碳基非金屬催化劑是減少催化反應中對金屬基催化劑依賴性最有希望的候選者之一。本論文系統(tǒng)研究了氮摻雜碳材料的制備及其催化加氫性能:選用不同氮源對碳材料進行摻雜改性,通過高溫熱解制備了氮摻雜碳催化劑;用芳香硝基化合物催化加氫生產芳胺作為模型反應,在較溫和的條件下對氮摻雜碳材料催化劑的催化加氫活性進行評價;通過實驗探索反應機理,研究反應動力學。通過吸附實驗研究發(fā)現聚多巴胺改性碳納米管催化對硝基苯酚(NIP)加氫是一個雙層吸附的過程,即氫分子吸附在催化劑表面并分裂成活性氫原子,活性氫原子進一步吸附NIP分子,隨后進行加氫反應生成對氨基苯酚(AMP)和脫附。NIP液相加氫動力學分析表明,表面反應是速率控制步驟,反應活化能(₍(6))為100.71 kJ/mol。NIP的吸附是放熱過程,焓變(Δ)為-130.78 kJ/mol;而H₂的吸附是吸熱過程,焓變(Δ₂)為174.44 kJ/mol。所選取的四類不同氮源中,胺類化合物改性碳材料對NIP加氫均有活性;核苷類化合物改性碳材料均無活性;而多肽類化合物和吡啶類化合物中分別僅(色氨酸)...

【文章頁數】：91 頁

【學位級別】：碩士

【部分圖文】：

圖1-1各種碳納米管結構示意圖

米管管是1991年Iijima在Nature雜志上首次發(fā)表的。碳納米SWCNTs）和多壁碳納米管（MWCNTs），如圖1-1所示[一個卷起來的石墨烯片，其單元是由sp2雜化碳原子構成鍵（平面內）和π鍵（平面外），當沿著不同的向量卷起WCNTs；MWCNTs....

圖1-2石墨烯結構轉換成其它碳材料：卷繞成為富勒烯（0維），卷起成為納米管（1維），堆疊成為石墨（3維）

反應5h原料才轉化22%，說明羰基確實對反應墨烯是Novoselov和他的團隊在2004年首次發(fā)現的，它是由單層的碳原子材料[31]。由于具有很強的共價鍵，石墨烯具且具有很高的比表面積（約2630m2/g），良好的惰性和顯存儲（支持電子/空穴轉移）、涂層（增強耐腐....

圖1-3路易斯酸堿對存在情況下的石墨烯基材料作為加氫催化劑催化加氫的反應機理，三角形和星形分別代表石墨烯材料上的酸性和堿性位點，黑色球體代表H2分子[34]

天津大學碩士學位論文石墨烯基材料本身作為催化劑進行催化加氫的報道較多。Trandafir等人[3300°C下在惰性氣氛下熱解藻酸鹽獲得的石墨烯用作非金屬催化劑，在氫氣作原劑的條件下能將硝基還原成氨基。該方法制備的石墨烯用于芳香硝基化合脂肪硝基化合物加氫，都可以將硝基轉化為氨基....

圖1-4氮摻雜碳材料中的不同氮類型[45]

天津大學碩士學位論文非金屬催化劑。催化過程不需要添加金屬鹽，避免相應羥胺的積累偶氮化合物的形成。當C60:C60-=2:1、160℃、5MPA下，反應的轉都可以達到100%，催化劑具有與貴金屬相媲美的催化活性。摻雜的碳材料的研究進展究證明在碳納米材料的蜂窩結構中摻入輕異質元....

本文編號：3914921