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Ni-La/Al 2 O 3 -ZrO 2 復(fù)合催化劑制備及其CO甲烷化性能研究

發(fā)布時間:2023-10-13 18:06
  我國具有“富煤、貧油、少氣”的能源結(jié)構(gòu),發(fā)展以煤為原料的煤制天然氣是改善我國能源結(jié)構(gòu)和實現(xiàn)煤炭清潔利用的一個重要途徑。煤制氣的核心工藝是合成氣甲烷化,Ni/Al2O3是已工業(yè)化應(yīng)用的甲烷化催化劑,但是同時提高Ni/Al2O3催化劑活性、抗積碳性和抗燒結(jié)能力仍是目前需要解決的主要問題。本文采用水解沉淀法制備了Al2O3-Zr O2復(fù)合氧化物載體,并利用檸檬酸絡(luò)合法將特定組成的鈣鈦礦型復(fù)合氧化物L(fēng)a Ni O3擔(dān)載于Zr O2-Al2O3復(fù)合氧化物載體上,制備了Ni-La/Al2O3-Zr O2催化劑,研究還原前后Ni、La的存在狀態(tài),通過調(diào)控Ni、La納米顆粒的組成、結(jié)構(gòu)獲得同時具有高的抗燒結(jié)、抗積碳能力的納米金屬催化劑。載體焙燒溫度影響載體和催化劑結(jié)構(gòu),700℃焙燒載體形成了原子相互...

【文章頁數(shù)】:66 頁

【學(xué)位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第一章 文獻綜述
    1.1 研究背景和意義
    1.2 CO甲烷化反應(yīng)
        1.2.1 CO甲烷化反應(yīng)機理
        1.2.2 CO甲烷化反應(yīng)動力學(xué)
    1.3 甲烷化工藝
        1.3.1 固定床甲烷化工藝
        1.3.2 其他甲烷化工藝
    1.4 CO甲烷化催化劑
        1.4.1 活性組分
        1.4.2 載體
        1.4.3 助劑
        1.4.4 催化劑制備方法
        1.4.5 甲烷化催化劑失活
    1.5 鋁鋯復(fù)合氧化物載體鎳基催化劑研究現(xiàn)狀
    1.6 論文主要研究內(nèi)容
第二章 實驗設(shè)備及分析方法
    2.1 實驗儀器及藥品
        2.1.1 實驗儀器
        2.1.2 實驗藥品
    2.2 催化劑表征
        2.2.1 X-射線粉末衍射表征(XRD)
        2.2.2 BET比表面積孔徑測定
        2.2.3 H2程序升溫還原(H2-TPR)
        2.2.4 常規(guī)X射線光電子能譜測試(XPS)
    2.3 催化劑催化性能評價
        2.3.1 評價設(shè)備及流程
        2.3.2 催化性能分析方法
第三章 水解沉淀法制備LaNiO3/Al2O3-ZrO2催化劑
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 水解沉淀法制備復(fù)合載體
        3.2.2 催化劑制備
        3.2.3 催化劑表征
        3.2.4 催化劑性能測試
    3.3 載體焙燒溫度對催化劑結(jié)構(gòu)和反應(yīng)性能的影響
        3.3.1 XRD分析
        3.3.2 H2-TPR分析
        3.3.3 催化劑性能測試
    3.4 Ni-La共同負(fù)載量對催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響
        3.4.1 XRD分析
        3.4.2 TPR表征分析
        3.4.3 BET分析
        3.4.4 XPS分析
        3.4.5 不同負(fù)載量催化劑性能測試
        3.4.6 穩(wěn)定性測試
    3.5 本章小結(jié)
第四章 Ni還原狀態(tài)對催化劑催化性能的影響
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 復(fù)合載體制備
        4.2.2 催化劑制備
        4.2.3 催化劑表征
        4.2.4 催化劑性能測試
    4.3 結(jié)果分析
        4.3.1 不同溫度還原后的催化劑H2-TPR分析
        4.3.2 XRD分析
        4.3.3 催化劑不同還原溫度的反應(yīng)性能測試
    4.4 添加鈣鎂助劑對Ni還原狀態(tài)的影響
        4.4.1 添加助劑后催化劑的H2-TPR分析
        4.4.2 添加助劑后催化劑的性能測試
    4.5 本章小結(jié)
第五章 制備方法對催化性能的影響
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 復(fù)合載體制備
        5.2.2 催化劑制備
        5.2.3 催化劑表征
        5.2.4 催化劑性能測試
    5.3 浸漬方式對催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響
        5.3.1 不同浸漬方式的催化劑H2-TPR分析
        5.3.2 不同浸漬方式制備的催化劑性能測試
    5.4 共沉淀法制備的催化劑焙燒溫度對催化劑結(jié)構(gòu)和性能的影響
        5.4.1 不同焙燒溫度共沉淀法制備的催化劑H2-TPR分析
        5.4.2 焙燒溫度對共沉淀法制備的催化劑催化性能的影響
    5.5 制備方法對催化劑還原狀態(tài)和催化性能的影響
        5.5.1 不同方法制備的催化劑H2-TPR分析
        5.5.2 不同方法制備的催化劑的催化性能
    5.6 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
    6.1 主要結(jié)論
    6.2 后續(xù)工作設(shè)想
參考文獻
致謝



本文編號:3853632

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