能源危機(jī)和環(huán)境污染日益嚴(yán)重。近幾年P(guān)M 2.5超標(biāo)、霧霾頻繁等問題危害著人們的身心健康的同時(shí)對(duì)生活也造成了諸多不便。質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)是一種將燃料的化學(xué)能轉(zhuǎn)化為電能并生成水的清潔能源裝置。其傳統(tǒng)的陰極催化劑是Pt納米微粒在碳黑上(Pt/C)。但是碳黑在苛刻的電化學(xué)反應(yīng)環(huán)境中容易被腐蝕,Pt不穩(wěn)定且易一氧化碳(CO)中毒而失活,而且Pt儲(chǔ)量稀缺、價(jià)格昂貴,這些問題都限制了PEMFC的推廣使用。因此我們期望尋找一種高效廉價(jià)的催化劑來代替?zhèn)鹘y(tǒng)的Pt/C催化劑。通過對(duì)載體以及負(fù)載金屬的優(yōu)化設(shè)計(jì),以過渡金屬碳化物(TMCs)為載體的負(fù)載型納米體系有望達(dá)到這個(gè)目的,本文以碳化鉭(TaC)為研究對(duì)象進(jìn)行了其催化性能的系統(tǒng)研究。氧還原和CO氧化是燃料電池的研究熱點(diǎn),我們采用基于密度泛函理論的第一性原理方法,首先研究了貴金屬鉑和鈀單層和四個(gè)原子小團(tuán)簇在純凈的TaC(100)表面吸附的穩(wěn)定性,分析了負(fù)載金屬與表面間的相互作用及電子結(jié)構(gòu);計(jì)算了氧氣分子在不同的四個(gè)復(fù)合體系構(gòu)型上的吸附和解離,并與純凈的TaC(100)表面以及Pt(111)比較,發(fā)現(xiàn)Pd_ML/TaC具有較高...

【文章頁數(shù)】：58 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【部分圖文】：

圖1-1PEMFC的結(jié)構(gòu)

1.2質(zhì)子交換膜燃料電池質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFC)是目前發(fā)展規(guī)模最大的一種燃料電池[3]，其結(jié)構(gòu)如圖1-1，是一種以氫氣和氧氣為燃料，通過陰極和陽極反應(yīng)最終生成水的清潔型燃料電池。特別是在日趨嚴(yán)重的環(huán)境污染的情況下，發(fā)展PEMFC技術(shù)已經(jīng)成為重現(xiàn)綠水青山的要求。....

圖1-2PEMFC的內(nèi)部工作原理

PEMFC結(jié)構(gòu)由膜電極(membrane-electrodeassembly，MEA)和具有一定形狀的導(dǎo)體體槽及流體通道的雙極板(BipolarPlate,BPP)。組成膜電極作為最關(guān)鍵的部分是于中間的聚合物電解質(zhì)膜、催化層(catalystlayer)、氣體擴(kuò)散層(....

圖1-3周期表中ⅣⅩ族金屬碳化物化學(xué)結(jié)構(gòu)式及其穩(wěn)定性[18]

不上Pt催化劑[12]�？蒲腥藛T最近研究發(fā)現(xiàn)核殼結(jié)構(gòu)的納米金屬顆粒具有特殊的電子結(jié)構(gòu)和表面性質(zhì)[13,14]，有望應(yīng)用于催化領(lǐng)域。比如Haruta等人[15]實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)負(fù)載的金(Au)納米粒子比惰性金表面具有更好的催化CO氧化能力。除了核殼結(jié)構(gòu)納米團(tuán)簇，貴金屬合金、納....

圖2-1材料科學(xué)研究領(lǐng)域的金字塔在自然界中物質(zhì)的體系越來越復(fù)雜，大部分材料都是多電子體系，因此簡化問題進(jìn)

第二章理論基礎(chǔ)隨著科學(xué)技術(shù)的發(fā)展，計(jì)算機(jī)模擬在現(xiàn)代科學(xué)領(lǐng)域被人們廣泛使用。人們?yōu)檫x擇性能較好的材料，往往傾向于大量實(shí)驗(yàn)來反復(fù)摸索，花費(fèi)大量人力物力和時(shí)間。計(jì)算機(jī)技術(shù)尤其是高性能并行計(jì)算技術(shù)的快速發(fā)展，使得研究人員可以通過計(jì)算機(jī)進(jìn)行微觀組織結(jié)構(gòu)的觀察、分子原子結(jié)構(gòu)的搭建等，用計(jì)算....

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