隨著國內(nèi)外天然氣/頁巖氣探明儲量的不斷上升,甲烷的轉(zhuǎn)化逐漸顯示出巨大的應用前景。將甲烷轉(zhuǎn)化為高附加值的化工產(chǎn)品,不僅可以充分利用自然資源,而且能帶來巨大的經(jīng)濟價值。甲烷無氧芳構(gòu)化反應是利用甲烷的有效途徑之一,而Mo/HZSM-5催化劑則是其最合適的催化劑體系之一。但是,甲烷芳構(gòu)化反應產(chǎn)物中含有萘等大分子的稠環(huán)芳烴,致使分子篩孔道堵塞、活性位覆蓋,導致催化劑失活非常嚴重。因此,降低反應積碳和提高催化劑壽命成為研究的重點。本文以Mo/HZSM-5催化劑為研究基礎,首先探究了活性組分負載方法、助劑作用及催化劑合成條件對催化劑性能的影響,隨后探究了耦合反應條件的影響,如烷基化試劑種類、反應空速、甲醇進氣量。發(fā)現(xiàn)在400℃下焙燒6 h時制備的8Mo/1Mg/HZSM-5催化劑活性較高。隨后,通過在反應中引入烷基化試劑甲醇,將甲烷芳構(gòu)化和芳烴烷基化反應在1500mL/(gcat·h)空速下耦合。發(fā)現(xiàn)耦合反應可有效提升反應的穩(wěn)定性。相比之下,常規(guī)甲烷芳構(gòu)化反應中催化劑在7h內(nèi)即出現(xiàn)明顯失活現(xiàn)象。通過對反應產(chǎn)物的分析,甲苯的選擇性也有一定的提升,說明了甲醇參與了苯的烷基化反應,減少了萘等稠環(huán)芳烴的產(chǎn)生...

【文章頁數(shù)】：79 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
abstract
第一章 文獻綜述
    1.1 甲烷無氧芳構(gòu)化反應的研究背景與現(xiàn)實意義
    1.2 MDA反應研究現(xiàn)狀
    1.3 甲烷無氧芳構(gòu)化反應機理與失活途徑的研究
        1.3.1 甲烷無氧芳構(gòu)化反應的機理研究
        1.3.2 甲烷無氧芳構(gòu)化反應催化劑失活機理及積碳研究
    1.4 高效催化劑和反應工藝的開發(fā)
        1.4.1 分子篩載體的優(yōu)化
        1.4.2 添加助劑
        1.4.3 反應工藝的優(yōu)化
    1.5 本論文的研究目的與研究內(nèi)容
第二章 實驗部分及表征方法
    2.1 實驗試劑及儀器
    2.2 MDA反應/耦合反應流程及催化劑活性評價裝置
    2.3 反應數(shù)據(jù)處理與計算
    2.4 催化劑表征
        2.4.1 催化劑物相組成的測定(XRD)
第三章 催化劑制備的優(yōu)化
    3.1 Mo基催化劑的制備
        3.1.1 單金屬催化劑Mo/HZSM-5的制備
        3.1.2 雙金屬催化劑Mg/Mo/HZSM-5的制備
    3.2 新鮮xMo/1Mg/HZSM-5催化劑XRD表征
    3.3 Mo負載量x對xMo/HZSM-5催化劑活性的影響
    3.4 Mg負載量y對yMg/8Mo/HZSM-5催化劑活性的影響
    3.5 Mo負載量x對xMo/1Mg/HZSM-5催化劑活性的影響
    3.6 焙燒溫度對催化劑活性的影響
    3.7 本章小結(jié)
第四章 反應條件的優(yōu)化
    4.1 不同烷基化試劑對耦合反應的影響
    4.2 空速對耦合反應的影響
    4.3 甲醇進氣量對耦合反應的影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 物理混合型催化劑對耦合反應的影響
    5.1 物理混合型催化劑制備方法
        5.1.1 6Mo/HZSM-5與Zn/HZSM-5或Mg/HZSM-5物理混合
        5.1.2 6Mo/HZSM-5與ZnO/HZSM-5或MgO/HZSM-5物理混合
    5.2 6Mo/HZSM-5催化劑與Zn/HZSM-5催化劑的物理混合
    5.3 6Mo/HZSM-5催化劑與Mg/HZSM-5催化劑物理混合
    5.4 本章小結(jié)
第六章 論文總結(jié)
參考文獻
致謝
研究成果及發(fā)表學術論文
作者及導師簡介
附件



本文編號：3823508