過渡金屬催化偶聯(lián)反應(yīng)是構(gòu)建C-X（X=C,N,O等）鍵最為有效的方法之一,被廣泛應(yīng)用于天然產(chǎn)物、染料、藥物、以及日用化工產(chǎn)品的合成中。基于此方法的重要性,過渡金屬催化的偶聯(lián)反應(yīng)（Ullmann、Suzuki、Glaser等）得到了快速發(fā)展與應(yīng)用。但找到更有效、綠色的催化體系用來構(gòu)建C-X鍵仍然是人們追求的目標(biāo)。本文合成了2種P,O雙齒配體、2種2N2O四齒配體、4種Salen-Cu配合物以及1種Salen-Pd配合物。并利用這些配體、配合物構(gòu)建較為有效、綠色的催化體系,用來催化C-X偶聯(lián)反應(yīng)。首先,選用P,O雙齒配體（L2）與CuCl原位結(jié)合,NaOH作為堿,DMSO作為溶劑,在100°C,咪唑/苯并咪唑與碘代芳烴反應(yīng)12 h,可得到相應(yīng)產(chǎn)物,產(chǎn)率在20%-98%;選用P,O雙齒配體（L2）與Cu（OAc）2·H2O原位結(jié)合,NaOH作為堿,1,4-二氧六環(huán)作為溶劑,吡唑與碘/溴代芳烴反應(yīng)24 h,可得到相應(yīng)的N-芳基雜環(huán)化合物,產(chǎn)率在40%-98%。該反應(yīng)體系具有催化效率高、條件溫和、底物適用性好等優(yōu)點(diǎn),而且膦配體L2化學(xué)性質(zhì)穩(wěn)定、簡單易得。其次,選用Salen-Cu配合物（comp... 

【文章頁數(shù)】：165 頁

【學(xué)位級(jí)別】：碩士

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摘要
Abstract
第一章 文獻(xiàn)綜述
    1.1 前言
    1.2 過渡金屬銅催化的C-N偶聯(lián)反應(yīng)
        1.2.1 膦配體/Cu催化的C-N偶聯(lián)反應(yīng)
        1.2.2 吡啶類配體/Cu催化的C-N偶聯(lián)反應(yīng)
        1.2.3 N,N配體/Cu催化的C-N偶聯(lián)反應(yīng)
        1.2.4 N,O配體/Cu催化的C-N偶聯(lián)反應(yīng)
        1.2.5 O,O配體/Cu催化的C-N偶聯(lián)反應(yīng)
        1.2.6 無配體銅催化的C-N偶聯(lián)反應(yīng)
    1.3 過渡金屬鈀催化的C-C偶聯(lián)反應(yīng)
        1.3.1 膦配體/鈀催化體系
        1.3.2 含氮配體催化劑的反應(yīng)
        1.3.3 其他Pd催化體系
        1.3.4 水相中Pd催化的Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)
    1.4 過渡金屬鈀、銅等催化的端炔偶聯(lián)反應(yīng)
        1.4.1 銅催化的端炔偶聯(lián)反應(yīng)
        1.4.2 鈀-銅催化的端炔偶聯(lián)反應(yīng)
        1.4.3 其他金屬催化的端炔偶聯(lián)反應(yīng)
    1.5 本論文選題依據(jù)
第二章 Cu/Ph_2P(CH_2)_2COOH催化咪唑、吡唑N-芳基化反應(yīng)的研究
    2.1 引言
    2.2 主要儀器及試劑
        2.2.1 主要儀器
        2.2.2 主要試劑
    2.3 膦配體L1與L2的合成
    2.4 結(jié)果與討論
        2.4.1 咪唑的N-芳基化反應(yīng)
        2.4.2 吡唑的N-芳基化反應(yīng)
        2.4.3 產(chǎn)物的表征數(shù)據(jù)
    2.5 小結(jié)
第三章 2N2O-銅配合物催化咪唑N-芳基化反應(yīng)的研究
    3.1 引言
    3.2 主要儀器及試劑
        3.2.1 主要儀器
        3.2.2 主要試劑
    3.3 2N2O-Cu (II)配合物complexes 1-4 的合成
    3.4 結(jié)果與討論
        3.4.1 反應(yīng)條件優(yōu)化
        3.4.2 底物拓展
        3.4.3 產(chǎn)物的表征數(shù)據(jù)
    3.5 小結(jié)
第四章 2N2O-Pd配合物催化Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)的研究
    4.1 引言
    4.2 主要儀器及試劑
        4.2.1 主要儀器
        4.2.2 主要試劑
    4.3 2N2O-Pd配合物的合成
    4.4 結(jié)果與討論
        4.4.1 反應(yīng)優(yōu)化
        4.4.2 底物擴(kuò)展
        4.4.3 催化劑循環(huán)利用的研究
        4.4.4 產(chǎn)物的表征數(shù)據(jù)
    4.5 小結(jié)
第五章 Pd/Cu協(xié)同催化端炔偶聯(lián)反應(yīng)的研究
    5.1 引言
    5.2 主要儀器及試劑
        5.2.1 主要儀器
        5.2.2 主要試劑
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 端炔自偶聯(lián)反應(yīng)的研究
        5.3.2 端炔交叉偶聯(lián)反應(yīng)的研究
        5.3.3 產(chǎn)物的表征數(shù)據(jù)
    5.4 小結(jié)
第六章 總結(jié)與展望
    6.1 總結(jié)
    6.2 展望
參考文獻(xiàn)
致謝
作者簡介
附圖
附件



本文編號(hào)：3707269