碘是一種重要的化工原料,在電子行業(yè)、醫(yī)藥行業(yè)、冶金行業(yè)等領(lǐng)域有著廣泛應(yīng)用。碘在我國又是一種戰(zhàn)略稀缺資源。近年,我國碘的自給率僅有16.7%,約83.3%的碘需從智利、日本等國進口。究其原因是磷礦伴生碘等碘資源總量大,含碘量很低,造成碘離子氧化成碘單質(zhì)的速率很慢。解決這一難題的關(guān)鍵是采用催化劑提高碘離子氧化速率。多金屬氧簇(POMs)是一種具有結(jié)構(gòu)穩(wěn)定、兼具酸性和氧化還原性、“準液相”行為、獨特配位能力等特點的新型高效環(huán)保催化劑。與傳統(tǒng)催化劑相比,POMs表現(xiàn)出更高催化活性、選擇性、熱力學穩(wěn)定性和催化氧化穩(wěn)定性,近年來受到廣泛的關(guān)注。本論文以磷鉬酸(PMo)為催化劑,膨潤土(BEN)、改性硅藻土(Dia)、活性炭(AC)二氧化硅(SiO₂)為載體,制備負載型催化劑PMo/BEN、PMo/Dia、PMo/AC、PMo/SiO_2。研究負載型催化劑催化碘離子氧化反應(yīng)的性能及影響因素。主要研究內(nèi)容及結(jié)論如下:1.采用浸漬法及溶膠-凝膠法制備了PMo/BEN、PMo/Dia、PMo/AC、PMo/SiO₂四種負載型多金屬氧簇催化劑,...

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【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 國內(nèi)外研究概述
    1.1 碘的用途、來源及碘離子催化氧化研究進展
        1.1.1 碘的用途和來源
        1.1.2 碘離子催化氧化研究進展
    1.2 多金屬氧簇化合物
        1.2.1 多金屬氧簇化合物的結(jié)構(gòu)和分類
        1.2.2 多金屬氧簇的基本催化性質(zhì)
    1.3 負載型多金屬氧簇的研究進展
        1.3.1 載體的作用
        1.3.2 多金屬氧簇的負載原理
        1.3.3 負載型多金屬氧簇的制備方法
        1.3.4 負載型多金屬氧簇的載體及其應(yīng)用
            1.3.4.1 活性炭載體
            1.3.4.2 硅藻土載體
            1.3.4.3 膨潤土載體
            1.3.4.4 二氧化硅載體
            1.3.4.5 分子篩載體
    1.4 本課題研究目的、意義及主要內(nèi)容
        1.4.1 本課題研究意義
        1.4.2 主要研究內(nèi)容
第二章 實驗部分
    2.1 主要化學試劑與實驗儀器
        2.1.1 主要化學試劑
        2.1.2 實驗儀器
    2.2 負載型催化劑的制備
        2.2.1 載體的預(yù)處理
            2.2.1.1 膨潤土(BEN)的純化與酸化
            2.2.1.2 硅藻土(Di)的改性
            2.2.1.3 活性炭預(yù)處理
        2.2.2 催化劑的制備
            2.2.2.1 催化劑PMo/BEN、PMo/Dia、PMo/AC的制備
            2.2.2.2 PMo/SiO₂的制備
    2.3 催化劑的表征
        2.3.1 傅里葉變換紅外光譜分析(FT-IR)
        2.3.2 X射線衍射光譜分析(XRD)
        2.3.3 掃描電子顯微鏡分析(SEM)
        2.3.4 比表面積分析(BET)
    2.4 制作碘離子標準曲線
    2.5 催化劑的活性評價
第三章 PMo/BEN催化劑催化碘離子氧化反應(yīng)的研究
    3.1 催化劑的表征
        3.1.1 FT-IR光譜分析
        3.1.2 XRD光譜分析
        3.1.3 BET分析
        3.1.4 SEM分析
    3.2 PMo/BEN的活性比較
    3.3 PMo/BEN負載量對碘離子反應(yīng)速率的影響
    3.4 反應(yīng)溫度對催化性能的影響
    3.5 反應(yīng)體系中pH對催化劑性能的影響
    3.6 H₂O₂用量對碘單質(zhì)生成速率的影響
    3.7 PMo/BEN重復(fù)使用性能
    3.8 本章小結(jié)
第四章 PMo/Dia催化劑催化碘離子氧化反應(yīng)的研究
    4.1 催化劑的表征
        4.1.1 FT-IR光譜分析
        4.1.2 XRD光譜分析
        4.1.3 BET測試
        4.1.4 SEM分析
    4.2 催化劑的催化活性
    4.3 PMo/Dia負載量對催化性能的影響
    4.4 H₂O₂用量對催化性能的影響
    4.5 反應(yīng)溫度對催化性能的影響
    4.6 反應(yīng)溶液中pH對生成速率的影響
    4.7 催化劑重復(fù)使用性能考察
    4.8 本章小結(jié)
第五章 PMo/AC催化劑催化碘離子氧化反應(yīng)的研究
    5.1 催化劑的表征
        5.1.1 FT-IR光譜分析
        5.1.2 XRD光譜分析
        5.1.3 BET測試
        5.1.4 SEM分析
    5.2 催化劑的催化活性
    5.3 PMo/AC負載量對催化性能的影響
    5.4 H₂O₂用量對催化性能的影響
    5.5 反應(yīng)溫度對催化性能的影響
    5.6 反應(yīng)溶液中pH對生成速率的影響
    5.7 催化劑重復(fù)使用性能考察
    5.8 本章小結(jié)
第六章 PMo/SiO₂催化劑催化碘離子氧化反應(yīng)的研究
    6.1 催化劑的表征
        6.1.1 FT-IR光譜分析
        6.1.2 XRD光譜分析
        6.1.3 BET測試
        6.1.4 SEM分析
    6.2 催化劑的催化活性
    6.3 PMo/SiO₂負載量對催化性能的影響
    6.4 反應(yīng)溫度對催化性能的影響
    6.5 H₂O₂濃度對催化性能的影響
    6.6 反應(yīng)溶液中pH對生成速率的影響
    6.7 催化劑重復(fù)使用性能考察
    6.8 本章小結(jié)
第七章 不同載體對負載型催化劑催化性能的影響
    7.1 載體表面結(jié)構(gòu)對負載型催化劑性能的影響
        7.1.1 負載型催化劑的比表面積及孔徑分析
        7.1.2 負載型催化劑的FT-IR譜圖分析
        7.1.3 負載型催化劑的XRD光譜分析
    7.2 不同載體負載的催化劑活性比較
    7.3 反應(yīng)條件對負載型催化劑活性的影響
        7.3.1 pH對負載型催化劑的影響
        7.3.2 H₂O₂投入量對負載型催化劑性能的影響
    7.4 本章小結(jié)
第八章 總結(jié)
參考文獻
致謝



本文編號：3805768