木質(zhì)素?zé)峤膺^程中含氧官能團(tuán)的演化規(guī)律及其對(duì)木質(zhì)素?zé)峤馓匦缘挠绊?/H1>
發(fā)布時(shí)間：2022-12-06 05:51
木質(zhì)素作為木質(zhì)纖維材料中熱值最高的組分和唯一可再生的芳香類化合物,是一種有希望可部分代替化石燃料的生物質(zhì)可再生資源,具有較高的開發(fā)利用潛能。目前關(guān)于木質(zhì)素高值化利用的技術(shù)尚不成熟,木質(zhì)素?zé)峤鈿饣鸵夯趯?shí)際生產(chǎn)中仍然存在木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物選擇性差、目標(biāo)產(chǎn)物得率低等問題。為了提高木質(zhì)素的利用價(jià)值,本文對(duì)木質(zhì)素中含量最高的含氧官能團(tuán)（甲氧基、酚醛基、醇羥基、醚鍵）開展了一系列系統(tǒng)全面的探究,明確了其在木質(zhì)素?zé)峤膺^程中的演化規(guī)律和對(duì)熱解產(chǎn)物的影響機(jī)制。首先對(duì)熱解-氣相色譜-質(zhì)譜聯(lián)用裝置（Py-GCMS）進(jìn)行了改造,并用其探究了木質(zhì)素在熱解過程中不同溫度階段的熱解產(chǎn)物。同時(shí)使用熱重紅外聯(lián)用、紅外光譜儀和固體核磁檢測(cè)了木質(zhì)素?zé)峤膺^程中氣體和固體產(chǎn)物的演化情況。研究發(fā)現(xiàn)木質(zhì)素?zé)峤膺^程中會(huì)發(fā)生醚鍵斷裂、碳碳鍵斷裂、側(cè)鏈不飽和鍵脫除和甲氧基的均裂、重排反應(yīng),這些反應(yīng)導(dǎo)致木質(zhì)素?zé)峤庠诓煌瑴囟入A段的揮發(fā)產(chǎn)物組分和產(chǎn)量都有很大的不同。木質(zhì)素初次熱解產(chǎn)生的水會(huì)參與到二次熱解反應(yīng)中,并且木質(zhì)素在二次熱解反應(yīng)中會(huì)產(chǎn)生較多的甲烷。木質(zhì)素?zé)峤鈿堅(jiān)鼤?huì)隨著熱解溫度的升高逐漸脫氫脫氧,導(dǎo)致熱解殘?jiān)泄倌軋F(tuán)逐漸減少,碳元素不飽和...
【文章頁數(shù)】：151 頁
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 木質(zhì)素的基本結(jié)構(gòu)和結(jié)構(gòu)間的連接鍵
1.2.1 木質(zhì)素的三種基本結(jié)構(gòu)單元
1.2.2 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)單元間的連接鍵
1.3 木質(zhì)素的熱化學(xué)轉(zhuǎn)化
1.3.1 木質(zhì)素?zé)峤膺^程中的影響因素
1.3.2 木質(zhì)素?zé)峄瘜W(xué)解聚的工藝類型
1.3.3 木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物的優(yōu)化和調(diào)控
1.4 木質(zhì)素?zé)峤鈾C(jī)理研究現(xiàn)狀
1.4.1 通過木質(zhì)素模型物探究木質(zhì)素?zé)峤鈾C(jī)理
1.4.2 通過真實(shí)木質(zhì)素探究木質(zhì)素?zé)峤鈾C(jī)理
1.5 選題目的、意義和主要研究?jī)?nèi)容
1.5.1 選題的目的與意義
1.5.2 主要研究?jī)?nèi)容
第二章 木質(zhì)素慢速熱解過程中三相產(chǎn)物的協(xié)同演化
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
2.2.1 材料
2.2.2 Py-GCMS實(shí)驗(yàn)
2.2.3 熱重紅外聯(lián)用檢測(cè)
2.2.4 木質(zhì)素原位紅外熱解實(shí)驗(yàn)
2.2.5 木質(zhì)素?zé)峤鈿堅(jiān)闹苽?br> 2.2.6 木質(zhì)素?zé)嶂靥匦缘臏y(cè)定
2.2.7 木質(zhì)素?zé)峤鈿堅(jiān)慕Y(jié)構(gòu)表征
2.2.8 動(dòng)力學(xué)模型
2.3 結(jié)果和討論
2.3.1 木質(zhì)素慢速熱解過程中不同溫度階段熱解液相產(chǎn)物的演化
2.3.2 木質(zhì)素慢速熱解過程中熱解氣體的演變過程
2.3.3 木質(zhì)素?zé)峤夤滔喈a(chǎn)物的演變過程
2.3.4 木質(zhì)素?zé)峤膺^程中揮發(fā)物和熱解殘?jiān)脑亟M成的演變過程
2.3.5 木質(zhì)素?zé)嶂靥匦约盁峤夥磻?yīng)活化能的計(jì)算
2.3.6 木質(zhì)素?zé)峤膺^程中的協(xié)同變化
2.4 本章小結(jié)
