化石能源的過(guò)度開(kāi)采導(dǎo)致能源短缺和環(huán)境破壞,而可再生能源的研究開(kāi)發(fā)被提上議程。木質(zhì)素作為僅次于纖維素的可再生生物質(zhì)能源,是C9苯環(huán)結(jié)構(gòu)的聚集體,有潛力替代石化資源來(lái)生產(chǎn)芳烴和環(huán)烷烴。但由于木質(zhì)素C-O鏈接單元的多樣性和解聚生成的酚容易聚合等特點(diǎn),導(dǎo)致木質(zhì)素轉(zhuǎn)化效率較低,具體表現(xiàn)在轉(zhuǎn)化速率低與反應(yīng)原料木質(zhì)素濃度低等。在這篇工作中,我們開(kāi)發(fā)了Ni基無(wú)定型硅鋁和Pt基納米羥基磷灰石催化劑的物理混合體系,實(shí)現(xiàn)一步法轉(zhuǎn)化高濃度木質(zhì)素(150 g/L)為以C8乙基環(huán)己烷為主的單環(huán)烷烴和多環(huán)烷烴,在300℃和6 MPa H₂的條件下轉(zhuǎn)化率接近80%,液體收率達(dá)到41.8%。據(jù)我們所知,這是目前報(bào)導(dǎo)的木質(zhì)素液相轉(zhuǎn)化的最高固體濃度。在我們開(kāi)發(fā)的催化劑體系中,物理混合的Pt/HAP和Ni/ASA對(duì)高濃度的木質(zhì)素的轉(zhuǎn)化表現(xiàn)出協(xié)同作用:首先Pt/HAP表現(xiàn)出較強(qiáng)的木質(zhì)素吸附能力并高選擇性斷裂木質(zhì)素中的C-O鍵為多聚酚類,隨后Ni/ASA加氫脫氧酚類和混合物為環(huán)烷烴產(chǎn)物。聯(lián)合動(dòng)力學(xué)檢測(cè)、二維核磁共振和紫外吸附檢測(cè)等實(shí)驗(yàn)表明物理混合的Ni/ASA與Pt/HAP較好的實(shí)現(xiàn)了木質(zhì)素氫解和中間體加氫...

【文章頁(yè)數(shù)】：74 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 前言
    1.2 木質(zhì)素資源及其利用
        1.2.1 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)
        1.2.2 木質(zhì)素及下游產(chǎn)物的利用
    1.3 木質(zhì)素液化解聚應(yīng)用
        1.3.1 非催化體系
        1.3.2 金屬催化體系解聚木質(zhì)素
        1.3.3 金屬催化體系解聚木質(zhì)素濃度及條件總結(jié)
    1.4 論文立意以及工作思路
第二章 實(shí)驗(yàn)部分
    2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
    2.2 催化劑的制備
        2.2.1 載體的制備
        2.2.2 催化劑的制備
    2.3 催化反應(yīng)
    2.4 反應(yīng)產(chǎn)物分析
        2.4.1 計(jì)算公式
        2.4.2 產(chǎn)物分析方法
    2.5 表征
        2.5.1 粉末X射線衍射(XRD)
        2.5.2 透射電子顯微鏡(TEM)
        2.5.3 掃描電子顯微鏡(SEM)
        2.5.4 程序升溫還原(TPR)
        2.5.5 氨氣程序升溫脫附(NH₃-TPD)
        2.5.6 二氧化碳程序升溫脫附(CO₂-TPD)
        2.5.7 電感耦合等離子體原子發(fā)射光譜法(ICP-AES)
        2.5.8 氮?dú)馕矫摳奖缺砻娣e和孔徑分布分析(氮?dú)馕?
        2.5.9 CO脈沖吸附
        2.5.10 紫外可見(jiàn)吸收光譜(UV-Vis)
        2.5.11 凝膠滲透色譜(GPC)
        2.5.12 二維碳?xì)浜舜殴舱?2D-HSQC-NMR)
        2.5.13 氣相色譜質(zhì)譜聯(lián)用儀(GCMS)
第三章 Pt/HAP和Ni/ASA催化解聚高濃度木質(zhì)素為環(huán)烷烴機(jī)理研究
    3.1 引言
    3.2 催化劑的篩選
        3.2.1 雙金屬催化劑的篩選
        3.2.2 物理混合雙金屬催化劑的篩選
        3.2.3 最優(yōu)催化劑對(duì)高濃度木質(zhì)素的轉(zhuǎn)化
    3.3 催化劑的表征
    3.4 Pt/HAP的量對(duì)反應(yīng)的影響
    3.5 反應(yīng)過(guò)程機(jī)理探究
        3.5.1 反應(yīng)動(dòng)力學(xué)研究
        3.5.2 凝膠滲透色譜監(jiān)測(cè)反應(yīng)過(guò)程中的分子量變化
        3.5.3 二維核磁監(jiān)測(cè)反應(yīng)過(guò)程中木質(zhì)素結(jié)構(gòu)的變化
    3.6 加入Pt/HAP順序?qū)Ψ磻?yīng)的影響
    3.7 紫外可見(jiàn)吸收光譜研究Ni和Pt基催化劑對(duì)木質(zhì)素的吸附能力
    3.8 小結(jié)
第四章 總結(jié)與展望
    4.1 總結(jié)
    4.2 展望
參考文獻(xiàn)
科研成果
致謝



本文編號(hào)：3778091