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非極性溶劑合成ZIF-8及有機(jī)胺加入對ZIFs合成影響的研究

發(fā)布時間:2017-05-23 10:07

  本文關(guān)鍵詞:非極性溶劑合成ZIF-8及有機(jī)胺加入對ZIFs合成影響的研究,由筆耕文化傳播整理發(fā)布。


【摘要】:沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)是一類具有沸石拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)的新型金屬有機(jī)骨架材料(MOFs),因而具有類似于MOFs的結(jié)構(gòu)與功能多樣性及高比表面積的特點(diǎn);同時ZIFs結(jié)構(gòu)中金屬離子與咪唑環(huán)中N原子配位形成的1450鍵角使其具有類似于沸石的高穩(wěn)定性特點(diǎn)。ZIFs材料優(yōu)良的性能,使其在許多領(lǐng)域如氣體的吸附分離、催化、磁性等都有著廣泛的應(yīng)用前景。科學(xué)家們正致力于ZIFs材料的合成及性能應(yīng)用研究。 本論文致力于ZIFs材料的合成及其規(guī)律研究。一方面,在極性、非極性液相下通過蒸氣相法進(jìn)行ZIF-8-[Zn(MIM)2]的合成研究,研究了不同液相下ZIF-8的晶化過程,同時考察了乙酸鋅/2-甲基咪唑[Zn(OAc)2-2H2O/MIM]的反應(yīng)摩爾比、反應(yīng)溫度、反應(yīng)時間、反應(yīng)液相量等對ZIF-8合成的影響。另一方面,探討了在液相中加入不同有機(jī)胺對ZIFs-[Zn(IM)2]合成的影響(包括晶體形貌及物相的變化): 1.使用非極性溶劑正庚烷作為液相,運(yùn)用蒸氣相合成方法,成功取代極性溶劑甲醇、N,N-二甲基甲酰胺(DMF)制得了ZIF-8的純相。另外,研究了一定溫度(50℃,100℃)下,三種不同液相(正庚烷、甲醇、DMF)中ZIF-8的晶化過程。研究發(fā)現(xiàn),在一定溫度下,正庚烷作為液相Zn(OAc)2+MIM轉(zhuǎn)化為ZIF-8所需時間很短,而在甲醇和DMF作為液相時Zn(OAc)2+MIM轉(zhuǎn)化為ZIF-8所需時間較長。在液相正庚烷下,Zn(OAc)2+MIM轉(zhuǎn)化為ZIF-8的速率要明顯快于甲醇和DMF,我們認(rèn)為這與非極性液相正庚烷的疏水性及較高的揮發(fā)性有關(guān)。另外,在對ZIF-8晶化過程研究中發(fā)現(xiàn),ZIF-8晶化動力學(xué)過程遵循阿弗拉密方程即y=1—exp(—ktn)。 2.通過向蒸氣相法合成ZIF-8的液相中加入不同量(0.1mL、0.3mL、1mL)的有機(jī)胺(三乙胺、乙二胺、正丁胺),研究了有機(jī)胺及其用量對ZIF-8合成及形貌控制方面的影響。研究發(fā)現(xiàn),不同有機(jī)胺的加入不會對ZIF-8合成的物相有影響,但與單一液相為正庚烷、甲醇、DMF制得的ZIF-8晶體相比,有機(jī)胺的加入一定程度上減小了合成的ZIF-8晶體大小。另外,加入一定量乙二胺合成的ZIF-8晶體的形貌類似球形,而不再是十二面體的形貌,表明乙二胺的加入對ZIF-8晶體形貌具有調(diào)控作用。 3.研究了液相中加入不同量的不同有機(jī)胺(三乙胺、乙二胺、正丁胺)對于Zn(OAc)2·2H2O與咪唑(IM)反應(yīng)的影響。研究發(fā)現(xiàn):(1)向同一液相中加入不同量的同一有機(jī)胺,反應(yīng)的產(chǎn)物物相有可能不同;(2)向同一液相中加入不同種類的有機(jī)胺,反應(yīng)產(chǎn)物的物相也有可能不同。由此表明,有機(jī)胺的加入對于Zn(OAc)2·2H2O與IM反應(yīng)的產(chǎn)物物相是有影響的。
【關(guān)鍵詞】:沸石咪唑酯骨架材料 蒸氣相法 正庚烷 晶化過程 形貌控制
【學(xué)位授予單位】:太原理工大學(xué)
【學(xué)位級別】:碩士
【學(xué)位授予年份】:2013
【分類號】:O621.3
【目錄】:
  • 摘要3-5
  • ABSTRACT5-10
  • 第一章 文獻(xiàn)綜述10-26
  • 1.1 引言10-11
