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Zr基MOFs的控制合成及其在光催化中的性能與機理研究

發(fā)布時間:2023-03-16 08:13
  金屬有機框架(metal-organic frameworks,MOFs)是一類由金屬離子或金屬簇單元與有機橋聯(lián)配體通過配位鍵連接而成的新型多孔晶態(tài)材料。由于構(gòu)筑MOFs的金屬離子/簇與有機配體之間配位模式靈活多樣,在相似甚至相同的反應(yīng)條件下,相同的金屬離子和有機配體發(fā)生反應(yīng)時可能會同時產(chǎn)生各種不同結(jié)構(gòu)的MOF材料,這將極大地阻礙了對MOF材料后續(xù)的性能研究。雖然這種現(xiàn)象在MOF材料的合成中早已普遍存在,但至今仍然沒有找到普適的解決方案。因此,有必要開發(fā)出一種通用且環(huán)境友好的方法來實現(xiàn)混合MOFs生長過程中的分離,這將為MOF材料的進一步性能研究提供堅實的基礎(chǔ)。此外,基于之前的研究結(jié)果表明,MOFs結(jié)構(gòu)中的有機配體可以起到“捕光天線”的功能,可有效接受光子并將電子傳遞給金屬中心/簇單元,金屬中心/簇單元發(fā)揮著類似于半導體的作用,從而實現(xiàn)了 MOFs在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用。相比于其他光催化材料,MOFs具有高比表面積,多孔特性,可修飾/調(diào)節(jié)性及對CO2分子高的選擇性捕獲能力等優(yōu)勢,儼然是一類理想的光催化劑。Zr-MOFs作為MOFs中的一個重要分支,因其突出的穩(wěn)定性,功能應(yīng)用的多樣性,被預見...

【文章頁數(shù)】:115 頁

【學位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 金屬有機框架(MOFs)的研究背景和發(fā)展
    1.3 MOF材料制備方法
        1.3.1 水(溶劑)熱法
        1.3.2 微波法
        1.3.3 超聲法
        1.3.4 電化學法
        1.3.5 機械化學法
    1.4 Zr-MOFs的介紹
        1.4.1 UiO系列MOFs
        1.4.2 PCN系列MOFs
        1.4.3 NU系列MOFs
        1.4.4 DUT系列MOFs
    1.5 MOF及其復合材料在光催化中的應(yīng)用
        1.5.1 MOF及其復合材料用于光催化CO2還原
        1.5.2 MOF及其復合材料用于光催化水分解產(chǎn)氫
        1.5.3 MOF及其復合材料用于光催化有機物轉(zhuǎn)化
    1.6 本論文的研究目的和內(nèi)容
        1.6.1 本論文的研究背景和目的
        1.6.2 本論文的研究內(nèi)容
    參考文獻
第2章 晶種法誘導合成高穩(wěn)定金屬有機框架
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 實驗原料
        2.2.2 實驗儀器
        2.2.3 樣品制備
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 傳統(tǒng)方法和晶種法得到的產(chǎn)物純度對比
        2.3.2 傳統(tǒng)方法和晶種法反應(yīng)速率的比較
        2.3.3 均相成核過程和異相成核過程中能量變化的討論
        2.3.4 晶種的加入對反應(yīng)溶液狀態(tài)的影響及純相MOF形成過程的討論
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第3章 PCN-222用于可見光光催化CO2還原反應(yīng):電子陷阱態(tài)促進電子空穴分離
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗原料
        3.2.2 實驗儀器和表征方法
        3.2.3 樣品制備
        3.2.4 電化學表征方法
        3.2.5 光催化還原CO2性能測試方法
        3.2.6 超快光譜與動力學研究方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 樣品的表征
        3.3.2 光催化性能討論
        3.3.3 超快光譜與動力學結(jié)果討論
        3.3.4 光催化反應(yīng)機理討論
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第4章 構(gòu)建CdS-MOF異質(zhì)結(jié)提高可見光光催化水分解產(chǎn)氫性能
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗原料
        4.2.2 實驗儀器和表征方法
        4.2.3 樣品制備
        4.2.4 電化學表征方法
        4.2.5 光催化水分解產(chǎn)氫性能測試方法
        4.2.6 超快瞬態(tài)吸收光譜表征方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 樣品的表征
        4.3.2 光催化性能討論
        4.3.3 超快光譜結(jié)果與反應(yīng)機理討論
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第5章 全文總結(jié)與展望
    5.1 全文總結(jié)
    5.2 展望
致謝
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本文編號:3762987

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