首先,我們研究了 Pt(110)面的氧化。由于考慮了 Pt(110)面層間的弱相互作用,我們采用密度泛函理論的PBE+rVVI0方法進(jìn)行研究Pt(110)面的重構(gòu)機(jī)理,以及表面氧化過程中,表面重構(gòu)對于氧吸附、成鍵、擴(kuò)散等方面的影響,并探究了其背后的物理機(jī)制。Pt(1 10)面氧化研究的內(nèi)容和結(jié)果如下:(1)我們通過研究Pt(110)-(1×1)結(jié)構(gòu)和Pt(110)-(1×n)(n=2,3,5)重構(gòu)結(jié)構(gòu),得到了不同結(jié)構(gòu)的表面能、層間弛豫情況以及表面應(yīng)力等性質(zhì)。我們發(fā)現(xiàn)重構(gòu)后{111}納米微面的出現(xiàn)會(huì)導(dǎo)致表面能的降低,通過計(jì)算Pt(110)和Pt(111)面的表面能,我們得出重構(gòu)的驅(qū)動(dòng)力來自于{110}/{111}的表面能具有較大的各向異性。我們通過研究表面應(yīng)力,發(fā)現(xiàn)重構(gòu)現(xiàn)象會(huì)導(dǎo)致表面應(yīng)力增加,我們從層間原子振蕩的角度,闡明了重構(gòu)后應(yīng)力增加的原因;(2)我們通過研究Pt(110)-(1×1)和Pt(110)-(1×2)的氧吸附結(jié)構(gòu),得到了不同覆蓋度下結(jié)構(gòu)的吸附能、層間弛豫情況、晶格畸變能、O-O之間的相互作用能、表面應(yīng)力以及電子性質(zhì)。我們通過分波態(tài)密度(PDOS)分析了 Pt-O鍵的成鍵情...

【文章頁數(shù)】：82 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 過渡金屬表面重構(gòu)
        1.2.1 表面重構(gòu)
        1.2.2 表面重構(gòu)機(jī)理
    1.3 氣體-固體表面反應(yīng)
        1.3.1 吸附類型及其特點(diǎn)
        1.3.2 表面吸附位和吸附常用物理量
    1.4 過渡金屬的表面氧化現(xiàn)象
        1.4.1 鉑的表面氧化現(xiàn)象
        1.4.2 其他鉑族金屬的表面氧化現(xiàn)象
        1.4.3 銅的表面氧化現(xiàn)象
    參考文獻(xiàn)
第2章 計(jì)算原理與方法
    2.1 第一性原理計(jì)算
        2.1.1 玻恩-奧本海默近似(Born-Oppenheimer approximation)
        2.1.2 單電子近似
    2.2 密度泛函理論(DFT)
        2.2.1 Hohenberg-Kohn定理
        2.2.2 Kohn-Sham方程
    2.3 交換關(guān)聯(lián)泛函
        2.3.1 局域密度近似泛函(LDA)
        2.3.2 廣義梯度近似泛函(GGA)
        2.3.3 交換關(guān)聯(lián)泛函的修正
    2.4 化學(xué)反應(yīng)路徑和過渡態(tài)搜索
    2.5 USPEX結(jié)構(gòu)預(yù)測
    參考文獻(xiàn)
第3章 Pt(110)面氧化的再研究：表面重構(gòu)驅(qū)動(dòng)一維和二維Pt-O納米圖案的形成
    3.1 研究背景
    3.2 計(jì)算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 Pt(110)面缺列重構(gòu)機(jī)理
        3.3.2 Pt(110)面(1×2)重構(gòu)對氧吸附的影響
        3.3.3 一維(1D)和二維(2D)表面氧化物的形成
        3.3.4 Pt(110)面氧化過程中結(jié)構(gòu)的不均勻性
        3.3.5 O/Pt體系的熱力學(xué)穩(wěn)定性
        3.3.6 氧吸附和氧化物形成動(dòng)力學(xué)
        3.3.7 PBE方法和SCAN+U方法計(jì)算結(jié)果
    3.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第4章 Cu(100)面自限制氧化的原子尺度研究
    4.1 研究背景
    4.2 計(jì)算方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 O/Cu(100)體系的熱力學(xué)穩(wěn)定性
        4.3.2 O/Cu(100)結(jié)構(gòu)的相轉(zhuǎn)變過程
    4.4 結(jié)論
    參考文獻(xiàn)
第5章 結(jié)論與展望
    5.1 結(jié)論
    5.2 展望
致謝
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本文編號：3937689