第三章 木質(zhì)素含氧官能團(tuán)在活性炭和HZSM-5沸石催化熱解過程中的演化
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
3.2.2 木質(zhì)素原位催化熱解和外部催化熱解實(shí)驗(yàn)
3.2.3 原位催化木質(zhì)素?zé)嶂靥匦缘臏y(cè)定
3.2.4 熱重分析-傅里葉紅外分析聯(lián)用檢測(cè)
3.2.5 木質(zhì)素催化熱解動(dòng)力學(xué)模型
3.3 結(jié)果和討論
3.3.1 原位催化模式下熱解溫度對(duì)木質(zhì)素含氧官能團(tuán)演化的影響
3.3.2 原位催化模式下催化劑添加量對(duì)木質(zhì)素含氧官能團(tuán)演化的影響
3.3.3 外部催化熱解對(duì)木質(zhì)素含氧官能團(tuán)演化的影響
3.3.4 熱重紅外探究原位催化模式下催化劑對(duì)木質(zhì)素?zé)峤獾挠绊?br> 3.3.5 HZSM-5沸石和活性炭催化對(duì)木質(zhì)素?zé)嶂靥匦院蜔峤饣罨艿挠绊?br> 3.4 本章小結(jié)
第四章 酚羥基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤獾挠绊?br> 4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
4.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
4.2.2 不同酚羥基含量木質(zhì)素的制備
4.2.3 Py-GCMS實(shí)驗(yàn)
4.2.4 甲基化改性后木質(zhì)素?zé)峤馊喈a(chǎn)物的制備
4.2.5 甲基化改性后木質(zhì)素?zé)嶂靥匦缘臏y(cè)定
4.2.6 甲基化改性后木質(zhì)素樣品分子量的檢測(cè)
4.2.7 木質(zhì)素定量~(31)P-NMR分析
4.2.8 木質(zhì)素二維核磁共振波譜(2D-HSQC)分析
4.2.9 甲基化木質(zhì)素樣品元素含量的檢測(cè)
4.2.10 甲基化木質(zhì)素動(dòng)力學(xué)模型
4.3 結(jié)果和討論
4.3.1 選擇性甲基化后木質(zhì)素化學(xué)結(jié)構(gòu)的變化
4.3.2 甲基化木質(zhì)素樣品的熱重特性和活化能計(jì)算
4.3.3 酚羥基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物的影響
4.3.4 酚羥基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤鈿�、碳、油的影�?br> 4.3.5 苯環(huán)電子云密度對(duì)由酚羥基引起的縮合反應(yīng)的影響
4.4 本章小結(jié)
第五章 甲氧基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤獾挠绊?br> 5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
5.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
5.2.2 不同甲氧基含量木質(zhì)素的制備
5.2.3 核磁共振波普分析
5.2.4 Py-GCMS實(shí)驗(yàn)
5.2.5 脫甲基木質(zhì)素?zé)嶂靥匦苑治?br> 5.2.6 脫甲基木質(zhì)素分子量分析
5.2.7 脫甲基木質(zhì)素的元素質(zhì)量分析
5.2.8 脫甲基木質(zhì)素動(dòng)力學(xué)模型的計(jì)算
5.2.9 木質(zhì)素中甲氧基含量的定量分析
5.2.10 脫甲基木質(zhì)素?zé)峤馊喈a(chǎn)物的測(cè)定
5.3 結(jié)果和討論
5.3.1 木質(zhì)素脫甲基改性后木質(zhì)素結(jié)構(gòu)的變化
5.3.2 脫甲基木質(zhì)素的熱重特性和熱解活化能計(jì)算
5.3.3 木質(zhì)素中甲氧基脫甲基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物分布的影響
5.3.4 木質(zhì)素中甲氧基脫甲基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤鈿�、碳、油產(chǎn)物產(chǎn)量的影響
5.3.5 甲氧基在木質(zhì)素?zé)峤膺^程中結(jié)焦的作用
5.4 本章小結(jié)
第六章 木質(zhì)素側(cè)鏈含氧官能團(tuán)在木質(zhì)素?zé)峤庵械淖饔?br> 6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
