甲基丙烯酸甲酯與糠酸甲酯是重要的化學(xué)產(chǎn)品,傳統(tǒng)制備工藝是由醛先氧化成酸或酸的衍生物,再進(jìn)一步酯化生成酯,但工藝復(fù)雜、能耗高,因此高效環(huán)保的制備酯是合成酯行業(yè)需迫切解決的問(wèn)題。醛和醇一步氧化酯化合成酯是一種制備工藝簡(jiǎn)單、清潔高效的綠色合成方法,反應(yīng)過(guò)程中催化劑的活性和壽命尤為重要,主要取決于催化劑的設(shè)計(jì)和制備。在一步法工藝中常采用貴金屬催化劑,但成本過(guò)高,然而非貴金屬催化劑由于其媲美貴金屬催化劑的活性及成本優(yōu)勢(shì),將是未來(lái)醛氧化酯化領(lǐng)域重點(diǎn)研究的方向。鈷負(fù)載氮摻雜催化劑由于出色的催化性能,得到了越來(lái)越多的關(guān)注。在本論文中,我們制備了兩種不同制備方法的鈷負(fù)載氮摻雜催化劑,考察了催化醛氧化酯化的催化性能。主要研究?jī)?nèi)容如下:1. 合成了一系列鈷負(fù)載氮摻雜催化劑,分別采用選用氧化錳,氧化鋅,炭黑(XC-72R)作為載體,并將其應(yīng)用于甲基丙烯醛(MAL)與甲醇(Me OH)的氧化酯化反應(yīng)。研究了載體對(duì)催化性能的影響。采用XRD、BET、XPS、TEM,H₂-TPR等手段對(duì)催化劑的結(jié)構(gòu)性能和狀態(tài)進(jìn)行了表征。同時(shí)選用活性最高的Co@N/C催化劑,考察了催化劑焙燒溫度,催化體系的醇醛...

【文章頁(yè)數(shù)】：62 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 非均相催化劑
        1.2.1 貴金屬催化劑
        1.2.2 非貴金屬催化劑
    1.3 氮原子摻雜碳材料
        1.3.1 氮摻雜碳材料的結(jié)構(gòu)
        1.3.2 氮摻雜碳材料對(duì)負(fù)載金屬的影響
    1.4 課題的研究目的及研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)部分
        2.1.1 試劑與儀器
        2.1.2 催化劑的制備
            2.1.2.1 Co@N/X(鈷負(fù)載氮摻雜催化劑)催化劑的制備
            2.1.2.2 MCM-41分子篩的制備
            2.1.2.3 SBA-15分子篩的制備
            2.1.2.4 Co-NOPC-S(鈷負(fù)載氮摻雜多孔碳催化劑)催化劑的制備
        2.1.3 催化劑的表征方法
        2.1.4 催化劑的評(píng)價(jià)
        2.1.5 數(shù)據(jù)處理
第三章 鈷負(fù)載氮摻雜催化劑催化醛氧化酯化的研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 試劑與儀器
        3.2.2 載體與催化劑的制備
        3.2.3 催化劑的性能評(píng)價(jià)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的XRD表征
        3.3.2 催化劑的Raman表征
        3.3.3 催化劑的TEM表征
        3.3.4 催化劑的物理吸附表征
        3.3.5 催化劑的XPS表征
        3.3.6 催化劑的H2-TPR表征
    3.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)
    3.5 催化劑的活性單因素考察
        3.5.1 醇醛比對(duì)催化劑性能的影響
        3.5.2 反應(yīng)溫度對(duì)催化性能的影響
        3.5.3 反應(yīng)壓力對(duì)催化性能的影響
        3.5.4 催化劑的焙燒溫度對(duì)催化性能的影響
        3.5.5 催化劑用量對(duì)催化性能的影響
    3.6 小結(jié)
第四章 鈷負(fù)載氮摻雜多孔碳催化劑氧化酯化研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 試劑與儀器
        4.2.2 載體與催化劑的制備
        4.2.3 催化劑的性能評(píng)價(jià)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑的XRD表征
        4.3.2 催化劑的Raman表征
        4.3.3 催化劑的SEM、TEM表征
        4.3.4 催化劑的物理吸附表征
        4.3.5 催化劑的XPS表征
    4.4 催化劑的活性評(píng)價(jià)
    4.5 催化劑壽命的考察
    4.6 結(jié)果分析
    4.7 反應(yīng)機(jī)理
    4.8 小結(jié)
第五章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
參考文獻(xiàn)
在讀期間公開(kāi)發(fā)表的論文及專(zhuān)利
致謝



本文編號(hào)：3938592