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活性金屬卟啉基有機骨架PCN-222(Fe)與高導電性碳材料的復合及電催化還原CO 2 性能的研究

發(fā)布時間:2023-05-07 21:20
  近些年來通過電化學方法轉化CO2(CO2ER)為可利用能源越來越受到人們的關注。通過電化學方法將CO2轉化為CO、甲醇、甲酸等可利用的化學品,在提供了較清潔能源的同時也緩解了 CO2的過量排放所引發(fā)的溫室效應。開發(fā)具有低成本、高選擇性、高活性和高穩(wěn)定性的電催化劑對于CO2ER具有重要意義。課題組前期工作中發(fā)展了卟啉基金屬有機骨架(MOFs)PCN-222(Fe)結合導電炭黑獲得復合材料PCN-222(Fe)/C,該材料表現出較高的CO2轉化CO的選擇性(FECo=91%)和穩(wěn)定性(10 h),然而其穩(wěn)定性離實際應用需求仍有較大差距。發(fā)展高性能復合催化劑,深入探索PCN-222(Fe)與高導電性碳材料的復合對改善電催化劑的性能、推動其應用將具有重要意義。本文旨在將具有3D多級孔結構的PCN-222(Fe)與不同高導電性碳材料碳納米管(CNTs)和石墨烯(GO)進行復合,制備高活性位點、高導電性、高穩(wěn)定性復合電催化劑開展CO2ER研究;此外,提升其質量傳輸性能使活性位點更易與CO2接觸也是我們的研究目標,利用納米級聚苯乙烯微球對PCN-222(Fe)進行刻蝕造孔,使Macro-PCN-22...

【文章頁數】:94 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 電催化還原CO2(CO2ER)簡介
        1.1.1 CO2ER的背景
        1.1.2 CO2ER的原理
        1.1.3 CO2ER的挑戰(zhàn)
    1.2 多維納米材料在CO2ER中的應用
        1.2.1 基于一維碳納米管的復合材料
            1.2.1.1 碳納米管負載的金屬納米粒子
            1.2.1.2 氮摻雜的碳納米管
            1.2.1.3 碳納米管負載的卟啉和酞菁材料
        1.2.2 基于二維石墨烯的復合材料
            1.2.2.1 石墨烯負載的金屬納米粒子
            1.2.2.2 雜原子摻雜的石墨烯
            1.2.2.3 其它活性分子與石墨烯的復合
        1.2.3 三維納米材料聚苯乙烯(PS)微球作為模板的應用
            1.2.3.1 以PS球為模板合成功能性核殼材料
            1.2.3.2 以PS球為模板刻蝕多孔材料形成大孔結構
        1.2.4 基于活性金屬卟啉基有機骨架PCN-222(Fe)的應用
    1.3 選題依據及主要研究內容
第二章 PCN-222(Fe)/CNTs復合材料的制備及其電催化還原二氧化碳性能研究
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗試劑
        2.2.2 PCN-222(Fe)/CNTs復合催化劑的合成及電極的制備
        2.2.3 催化劑的表征
            2.2.3.1 PXRD表征
            2.2.3.2 FT-IR光譜表征
            2.2.3.3 UV-Vis表征分析
            2.2.3.4 比表面積和孔徑分布分析
            2.2.3.5 電鏡表征
    2.3 結果與討論
        2.3.1 循環(huán)伏安及恒電位電解測試
        2.3.2 電化學活性位點百分數的測試
        2.3.3 電化學活性表面積的測試
        2.3.4 電化學阻抗的測試
    2.4 小結
第三章 NP-PCN-222(Fe)/GO對二氧化碳的電催化還原性能研究
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗試劑
        3.2.2 GO的制備
        3.2.3 NP-PCN-222(Fe)/GO復合催化劑的合成及電極的制備
            3.2.3.1 NP-PCN-222(Fe)/GO-1復合催化劑的合成
            3.2.3.2 NP-PCN-222(Fe)/GO-s復合催化劑的合成
            3.2.3.3 復合催化劑電極的制備
        3.2.4 催化劑的表征
            3.2.4.1 PXRD表征
            3.2.4.2 FT-IR分析
            3.2.4.3 拉曼分析
            3.2.4.4 UV-Vis表征分析
            3.2.4.5 比表面積和孔徑分布分析
            3.2.4.6 電鏡分析
    3.3 結果與討論
        3.3.1 線性伏安掃描及恒電位電解測試
        3.3.2 電化學活性位點百分數的測試
        3.3.3 電化學活性表面積的測試
        3.3.4 電化學阻抗的測試
    3.4 小結
第四章 Macro-PCN-222(Fe)/C對二氧化碳的電催化還原性能研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 PS微球的制備
        4.2.3 Macro-PCN-222(Fe)/C復合催化劑的合成及電極的制備
        4.2.4 催化劑的表征
            4.2.4.1 PXRD表征
            4.2.4.2 FT-IR分析
            4.2.4.3 UV-Vis表征分析
            4.2.4.4 比表面積和孔徑分布分析
            4.2.4.5 電鏡分析
    4.3 結果與討論
        4.3.1 線性伏安掃描及恒電位電解測試
        4.3.2 電化學活性位點百分數的測試
        4.3.3 電化學活性表面積的測試
        4.3.4 電化學阻抗的測試
    4.4 小結
第五章 總結與展望
參考文獻
攻讀學位期間取得的研究成果
致謝



本文編號:3811346

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