6.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
6.2.2 木質(zhì)素模型物熱重特性分析
6.2.3 熱解動(dòng)力學(xué)模型的計(jì)算
6.2.4 熱重分析-傅里葉紅外分析聯(lián)用檢測(cè)
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 木質(zhì)素模型物的熱重?zé)嵝苑治?br> 6.3.2 四種模型化合物恒速升溫過程中熱解產(chǎn)物的逸出規(guī)律
6.3.3 模型化合物官能團(tuán)的相互影響
6.3.4 四種模型化合物熱解反應(yīng)活化能
6.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
一、全文總結(jié)
二、本論文的創(chuàng)新之處
三、下一步工作的建議
參考文獻(xiàn)
附錄Ⅰ
攻讀博士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件
本文編號(hào)：3711193
本文鏈接：http://sikaile.net/kejilunwen/huaxue/3711193.html
【文章頁數(shù)】：151 頁
【學(xué)位級(jí)別】：博士
【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
1.1 引言
1.2 木質(zhì)素的基本結(jié)構(gòu)和結(jié)構(gòu)間的連接鍵
1.2.1 木質(zhì)素的三種基本結(jié)構(gòu)單元
1.2.2 木質(zhì)素結(jié)構(gòu)單元間的連接鍵
1.3 木質(zhì)素的熱化學(xué)轉(zhuǎn)化
1.3.1 木質(zhì)素?zé)峤膺^程中的影響因素
1.3.2 木質(zhì)素?zé)峄瘜W(xué)解聚的工藝類型
1.3.3 木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物的優(yōu)化和調(diào)控
1.4 木質(zhì)素?zé)峤鈾C(jī)理研究現(xiàn)狀
1.4.1 通過木質(zhì)素模型物探究木質(zhì)素?zé)峤鈾C(jī)理
1.4.2 通過真實(shí)木質(zhì)素探究木質(zhì)素?zé)峤鈾C(jī)理
1.5 選題目的、意義和主要研究?jī)?nèi)容
1.5.1 選題的目的與意義
1.5.2 主要研究?jī)?nèi)容
第二章 木質(zhì)素慢速熱解過程中三相產(chǎn)物的協(xié)同演化
2.1 引言
2.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
2.2.1 材料
2.2.2 Py-GCMS實(shí)驗(yàn)
2.2.3 熱重紅外聯(lián)用檢測(cè)
2.2.4 木質(zhì)素原位紅外熱解實(shí)驗(yàn)
2.2.5 木質(zhì)素?zé)峤鈿堅(jiān)闹苽?br> 2.2.6 木質(zhì)素?zé)嶂靥匦缘臏y(cè)定
2.2.7 木質(zhì)素?zé)峤鈿堅(jiān)慕Y(jié)構(gòu)表征
2.2.8 動(dòng)力學(xué)模型
2.3 結(jié)果和討論
2.3.1 木質(zhì)素慢速熱解過程中不同溫度階段熱解液相產(chǎn)物的演化
2.3.2 木質(zhì)素慢速熱解過程中熱解氣體的演變過程
2.3.3 木質(zhì)素?zé)峤夤滔喈a(chǎn)物的演變過程
2.3.4 木質(zhì)素?zé)峤膺^程中揮發(fā)物和熱解殘?jiān)脑亟M成的演變過程
2.3.5 木質(zhì)素?zé)嶂靥匦约盁峤夥磻?yīng)活化能的計(jì)算
2.3.6 木質(zhì)素?zé)峤膺^程中的協(xié)同變化
2.4 本章小結(jié)
第三章 木質(zhì)素含氧官能團(tuán)在活性炭和HZSM-5沸石催化熱解過程中的演化
3.1 引言
3.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
3.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
3.2.2 木質(zhì)素原位催化熱解和外部催化熱解實(shí)驗(yàn)
3.2.3 原位催化木質(zhì)素?zé)嶂靥匦缘臏y(cè)定
3.2.4 熱重分析-傅里葉紅外分析聯(lián)用檢測(cè)
3.2.5 木質(zhì)素催化熱解動(dòng)力學(xué)模型
3.3 結(jié)果和討論
3.3.1 原位催化模式下熱解溫度對(duì)木質(zhì)素含氧官能團(tuán)演化的影響
3.3.2 原位催化模式下催化劑添加量對(duì)木質(zhì)素含氧官能團(tuán)演化的影響
