吡啶甲酸是一種重要的化工中間體,在醫(yī)藥、農(nóng)藥和染料等領(lǐng)域具有廣泛應用。目前,化學氧化法、氣相催化氧化法和液相催化氧化法是常用的合成吡啶甲酸方法。不過遺憾的是,這些方法在合成吡啶甲酸過程中存在操作繁瑣、反應條件苛刻、能耗污染大等問題。前期相關(guān)研究證實,電化學和光電化學氧化法可以用于實現(xiàn)有機物合成反應,且具有操作簡便、反應條件溫和以及綠色環(huán)保等優(yōu)點。另一方面,電化學和光電化學分解水策略是常用的制取氫氣方法,但是其活性常受限于電解池陽極水氧化析氧反應的高過電位。若在電化學和光電化學池陽極上發(fā)生動力學優(yōu)先的有機反應,將會大大提升其陰極的析氫反應活性。基于上述背景及分析,本論文系統(tǒng)研究了在電解池陽極上通過光電化學和電化學策略氧化3-甲基吡啶綠色合成3-吡啶甲酸,并同時在陰極上高效制取氫氣的可行性和相關(guān)反應機理。論文主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下:(1)理論計算表明,3-甲基吡啶氧化生成3-吡啶甲酸反應(E^Θ=0.93 V vs.RHE)在熱力學上優(yōu)先于水氧化反應(E^Θ=1.23 V vs.RHE)發(fā)生。實驗研究證實,在以WO₃薄膜為光陽極...

【文章頁數(shù)】：75 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
1 緒論
    1.1 引言
    1.2 開發(fā)吡啶甲酸系列產(chǎn)品的意義
    1.3 吡啶甲酸的傳統(tǒng)合成方法
    1.4 光-電有機合成技術(shù)國內(nèi)外研究進展
        1.4.1 電有機合成簡介及國內(nèi)外研究進展
        1.4.2 光電有機合成簡介及國內(nèi)外研究進展
    1.5 陽極上的有機氧化轉(zhuǎn)化
        1.5.1 光(電)化學有機氧化的原理
        1.5.2 陽極材料的選擇
        1.5.3 氧化還原介體的選擇
    1.6 本論文的選題依據(jù)、研究內(nèi)容及創(chuàng)新性
        1.6.1 選題依據(jù)
        1.6.2 研究內(nèi)容
        1.6.3 課題的創(chuàng)新性
2 實驗內(nèi)容及測試方法
    2.1 實驗裝置
    2.2 實驗試劑與儀器
        2.2.1 實驗試劑
        2.2.2 實驗儀器與設(shè)備
    2.3 材料表征
        2.3.1 掃描電子顯微鏡分析(SEM)
        2.3.2 透射電子顯微鏡分析(TEM)
        2.3.3 X射線衍射分析(XRD)
        2.3.4 X光電子能譜分析(XPS)
        2.3.5 固體漫反射紫外-可見光譜分析(UV-vis)
        2.3.6 紫外-可見吸收光譜分析(UV-vis)
        2.3.7 電感耦合等離子質(zhì)譜分析(ICP-MS)
    2.4 修飾電極的制備
    2.5 光-電化學性能測試
        2.5.1 線性掃描伏安測試
        2.5.2 恒電位測試
        2.5.3 恒電流測試
    2.6 有機物的分析方法
    2.7 活性物質(zhì)的檢測
3 光電化學合成吡啶甲酸方法及機理研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.2 實驗儀器與設(shè)備
        3.2.3 材料制備
        3.2.4 材料表征
        3.2.5 光電化學合成3-吡啶甲酸
        3.2.6 產(chǎn)物檢測
        3.2.7機理探究實驗
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 材料表征分析
        3.3.2 光電化學合成吡啶甲酸的可行性分析
        3.3.3 光電化學合成吡啶甲酸的實驗研究
        3.3.4 改善PEC電解池中吡啶甲酸的合成
        3.3.5 機理分析
    3.4 本章小結(jié)
4 電化學合成吡啶甲酸方法及機理研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 實驗儀器與設(shè)備
        4.2.3 材料制備
        4.2.4 材料表征
        4.2.5 電化學測試
        4.2.6 電化學合成吡啶甲酸系列有機物
        4.2.7 產(chǎn)物檢測
        4.2.8 產(chǎn)率、轉(zhuǎn)化率和選擇性的計算
        4.2.9機理探究實驗
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 材料表征分析
        4.3.2 電化學合成吡啶甲酸的可行性分析及實驗研究
        4.3.3 機理分析
    4.4 本章小結(jié)
5 全文總結(jié)與展望
    5.1 總結(jié)
    5.2 后續(xù)工作及展望
致謝
參考文獻
附錄
攻讀學位期間取得的研究成果



本文編號：3860731