3-4倍。通過與甲酸脫氫酶、甲醛脫氫酶和乙醇脫氫酶三種酶催化的級聯(lián)反應(yīng)相偶聯(lián),10小時(shí)內(nèi)甲醇產(chǎn)率為372.1 μmolh-1gc...

【文章頁數(shù)】：85 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第1章 引言
    1.1 光催化的基本概念
        1.1.1. 光催化劑和光催化反應(yīng)
        1.1.2 固體能帶結(jié)構(gòu)
        1.1.3 光生電子、光生空穴和復(fù)合中心
    1.2 光催化的應(yīng)用領(lǐng)域
        1.2.1 環(huán)境污染凈化
        1.2.2 微生物凈化
        1.2.3 表面自清潔凈化
        1.2.4 能源催化
    1.3 人工光合作用
    1.4 g-C₃N₄的研究進(jìn)展
        1.4.1 g-C₃N₄的結(jié)構(gòu)與性質(zhì)
        1.4.2 g-C₃N₄的合成方法
        1.4.3 g-C₃N₄的修飾改性策略
    1.5 WS₂的性質(zhì)與應(yīng)用
    1.6 本文選題意義與研究內(nèi)容
第2章 g-C₃N₄的制備與光催化反應(yīng)條件探索
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 g-C₃N₄的制備方法的探索
        2.3.1 熱縮聚法制備g-C₃N4

        2.3.2 熱氧化蝕刻法制備g-C₃N₄

        2.3.3 熔融鹽共聚法制備g-C₃N₄

        2.3.4 原位摻雜B的g-C₃N₄制備
    2.4 不同制備工藝下的g-C₃N₄的基本表征
        2.4.1 X射線衍射(XRD)
        2.4.2 傅里葉變換紅外光譜(FT-IR)
    2.5 光催化性能考察
        2.5.1 光催化輔酶再生
        2.5.2 光催化降解羅丹明
    2.6 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        2.6.1 不同方法制備g-C₃N₄的表征
        2.6.2 光催化輔酶再生過程反應(yīng)條件的優(yōu)化
        2.6.3 不同條件制備的催化劑的光催化輔酶再生性能
    2.7 本章小結(jié)
第3章 WS₂/g-C₃N₄復(fù)合光催化劑的制備與應(yīng)用
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)材料與儀器
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)材料
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    3.3 WS₂/g-C₃N₄復(fù)合光催化劑的制備
    3.4 催化材料的表征
    3.5 光催化性能測試
        3.5.1 光催化輔酶再生實(shí)驗(yàn)
        3.5.2 光催化CO₂還原制甲醇實(shí)驗(yàn)
        3.5.3 光催化Rh B降解實(shí)驗(yàn)
        3.5.4 自由基種類檢測實(shí)驗(yàn)
    3.6 實(shí)驗(yàn)結(jié)果與討論
        3.6.1 WS₂/g-C₃N₄復(fù)合光催化劑的表征
        3.6.2 光催化輔酶再生性能研究
        3.6.3 光催化CO₂制甲醇性能研究
        3.6.4 光催化降解羅丹明性能
        3.6.5 光催化機(jī)理研究
    3.7 本章小結(jié)
第4章 論文總結(jié)
    4.1 總結(jié)
    4.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡歷及攻讀學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與研究成果



本文編號：3941557

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