3.3.3 外部催化熱解對(duì)木質(zhì)素含氧官能團(tuán)演化的影響
3.3.4 熱重紅外探究原位催化模式下催化劑對(duì)木質(zhì)素?zé)峤獾挠绊?br> 3.3.5 HZSM-5沸石和活性炭催化對(duì)木質(zhì)素?zé)嶂靥匦院蜔峤饣罨艿挠绊?br> 3.4 本章小結(jié)
第四章 酚羥基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤獾挠绊?br> 4.1 引言
4.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
4.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
4.2.2 不同酚羥基含量木質(zhì)素的制備
4.2.3 Py-GCMS實(shí)驗(yàn)
4.2.4 甲基化改性后木質(zhì)素?zé)峤馊喈a(chǎn)物的制備
4.2.5 甲基化改性后木質(zhì)素?zé)嶂靥匦缘臏y(cè)定
4.2.6 甲基化改性后木質(zhì)素樣品分子量的檢測(cè)
4.2.7 木質(zhì)素定量~(31)P-NMR分析
4.2.8 木質(zhì)素二維核磁共振波譜(2D-HSQC)分析
4.2.9 甲基化木質(zhì)素樣品元素含量的檢測(cè)
4.2.10 甲基化木質(zhì)素動(dòng)力學(xué)模型
4.3 結(jié)果和討論
4.3.1 選擇性甲基化后木質(zhì)素化學(xué)結(jié)構(gòu)的變化
4.3.2 甲基化木質(zhì)素樣品的熱重特性和活化能計(jì)算
4.3.3 酚羥基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物的影響
4.3.4 酚羥基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤鈿�、碳、油的影�?br> 4.3.5 苯環(huán)電子云密度對(duì)由酚羥基引起的縮合反應(yīng)的影響
4.4 本章小結(jié)
第五章 甲氧基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤獾挠绊?br> 5.1 引言
5.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
5.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
5.2.2 不同甲氧基含量木質(zhì)素的制備
5.2.3 核磁共振波普分析
5.2.4 Py-GCMS實(shí)驗(yàn)
5.2.5 脫甲基木質(zhì)素?zé)嶂靥匦苑治?br> 5.2.6 脫甲基木質(zhì)素分子量分析
5.2.7 脫甲基木質(zhì)素的元素質(zhì)量分析
5.2.8 脫甲基木質(zhì)素動(dòng)力學(xué)模型的計(jì)算
5.2.9 木質(zhì)素中甲氧基含量的定量分析
5.2.10 脫甲基木質(zhì)素?zé)峤馊喈a(chǎn)物的測(cè)定
5.3 結(jié)果和討論
5.3.1 木質(zhì)素脫甲基改性后木質(zhì)素結(jié)構(gòu)的變化
5.3.2 脫甲基木質(zhì)素的熱重特性和熱解活化能計(jì)算
5.3.3 木質(zhì)素中甲氧基脫甲基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤猱a(chǎn)物分布的影響
5.3.4 木質(zhì)素中甲氧基脫甲基對(duì)木質(zhì)素?zé)峤鈿�、碳、油產(chǎn)物產(chǎn)量的影響
5.3.5 甲氧基在木質(zhì)素?zé)峤膺^程中結(jié)焦的作用
5.4 本章小結(jié)
第六章 木質(zhì)素側(cè)鏈含氧官能團(tuán)在木質(zhì)素?zé)峤庵械淖饔?br> 6.1 引言
6.2 實(shí)驗(yàn)原料和方法
6.2.1 實(shí)驗(yàn)原料
6.2.2 木質(zhì)素模型物熱重特性分析
6.2.3 熱解動(dòng)力學(xué)模型的計(jì)算
6.2.4 熱重分析-傅里葉紅外分析聯(lián)用檢測(cè)
6.3 結(jié)果與討論
6.3.1 木質(zhì)素模型物的熱重?zé)嵝苑治?br> 6.3.2 四種模型化合物恒速升溫過程中熱解產(chǎn)物的逸出規(guī)律
6.3.3 模型化合物官能團(tuán)的相互影響
6.3.4 四種模型化合物熱解反應(yīng)活化能
6.4 本章小結(jié)
結(jié)論與展望
一、全文總結(jié)
二、本論文的創(chuàng)新之處
三、下一步工作的建議
參考文獻(xiàn)
附錄Ⅰ
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