鈦基金屬-有機(jī)骨架材料(MOFs)由于其較高的水熱穩(wěn)定性,優(yōu)異的催化氧化性能和光催化性能,在氣體吸附、藥物緩釋、催化等領(lǐng)域有著廣闊的應(yīng)用前景。由于金屬Ti較活潑且不易控制的特點(diǎn),致使Ti-MOFs的種類較少,近年來關(guān)于其合成調(diào)控及新結(jié)構(gòu)的設(shè)計(jì)研究受到了人們的廣泛關(guān)注。本論文針對(duì)經(jīng)典的Ti基MOFs材料NH2-MIL-125,通過對(duì)合成策略的探索,實(shí)現(xiàn)了形貌、尺寸和孔結(jié)構(gòu)的可控合成,同時(shí)制備出Zr,Fe摻雜型M/Ti-NH2-MIL-125雙金屬M(fèi)OFs,最后設(shè)計(jì)合成出三種新型二維拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)Ti-MOF,擴(kuò)展了 Ti-MOF體系。主要研究內(nèi)容如下:(1)在合成NH2-MIL-125的過程中,通過提高合成原料的濃度,改變晶面的相對(duì)生長速度,樣品形貌由圓片狀向特殊多面體轉(zhuǎn)變;改變鈦源的種類,利用鈦酯水解速度不同導(dǎo)致晶體成核和生長速度存在差異的性質(zhì),所得多面體形貌為正八面體(鈦酸四異丙酯和鈦酸四乙酯)和菱形十二面體(鈦酸四丁酯)。使用不同形貌NH2-MIL-125作為晶種,通過二次晶化得到由片層堆積形成的堆垛形NH2-MIL-125樣品,堆垛形結(jié)構(gòu)存在層間的晶間孔,在光催化降解RhB的反應(yīng)中有利...

【文章頁數(shù)】：139 頁

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
1 緒論
    1.1 金屬-有機(jī)骨架材料簡介
        1.1.1 金屬-有機(jī)骨架材料的定義
        1.1.2 金屬-有機(jī)骨架材料的命名
    1.2 鈦基金屬-有機(jī)骨架材料
        1.2.1 鈦基金屬-有機(jī)骨架材料的簡介
        1.2.2 早期Ti-MOF
        1.2.3 羧酸基Ti-MOF
        1.2.4 單原子Ti-MOF
        1.2.5 Ti₃O₃-cluster結(jié)構(gòu)Ti-MOF
        1.2.6 卟啉配體Ti-MOF
        1.2.7 原位生成SBUs構(gòu)筑Ti-MOF
        1.2.8 后合成改性制備Ti-MOF
        1.2.9 鈦鋯雙金屬M(fèi)OFs
        1.2.10 鈦基金屬-有機(jī)骨架材料的應(yīng)用研究
    1.3 MOFs材料的形貌和尺寸調(diào)控
    1.4 本論文的選題依據(jù)及研究思路
2 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
    2.3 樣品的表征
        2.3.1 粉末X射線衍射
        2.3.2 掃描電鏡
        2.3.3 透射電鏡
        2.3.4 Ar物理吸附
        2.3.5 傅里葉變換紅外光譜
        2.3.6 紫外-拉曼光譜
        2.3.7 紫外可見漫反射吸收光譜
        2.3.8 熱重分析
        2.3.9 X射線光電子能譜
        2.3.10 電感耦合等離子體發(fā)射光譜
        2.3.11 X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)光譜
    2.4 樣品的催化性能測試
3 原料種類及濃度對(duì)NH₂-MIL-125形貌影響的研究
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 原料濃度的考察
        3.2.2 鈦源種類的考察
        3.2.3 添加晶種合成NH₂-MIL-125
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 原料濃度對(duì)H₂-MIL-125形貌的影響
        3.3.2 鈦酯類型對(duì)NH₂-MIL-125形貌的影響
        3.3.3 晶種對(duì)NH₂-MIL-125(Ti)形貌的影響
        3.3.4 可見光催化降解羅丹明B性能評(píng)價(jià)
    3.4 小結(jié)
4 雙金屬M(fèi)/Ti-NH₂-MIL-125的合成
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 使用ZrCl₄合成Zr/Ti-NH₂-MIL-125
        4.2.2 使用正丙醇鋯合成Zr/Ti-NH₂-MIL-125
        4.2.3 使用乙酰丙酮鐵合成Fe/Ti-NH₂-MIL-125
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 ZrCl₄合成Zr/Ti-NH₂-MIL-125的結(jié)果分析
        4.3.2 正丙醇鋯合成Zr/Ti-NH₂-MIL-125的結(jié)果分析
        4.3.3 乙酰丙酮鐵合成Fe/Ti-NH₂-MIL-125的結(jié)果分析
        4.3.4 可見光催化降解羅丹明B性能評(píng)價(jià)
    4.4 小結(jié)
5 添加劑對(duì)NH₂-MIL-125合成的影響
    5.1 引言
    5.2 實(shí)驗(yàn)部分
        5.2.1 羧酸添加劑輔助合成NH₂-MIL-125
        5.2.2 CTAB添加輔助合成NH₂-MIL-125
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 小分子羧酸添加劑對(duì)NH₂-MIL-125的影響
        5.3.2 類配體羧酸添加劑對(duì)NH₂-MIL-125的影響
        5.3.3 可見光催化降解羅丹明B性能評(píng)價(jià)
        5.3.4 CTAB輔助合成多級(jí)孔NH₂-MIL-125
    5.4 小結(jié)
6 新型鈦基MOFs材料的設(shè)計(jì)合成
    6.1 引言
    6.2 新型Ti-MOF的合成
    6.3 結(jié)果與討論
    6.4 小結(jié)
7 結(jié)論與展望
    7.1 結(jié)論
    7.2 創(chuàng)新點(diǎn)摘要
    7.3 展望
參考文獻(xiàn)
作者簡介
攻讀博士學(xué)位期間科研項(xiàng)目及科研成果
致謝



本文編號(hào)：3867577