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Zr基MOFs的控制合成及其在光催化中的性能與機(jī)理研究

發(fā)布時(shí)間:2023-03-16 08:13
  金屬有機(jī)框架(metal-organic frameworks,MOFs)是一類(lèi)由金屬離子或金屬簇單元與有機(jī)橋聯(lián)配體通過(guò)配位鍵連接而成的新型多孔晶態(tài)材料。由于構(gòu)筑MOFs的金屬離子/簇與有機(jī)配體之間配位模式靈活多樣,在相似甚至相同的反應(yīng)條件下,相同的金屬離子和有機(jī)配體發(fā)生反應(yīng)時(shí)可能會(huì)同時(shí)產(chǎn)生各種不同結(jié)構(gòu)的MOF材料,這將極大地阻礙了對(duì)MOF材料后續(xù)的性能研究。雖然這種現(xiàn)象在MOF材料的合成中早已普遍存在,但至今仍然沒(méi)有找到普適的解決方案。因此,有必要開(kāi)發(fā)出一種通用且環(huán)境友好的方法來(lái)實(shí)現(xiàn)混合MOFs生長(zhǎng)過(guò)程中的分離,這將為MOF材料的進(jìn)一步性能研究提供堅(jiān)實(shí)的基礎(chǔ)。此外,基于之前的研究結(jié)果表明,MOFs結(jié)構(gòu)中的有機(jī)配體可以起到“捕光天線(xiàn)”的功能,可有效接受光子并將電子傳遞給金屬中心/簇單元,金屬中心/簇單元發(fā)揮著類(lèi)似于半導(dǎo)體的作用,從而實(shí)現(xiàn)了 MOFs在光催化領(lǐng)域的應(yīng)用。相比于其他光催化材料,MOFs具有高比表面積,多孔特性,可修飾/調(diào)節(jié)性及對(duì)CO2分子高的選擇性捕獲能力等優(yōu)勢(shì),儼然是一類(lèi)理想的光催化劑。Zr-MOFs作為MOFs中的一個(gè)重要分支,因其突出的穩(wěn)定性,功能應(yīng)用的多樣性,被預(yù)見(jiàn)...

【文章頁(yè)數(shù)】:115 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
第1章 緒論
    1.1 引言
    1.2 金屬有機(jī)框架(MOFs)的研究背景和發(fā)展
    1.3 MOF材料制備方法
        1.3.1 水(溶劑)熱法
        1.3.2 微波法
        1.3.3 超聲法
        1.3.4 電化學(xué)法
        1.3.5 機(jī)械化學(xué)法
    1.4 Zr-MOFs的介紹
        1.4.1 UiO系列MOFs
        1.4.2 PCN系列MOFs
        1.4.3 NU系列MOFs
        1.4.4 DUT系列MOFs
    1.5 MOF及其復(fù)合材料在光催化中的應(yīng)用
        1.5.1 MOF及其復(fù)合材料用于光催化CO2還原
        1.5.2 MOF及其復(fù)合材料用于光催化水分解產(chǎn)氫
        1.5.3 MOF及其復(fù)合材料用于光催化有機(jī)物轉(zhuǎn)化
    1.6 本論文的研究目的和內(nèi)容
        1.6.1 本論文的研究背景和目的
        1.6.2 本論文的研究?jī)?nèi)容
    參考文獻(xiàn)
第2章 晶種法誘導(dǎo)合成高穩(wěn)定金屬有機(jī)框架
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        2.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器
        2.2.3 樣品制備
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 傳統(tǒng)方法和晶種法得到的產(chǎn)物純度對(duì)比
        2.3.2 傳統(tǒng)方法和晶種法反應(yīng)速率的比較
        2.3.3 均相成核過(guò)程和異相成核過(guò)程中能量變化的討論
        2.3.4 晶種的加入對(duì)反應(yīng)溶液狀態(tài)的影響及純相MOF形成過(guò)程的討論
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 PCN-222用于可見(jiàn)光光催化CO2還原反應(yīng):電子陷阱態(tài)促進(jìn)電子空穴分離
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        3.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器和表征方法
        3.2.3 樣品制備
        3.2.4 電化學(xué)表征方法
        3.2.5 光催化還原CO2性能測(cè)試方法
        3.2.6 超快光譜與動(dòng)力學(xué)研究方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 樣品的表征
        3.3.2 光催化性能討論
        3.3.3 超快光譜與動(dòng)力學(xué)結(jié)果討論
        3.3.4 光催化反應(yīng)機(jī)理討論
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 構(gòu)建CdS-MOF異質(zhì)結(jié)提高可見(jiàn)光光催化水分解產(chǎn)氫性能
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
        4.2.2 實(shí)驗(yàn)儀器和表征方法
        4.2.3 樣品制備
        4.2.4 電化學(xué)表征方法
        4.2.5 光催化水分解產(chǎn)氫性能測(cè)試方法
        4.2.6 超快瞬態(tài)吸收光譜表征方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 樣品的表征
        4.3.2 光催化性能討論
        4.3.3 超快光譜結(jié)果與反應(yīng)機(jī)理討論
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 全文總結(jié)與展望
    5.1 全文總結(jié)
    5.2 展望
致謝
在讀期間發(fā)表的學(xué)術(shù)論文與取得的其他研究成果



本文編號(hào):3762987

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