生物柴油作為化石燃料的有效替代品,其綠色環(huán)保、可再生以及取材廣泛的特點是人類社會進步的新型助推器。在生產(chǎn)生物柴油過程中產(chǎn)生的副產(chǎn)物甘油,由于供大于求的現(xiàn)狀,導(dǎo)致其價格低廉。因此,越來越多的研究人員將關(guān)注點轉(zhuǎn)移到將甘油轉(zhuǎn)化為附加值更高的產(chǎn)品例如甘油酸、甘油醛、二羥基丙酮等。目前研究的甘油轉(zhuǎn)化途徑有氧化、氫解、酯化等。其中,甘油氧化相較于其他轉(zhuǎn)化方法的優(yōu)勢在于反應(yīng)條件較為溫和。負(fù)載型催化劑可以通過改變貴金屬、載體以及界面的一些物化性質(zhì),來調(diào)控催化氧化甘油的活性以及產(chǎn)物的選擇性。本論文以合成對甘油氧化反應(yīng)具有高活性、高選擇性的催化劑為目標(biāo),圍繞載體以及合金結(jié)構(gòu)對金催化劑催化氧化甘油性能的影響進行研究,主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下:(1)利用氨水沉積沉淀法制備了Au/CuMgAl-LDH與Au/MgAl-LDH催化劑,兩種催化劑中金納米顆粒的形貌相似,尺寸相近。堿性條件下的甘油氧化實驗表明,載體中Cu²⁺的引入顯著提高了Au/MgAl-LDH催化劑對甘油氧化反應(yīng)的催化活性以及對甘油酸的選擇性,可在短時間內(nèi)完全轉(zhuǎn)化甘油,并獲得70%的甘油酸產(chǎn)率。XPS、UV-vis、H_...

【文章頁數(shù)】：81 頁

【學(xué)位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 甘油選擇性氧化的研究背景
        1.1.1 甘油的來源及性質(zhì)
        1.1.2 甘油的選擇性氧化
    1.2 金催化甘油氧化反應(yīng)的研究進展
        1.2.1 負(fù)載型金基催化劑氧化甘油的研究
        1.2.2 金催化甘油氧化反應(yīng)的影響因素
    1.3 水滑石及其衍生物在催化領(lǐng)域的應(yīng)用
        1.3.1 水滑石的組成與結(jié)構(gòu)
        1.3.2 水滑石及其衍生物在催化氧化甘油領(lǐng)域的應(yīng)用
    1.4 銅基催化劑在甘油轉(zhuǎn)化中的應(yīng)用
    1.5 論文的選題依據(jù)與研究思路
第二章 實驗方法與表征
    2.1 實驗原料與試劑
    2.2 實驗儀器及表征設(shè)備
        2.2.1 X射線粉末衍射分析(XRD)
        2.2.2 透射電子顯微鏡分析(TEM)
        2.2.3 X射線光電子能譜分析(XPS)
        2.2.4 H2程序升溫還原(H2-TPR)
        2.2.5 等離子發(fā)射光譜分析(ICP)
        2.2.6 高效液相色譜分析(HPLC)
    2.3 催化劑的活性評價以及產(chǎn)物分析
        2.3.1 甘油氧化常壓反應(yīng)
        2.3.2 甘油氧化高壓反應(yīng)
        2.3.3 HPLC數(shù)據(jù)分析方法的建立
第三章 銅離子調(diào)控金/水滑石催化氧化甘油性能的研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑制備
        3.2.1 載體的制備
        3.2.2 金催化劑的制備
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的形貌與結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 Cu²⁺的摻雜量對Au/MgAl催化氧化甘油性能的影響
        3.3.3 催化劑烘干溫度對催化性能的影響
        3.3.4 載體的煅燒溫度對催化性能的影響
        3.3.5 反應(yīng)條件對甘油氧化反應(yīng)轉(zhuǎn)化率與選擇性的影響
        3.3.6 Au/CuMgAl的催化作用機制研究
        3.3.7 Au/CuMgAl的循環(huán)穩(wěn)定性研究
    3.4 本章小結(jié)
第四章 銅鎂鋁水滑石衍生物負(fù)載金催化氧化甘油性能的研究
    4.1 引言
    4.2 催化劑制備
        4.2.1 Au/CuMgAl-LDH的制備
        4.2.2 Au/MMgAl-LDH的制備
        4.2.3 Au/Cu-MgAl-LDH的制備
        4.2.4 AuCu/MgAl-LDH的制備
        4.2.5 Au/CuMgAl-950℃的制備
        4.2.6 AuCu/MgAl-950℃的制備
        4.2.7 Au/Cu-MgAl-950℃的制備
        4.2.8 Au(Pt)/CN-CuMgAl-950℃的制備
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 不同過渡金屬摻雜的Au/MMgAl-LDH的催化活性比較
        4.3.2 AuCu/MgAl-LDH催化劑的表征與甘油氧化催化活性
        4.3.3 AuCu/MgAl-950℃催化劑的表征與甘油氧化催化活性
        4.3.4 CN-CuMgAl-950℃對貴金屬(Au和 Pt)催化活性的影響
    4.4 本章小結(jié)
第五章 鈰對銅鎂鋁水滑石催化氧化甘油性能的的影響
    5.1 引言
    5.2 CuMgAl-LDH-Ce(DTPA)2-催化氧化甘油性能的研究
        5.2.1 催化劑的制備
        5.2.2 催化劑的表征
        5.2.3 催化劑的性能
    5.3 CuMgAlCe-LDH催化氧化甘油性能的研究
        5.3.1 催化劑的制備
        5.3.2 催化劑的表征
        5.3.3 催化結(jié)果討論
    5.4 本章小結(jié)
第六章 結(jié)論與展望
參考文獻
作者碩士期間學(xué)術(shù)情況
致謝



本文編號：3822762