  • 1.2 沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的結(jié)構(gòu)、特點(diǎn)及應(yīng)用研究11-15
  • 1.2.1 沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的結(jié)構(gòu)、特點(diǎn)11
  • 1.2.2 沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的應(yīng)用研究11-15
  • 1.3 沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的合成化學(xué)15-19
  • 1.3.1 沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的研究發(fā)展15-18
  • 1.3.2 沸石咪唑酯骨架材料(ZIFs)的合成方法18-19
  • 1.4 ZIF-8的晶化機(jī)理研究19-20
  • 1.5 ZIFs材料形貌控制研究20-24
  • 1.6 本課題的選題背景及研究內(nèi)容24-26
  • 第二章 實(shí)驗(yàn)部分26-30
  • 2.1 實(shí)驗(yàn)原料26
  • 2.2 材料制備26-28
  • 2.2.1 非極性溶劑合成ZIF-8-[Zn(MIM)_2]26-27
  • 2.2.2 有機(jī)胺加入合成ZIFs-[Zn(IM)_2]27
  • 2.2.3 有機(jī)胺加入合成ZIF-8-[Zn(MIM)_2]27-28
  • 2.3 材料的物化性能表征方法28-30
  • 第三章 非極性溶劑合成ZIF-8-[Zn(MIM)_2]30-44
  • 3.1 合成產(chǎn)物物相確定30-31
  • 3.2 ZIF-8-[Zn(M-M)_2]晶化過程研究31-38
  • 3.2.1 50℃下ZIF-8的晶化過程31-33
  • 3.2.2 100℃下ZIF-8的晶化過程33-35
  • 3.2.3 ZIF-8轉(zhuǎn)化動力學(xué)35-38
  • 3.3 反應(yīng)條件對ZIF-8合成的影響38-40
  • 3.3.1 液相量ZIF-8合成的影響38-39
  • 3.3.2 反應(yīng)物摩爾比對ZIF-8合成的影響39-40
  • 3.4 ZIF-8的物化表征40-43
  • 3.4.1 N_2吸附分析40-41
  • 3.4.2 SEM分析41
  • 3.4.3 TG分析41-42
  • 3.4.4 FT-IR分析42-43
  • 3.5 小結(jié)43-44
  • 第四章 有機(jī)胺加入對ZIFs合成的影響44-56
  • 4.1 有機(jī)胺加入對ZIF-8-[Zn(MIM)_2]合成的影響44-49
  • 4.1.1 有機(jī)胺加入對ZIF-8-[Zn(MIM)_2]合成物相的影響44-47
  • 4.1.2 有機(jī)胺加入對ZIF-8-[Zn(MIM)_2]產(chǎn)物形貌的影響47-49
  • 4.2 有機(jī)胺加入對ZIFs-[Zn(IM)_2]合成的影響49-54
  • 4.2.1 有機(jī)胺的加入對ZIFs-[Zn(IM)_2]合成物相的影響49-53
  • 4.2.2 有機(jī)胺的加入對ZIFs-[Zn(IM)_2]產(chǎn)物形貌的影響53-54
  • 4.3 小結(jié)54-56
  • 第五章 結(jié)論56-58
  • 參考文獻(xiàn)58-66
  • 致謝66-68
  • 碩士期間發(fā)表論文68

【參考文獻(xiàn)】

中國期刊全文數(shù)據(jù)庫 前2條

1 高志強(qiáng);曹文秀;;金屬有機(jī)骨架材料的合成及應(yīng)用[J];廣東化工;2012年05期

2 尹作娟;高翔;孫兆林;宋麗娟;張曉彤;;金屬有機(jī)骨架的合成及應(yīng)用[J];化學(xué)與粘合;2009年03期


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本文編號:387600

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