鈦硅分子篩/H₂O₂體系催化技術(shù)是典型的綠色催化氧化化工技術(shù)。從擴(kuò)散、吸脫附、Ti活性中心、活性中間體等方面進(jìn)行調(diào)變是提高鈦硅分子篩催化性能的有效途徑,其中構(gòu)建具有不同配位狀態(tài)的Ti物種是基礎(chǔ)和根本。同時(shí),核殼結(jié)構(gòu)分子篩因其獨(dú)特的孔道結(jié)構(gòu)及利于擴(kuò)散等特性,在催化氧化領(lǐng)域也備受關(guān)注。為此,論文采用有機(jī)堿四丙基氫氧化銨(TPAOH)和哌啶(PI)分別對(duì)TS-1進(jìn)行處理改性,并進(jìn)一步發(fā)展高效環(huán)氧氯丙烷(ECH)綠色合成過(guò)程,主要研究工作和取得的結(jié)果如下:1、以TPAOH處理的TS-1為母體、在TPAOH與硅酸四乙酯(TEOS)共同作用下水熱合成得到了中空TS-1@S-1核殼結(jié)構(gòu)分子篩(HCS-TS),HCS-TS顯示出優(yōu)異的催化氧化性能。結(jié)構(gòu)分析表明,該核殼結(jié)構(gòu)分子篩未焙燒時(shí)(HCS-TS^P),含有由H₂O及TPA⁺配位形成的六配位Ti活性中心,焙燒后,則形成Ti(OSi)₃OH物種。合成機(jī)理研究表明,TPAOH處理TS-1形成的中空TS-1,利于不同Ti活性中...

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【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1.2TS-1/H2O2體系催化選擇氧化反應(yīng)Figure1.2CatalyticselectiveoxidationofTS-1/H2O2system

華東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第一章9圖1.1MFI結(jié)構(gòu)分子篩的孔道結(jié)構(gòu)示意圖Figure1.1ThechannelstructurediagrammaticsketchofzeolitewithMFItopologyTS-1分子篩因其骨架中存在獨(dú)立四配位Ti從而催化氧化活性優(yōu)異，TS....

圖1.1MFI結(jié)構(gòu)分子篩的孔道結(jié)構(gòu)示意圖

華東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第一章9圖1.1MFI結(jié)構(gòu)分子篩的孔道結(jié)構(gòu)示意圖Figure1.1ThechannelstructurediagrammaticsketchofzeolitewithMFItopologyTS-1分子篩因其骨架中存在獨(dú)立四配位Ti從而催化氧化活性優(yōu)異，TS....

圖1.3不同配位狀態(tài)Ti物種及其在UV-Vis譜圖中的大致位置

華東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第一章101.1.1Ti配位狀態(tài)催化劑活性中心是指催化劑中參與反應(yīng)物轉(zhuǎn)化為產(chǎn)物的物種，骨架四配位Ti物種是鈦硅分子篩中被普遍認(rèn)可的一種Ti活性中心。因分子篩在催化氧化反應(yīng)中性能特異，所以，對(duì)鈦硅分子篩中起催化活性作用的Ti物種的配位狀態(tài)進(jìn)行研究，就顯得極具....

圖1.4骨架四配位Ti(IV)的存在形式

華東師范大學(xué)碩士學(xué)位論文第一章111.1.1.1四配位鈦活性中心目前普遍認(rèn)可且研究較多的一種Ti活性中心是骨架四配位Ti(IV)活性中心，主要分為閉合四配位Ti物種（Ti(OSi)4）及開(kāi)放四配位Ti物種（Ti(OSi)3OH），如圖1.4所示。其中，閉合四配位Ti物種是最先被認(rèn)....

本文編號(hào)：3935694