甲硫醇作為一種重要化工原料和有機中間體,被廣泛用于食品、飼料添加劑和農(nóng)藥等領域。結合甲硫醇國內市場供需狀況及貴州資源特點,硫化氫-甲醇法合成甲硫醇應用技術研發(fā)刻不容緩,其關鍵技術是催化劑。目前,該催化劑的研究主要集中在單一載體選取、制備和改性等方面,雖取得一定成果,但改性會使催化劑原有活性中心被覆蓋、孔道縮小或部分孔道堵塞,致使催化劑壽命很短。根據(jù)單一載體催化劑在合成甲硫醇過程中表現(xiàn)的不足、復合催化劑自身組成和結構性質的優(yōu)勢,鑒于ZSM-5和MgO分別在甲醇吸附解離轉化和甲硫醇選擇性生成表現(xiàn)出優(yōu)異性能,利用復合技術,整合ZSM-5和MgO在甲硫醇中的優(yōu)良性能,制備出一種復合催化劑,解決單一載體催化劑酸堿調控、壽命短等難題。鑒于此,本文開展了高比表面積介孔MgO的制備、ZSM-5/MgO復合催化劑的制備及其催化性能研究,同時還初步探索了復合催化劑的積炭行為。采用液相法制備介孔MgO,借助XRD、SEM、BET等表征手段,考察原料和工藝條件對介孔MgO微觀形貌、孔結構參數(shù)的影響。結果表明,有序介孔MgO適宜制備條件為:0.5 mol·L^-1 Mg(NO₃

【文章頁數(shù)】：97 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 甲硫醇合成方法
        1.2.1 硫脲-硫酸二甲酯法
        1.2.2 磺酰氯-硫酸還原法
        1.2.3 甲醇-二硫化碳法
        1.2.4 氯甲烷-硫化堿法
        1.2.5 一氧化碳(二氧化碳)-硫化氫法
        1.2.6 甲硫醇鈉-硫酸法
        1.2.7 硫化氫-甲醇法
    1.3 硫化氫-甲醇法合成甲硫醇
        1.3.1 硫化氫-甲醇法合成甲硫醇反應機理
        1.3.2 硫化氫-甲醇法合成甲硫醇催化劑研究狀況
        1.3.3 硫化氫-甲醇法合成甲硫醇催化劑研究存在問題
    1.4 復合材料概述及其用于催化合成甲硫醇的優(yōu)點
        1.4.1 復合材料分類
        1.4.2 復合材料合成機理
        1.4.3 復合材料制備方法
        1.4.4 復合材料用于催化合成甲硫醇的優(yōu)勢
    1.5 MgO和ZSM-5催化合成甲硫醇
        1.5.1 MgO催化合成甲硫醇
        1.5.2 ZSM-5催化合成甲硫醇
    1.6 研究目的和內容
        1.6.1 研究目的
        1.6.2 研究內容
第二章 實驗部分
    2.1 實驗原料
    2.2 實驗儀器
    2.3 催化劑制備
        2.3.1 介孔MgO的制備
        2.3.2 ZSM-5的制備
        2.3.3 ZSM-5/MgO復合催化劑的制備
        2.3.4 MgO/ZSM-5復合催化劑的制備
        2.3.5 MgO-ZSM-5共混型復合催化劑的制備
    2.4 催化劑的表征
        2.4.1 催化劑晶相組成分析
        2.4.2 催化劑骨架結構分析
        2.4.3 催化劑微觀形貌分析
        2.4.4 催化劑比表面積和孔結構分析
        2.4.5 催化劑表面酸堿性質分析(CO₂/NH₃-TPD)
    2.5 催化劑催化性能評價
        2.5.1 固定床微型反應裝置
        2.5.2 操作步驟
        2.5.3 產(chǎn)物分析方法
        2.5.4 目標產(chǎn)物定量分析
第三章 介孔MgO的制備及表征
    3.1 引言
    3.2 無機鎂鹽的選擇
    3.3 表面活性劑的選擇
    3.4 沉淀劑的選擇
    3.5 制備條件對MgO微觀形貌和孔結構的影響
        3.5.1 反應溫度對MgO微觀形貌和孔結構的影響
        3.5.2 Mg(NO₃)₂濃度對MgO微觀形貌和孔結構的影響
        3.5.3 終點pH值對MgO微觀形貌和孔結構的影響
        3.5.4 焙燒溫度對MgO微觀形貌和孔結構的影響
    3.6 本章小結
第四章 ZSM-5/MgO復合催化劑的制備、表征及催化性能評價
    4.1 引言
    4.2 不同結構復合催化劑結構性質分析及催化性能評價
        4.2.1 不同結構復合催化劑結構性質分析
        4.2.2 不同結構復合催化劑催化活性評價
    4.3 制備方法對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質及催化性能的影響
        4.3.1 制備方法對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質的影響
        4.3.2 制備方法對ZSM-5/MgO復合催化劑催化活性的影響
    4.4 質量比對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質及催化性能的影響
        4.4.1 質量比對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質的影響
        4.4.2 質量比對ZSM-5/MgO復合催化劑催化性能的影響
    4.5 反應溫度對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質及催化性能的影響
        4.5.1 反應溫度對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質的影響
        4.5.2 反應溫度對ZSM-5/MgO復合催化劑催化性能的影響
    4.6 終點pH值對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質及催化性能的影響
        4.6.1 終點pH值對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質的影響
        4.6.2 終點pH值對ZSM-5/MgO復合催化劑催化活性的影響
    4.7 焙燒溫度對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質及催化性能的影響
        4.7.1 焙燒溫度對ZSM-5/MgO復合催化劑結構性質的影響
        4.7.2 焙燒溫度對ZSM-5/MgO復合催化劑催化活性的影響
    4.8 本章小結
第五章 ZSM-5/MgO復合催化劑積炭及結構分析
    5.1 引言
    5.2 不同反應溫度ZSM-5/MgO復合催化劑結構及積炭分析
        5.2.1 不同反應溫度ZSM-5/MgO復合催化劑積炭分析
        5.2.2 不同反應溫度ZSM-5/MgO復合催化劑結構分析
    5.3 不同反應時間ZSM-5/MgO復合催化劑穩(wěn)定性及積炭分析
        5.3.1 不同反應時間ZSM-5/MgO復合催化劑結構分析
        5.3.2 不同反應時間ZSM-5/MgO復合催化劑結構分析
    5.4 本章小結
第六章 結論與展望
    6.1 結論
    6.2 展望
致謝
參考文獻
附錄



本文編號：3938993