甲醇是一種高效清潔的優(yōu)質(zhì)能源,也是一種重要的基礎(chǔ)有機(jī)化工原料,可用于制造甲醛、乙醇、二甲基硫酸、乙酸等有機(jī)物,因此其受到人們的關(guān)注。目前,關(guān)于制備甲醇Cu基催化劑的活性中心主要有三種觀點(diǎn),Cu0為活性中心,Cu+為活性中心,以及Cu0-Cu+為活性中心。為研究催化劑的活性中心,了解Cu0和Cu+對(duì)制備甲醇機(jī)理的影響,本文運(yùn)用DFT+U和DFT,分別研究了Cu2O和Cu上CO/CO2加氫制備甲醇以及水煤氣變換的反應(yīng)機(jī)理。本文以Cu2O(111)代表Cu+,Cu(111)代表Cu0,分別研究Cu2O(111)和Cu(111)面上,合成氣制備甲醇、CO2加氫制備甲醇以及水煤氣變換的反應(yīng)機(jī)理,從而得到以下結(jié)論:1.Cu2O(111)面上,合成氣制備甲醇的最優(yōu)路徑為CO→HCO→H2CO→H2COH→H3COH,其速控步為HCO加氫生成H2CO;Cu(111)面上,最優(yōu)路徑為CO→HCO→H2CO→H3CO→H3COH,速控步為CO加氫生成HCO。2.Cu2O(111)面上,CO2加氫制備甲醇的最優(yōu)路徑為CO2→HCOO→HCOOH→H2COOH→H2CO→H2COH→H3COH;Cu(111)...

【文章頁(yè)數(shù)】：79 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 選題意義及背景
    1.2 甲醇的性質(zhì)與用途
    1.3 甲醇制備的研究進(jìn)展
        1.3.1 甲醇的制備方法
        1.3.2 制備甲醇Cu基催化劑的活性中心
        1.3.3 制備甲醇的反應(yīng)機(jī)理
    1.4 本文研究?jī)?nèi)容
第二章 理論基礎(chǔ)
    2.1 密度泛函理論
        2.1.1 Thomas-Fermi理論
        2.1.2 Hohenberg-Kohn定理
        2.1.3 Hohenberg-Kohn定理
    2.2 交換相關(guān)泛函
        2.2.1 局域密度近似
        2.2.2 廣義梯度近似
    2.3 VASP軟件包
    2.4 化學(xué)反應(yīng)過(guò)渡態(tài)計(jì)算方法
    2.5 DFT+U
第三章 Cu₂O(111)和Cu(111)面上合成氣制備甲醇的反應(yīng)機(jī)理
    3.1 引言
    3.2 計(jì)算方法和模型
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 表面吸附研究
        3.3.2 合成氣制備甲醇的反應(yīng)機(jī)理
    3.4 本章總結(jié)
第四章 Cu₂O(111)和Cu(111)面上CO₂加氫制備甲醇的反應(yīng)機(jī)理
    4.1 引言
    4.2 計(jì)算方法和模型
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 表面吸附研究
        4.3.2 CO₂加氫制備甲醇的反應(yīng)機(jī)理
    4.4 本章總結(jié)
第五章 Cu₂O(111)和Cu(111)面上水煤氣變換(WGS)反應(yīng)的反應(yīng)機(jī)理
    5.1 引言
    5.2 計(jì)算方法和模型
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 表面吸附研究
        5.3.2 水煤氣變換反應(yīng)機(jī)理
    5.4 本章總結(jié)
第六章 結(jié)論和建議
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 工作建議
參考文獻(xiàn)
致謝
攻讀碩士學(xué)位期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文目錄



本文編號(hào)：3888897