發(fā)布時間：2022-11-06 16:00

　　多相催化劑在生產(chǎn)生活中占據(jù)重要地位,通過對催化劑的有效調(diào)控,不斷優(yōu)化催化反應(yīng),是人們追求的目標(biāo)。目前催化劑存在活性組分易團聚以及活性組分分散不均等問題,這些問題限制了催化效率的進(jìn)一步提高。認(rèn)識和調(diào)控多相催化劑的催化活性位點,實現(xiàn)活性位點的高分散、均勻分散以及穩(wěn)定分散,并進(jìn)一步的優(yōu)化催化劑缺陷結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)以實現(xiàn)高效高選擇性的催化反應(yīng)是研究人員面對的挑戰(zhàn)和機遇。水滑石（layered double hydroxides,LDHs）是一大類二維層狀功能材料家族,具有層板元素種類、元素比例可調(diào),層間陰離子可控,晶粒尺寸以及層板厚度可變等特點。LDHs主體層板中的元素分布并不是雜亂無章的,而是呈現(xiàn)出了規(guī)整有序的分散特性,其中三價金屬元素被二價金屬元素均勻分散。此外,LDHs具有拓?fù)滢D(zhuǎn)變的特性,通過拓?fù)滢D(zhuǎn)變,可以形成具有特定晶面暴露,且存在大量的界面結(jié)構(gòu)和缺陷結(jié)構(gòu)的混合金屬氧化物。這些特點使LDHs成為了一類模型催化體系。圍繞水滑石體系,本文開展了一系列研究。首先,為實現(xiàn)對LDHs材料的精細(xì)化制備,本文利用連續(xù)自動化的裝置成功實現(xiàn)了水滑石實驗室規(guī)模的精細(xì)化自動合成。隨后,在精細(xì)化合成的基礎(chǔ)上,利... 

【文章頁數(shù)】：173 頁

【學(xué)位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 單原子和缺陷結(jié)構(gòu)催化劑
        1.2.1 單原子催化劑
        1.2.2 缺陷結(jié)構(gòu)催化劑
    1.3 水滑石基材料
        1.3.1 水滑石的結(jié)構(gòu)
        1.3.2 水滑石的性質(zhì)簡介
        1.3.3 水滑石的制備方法
        1.3.4 水滑石基單原子材料
        1.3.5 水滑石基缺陷結(jié)構(gòu)材料
        1.3.6 水滑石基催化材料研究進(jìn)展
    1.4 自動化學(xué)簡介
    1.5 本論文的研究內(nèi)容及研究意義
    參考文獻(xiàn)
第二章 水滑石的自動合成裝置和自動化合成方法
    2.1 引言
    2.2 水滑石自動合成裝置的設(shè)計和搭建
        2.2.1 水滑石的合成方法
        2.2.3 滑石自動合成裝置的整體設(shè)計
        2.2.4 水滑石自動合成裝置的設(shè)備選擇
        2.2.5 水滑石自動合成裝置的裝配
    2.3 自動合成裝置控制軟件設(shè)計
        2.3.1 軟件編寫采用的計算機語言
        2.3.2 基礎(chǔ)控制命令
        2.3.3 高級控制命令
        2.3.4 命令速查表
        2.3.5 控制軟件界面設(shè)計
    2.4 自動合成裝置進(jìn)行水滑石的合成
        2.4.0 實驗藥品
        2.4.1 Mg_2Al-LDH,Zn_2Al-LDH,Co_2Al-LDH,Ni_2Fe-LDH等水滑石的自動合成
        2.4.2 單原子Ru分散的單層NiFe-LDH的合成
        2.4.3 遠(yuǎn)程Ni_2Al-LDH的合成
    2.5 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 單層NiFe水滑石上精準(zhǔn)定位單原子Ru
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 實驗藥品
        3.2.2 表征分析
        3.2.3 材料合成
        3.2.4 電化學(xué)測試
        3.2.5 理論計算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 mono-NiFe,Ru_1/mono-NiFe和bulk-NiFe的形貌及基本結(jié)構(gòu)研究
        3.3.2 mono-NiFe和Ru_1/mono-NiFe的精細(xì)結(jié)構(gòu)研究
        3.3.3 單原子Ru的精確定位
        3.3.4 水合肼電催化氧化反應(yīng)
        3.3.5 電催化氧化水合肼機理的理論計算研究
        3.3.6 拓展實驗
    3.4 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 NiAl水滑石拓?fù)滢D(zhuǎn)變制備缺陷可調(diào)的NiO光催化劑用于CO_2還原反應(yīng)的研究
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 實驗藥品
        4.2.2 表征分析
        4.2.3 材料合成
        4.2.4 可見光催化CO_2還原反應(yīng)
        4.2.5 理論計算方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 NiAl-x的基本結(jié)構(gòu)研究
        4.3.2 光催化CO_2反應(yīng)研究
        4.3.3 NiAl-x的精細(xì)結(jié)構(gòu)研究
        4.3.4 光催化還原CO_2機理研究
        4.3.5 NiAl-LDH拓?fù)滢D(zhuǎn)變過程研究
    4.4 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 總結(jié)
致謝
發(fā)表學(xué)術(shù)論文及研究成果
導(dǎo)師簡介
作者簡介
附件


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Tuning the selectivity of photoreduction of CO2 to syngas over Pd/layered double hydroxide nanosheets under visible light up to 600 nm[J]. Xian Wang,Zelin Wang,Ya Bai,Ling Tan,Yanqi Xu,Xiaojie Hao,Jikang Wang,Abdul Hanif Mahadi,Yufei Zhao,Lirong Zheng,Yu-Fei Song.  Journal of Energy Chemistry. 2020(07)
[2]水滑石多尺度結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)調(diào)控及其光驅(qū)動催化應(yīng)用研究[J]. 許艷旗,譚玲,王澤林,郝曉杰,王紀(jì)康,趙宇飛,宋宇飛.  科學(xué)通報. 2018(34)
[3]層狀雙金屬氫氧化物/石墨烯復(fù)合材料及其在電化學(xué)能量存儲與轉(zhuǎn)換中的應(yīng)用[J]. 王海燕,石高全.  物理化學(xué)學(xué)報. 2018(01)
[4]A review on photo-thermal catalytic conversion of carbon dioxide[J]. Ee Teng Kho,Tze Hao Tan,Emma Lovell,Roong Jien Wong,Jason Scott,Rose Amal.  Green Energy ＆ Environment. 2017(03)
[5]多酸插層水滑石復(fù)合材料的新進(jìn)展[J]. 李騰飛,王澤林,許艷旗,陳偉,宋宇飛.  中國科學(xué):化學(xué). 2017(04)
[6]同步輻射XAFS技術(shù)在納米科學(xué)研究中的應(yīng)用（英文）[J]. 孫治湖,劉慶華,姚濤,閆文盛,韋世強.  Science China Materials. 2015(04)



本文編號：3703791