發(fā)布時(shí)間：2022-11-06 16:00

　　多相催化劑在生產(chǎn)生活中占據(jù)重要地位,通過(guò)對(duì)催化劑的有效調(diào)控,不斷優(yōu)化催化反應(yīng),是人們追求的目標(biāo)。目前催化劑存在活性組分易團(tuán)聚以及活性組分分散不均等問(wèn)題,這些問(wèn)題限制了催化效率的進(jìn)一步提高。認(rèn)識(shí)和調(diào)控多相催化劑的催化活性位點(diǎn),實(shí)現(xiàn)活性位點(diǎn)的高分散、均勻分散以及穩(wěn)定分散,并進(jìn)一步的優(yōu)化催化劑缺陷結(jié)構(gòu)、電子結(jié)構(gòu)以實(shí)現(xiàn)高效高選擇性的催化反應(yīng)是研究人員面對(duì)的挑戰(zhàn)和機(jī)遇。水滑石（layered double hydroxides,LDHs）是一大類二維層狀功能材料家族,具有層板元素種類、元素比例可調(diào),層間陰離子可控,晶粒尺寸以及層板厚度可變等特點(diǎn)。LDHs主體層板中的元素分布并不是雜亂無(wú)章的,而是呈現(xiàn)出了規(guī)整有序的分散特性,其中三價(jià)金屬元素被二價(jià)金屬元素均勻分散。此外,LDHs具有拓?fù)滢D(zhuǎn)變的特性,通過(guò)拓?fù)滢D(zhuǎn)變,可以形成具有特定晶面暴露,且存在大量的界面結(jié)構(gòu)和缺陷結(jié)構(gòu)的混合金屬氧化物。這些特點(diǎn)使LDHs成為了一類模型催化體系。圍繞水滑石體系,本文開展了一系列研究。首先,為實(shí)現(xiàn)對(duì)LDHs材料的精細(xì)化制備,本文利用連續(xù)自動(dòng)化的裝置成功實(shí)現(xiàn)了水滑石實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的精細(xì)化自動(dòng)合成。隨后,在精細(xì)化合成的基礎(chǔ)上,利... 

【文章頁(yè)數(shù)】：173 頁(yè)

【學(xué)位級(jí)別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 單原子和缺陷結(jié)構(gòu)催化劑
        1.2.1 單原子催化劑
        1.2.2 缺陷結(jié)構(gòu)催化劑
    1.3 水滑石基材料
        1.3.1 水滑石的結(jié)構(gòu)
        1.3.2 水滑石的性質(zhì)簡(jiǎn)介
        1.3.3 水滑石的制備方法
        1.3.4 水滑石基單原子材料
        1.3.5 水滑石基缺陷結(jié)構(gòu)材料
        1.3.6 水滑石基催化材料研究進(jìn)展
    1.4 自動(dòng)化學(xué)簡(jiǎn)介
    1.5 本論文的研究?jī)?nèi)容及研究意義
    參考文獻(xiàn)
第二章 水滑石的自動(dòng)合成裝置和自動(dòng)化合成方法
    2.1 引言
    2.2 水滑石自動(dòng)合成裝置的設(shè)計(jì)和搭建
        2.2.1 水滑石的合成方法
        2.2.3 滑石自動(dòng)合成裝置的整體設(shè)計(jì)
        2.2.4 水滑石自動(dòng)合成裝置的設(shè)備選擇
        2.2.5 水滑石自動(dòng)合成裝置的裝配
    2.3 自動(dòng)合成裝置控制軟件設(shè)計(jì)
        2.3.1 軟件編寫采用的計(jì)算機(jī)語(yǔ)言
        2.3.2 基礎(chǔ)控制命令
        2.3.3 高級(jí)控制命令
        2.3.4 命令速查表
        2.3.5 控制軟件界面設(shè)計(jì)
    2.4 自動(dòng)合成裝置進(jìn)行水滑石的合成
        2.4.0 實(shí)驗(yàn)藥品
        2.4.1 Mg_2Al-LDH,Zn_2Al-LDH,Co_2Al-LDH,Ni_2Fe-LDH等水滑石的自動(dòng)合成
        2.4.2 單原子Ru分散的單層NiFe-LDH的合成
        2.4.3 遠(yuǎn)程N(yùn)i_2Al-LDH的合成
    2.5 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第三章 單層NiFe水滑石上精準(zhǔn)定位單原子Ru
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        3.2.2 表征分析
        3.2.3 材料合成
        3.2.4 電化學(xué)測(cè)試
        3.2.5 理論計(jì)算方法
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 mono-NiFe,Ru_1/mono-NiFe和bulk-NiFe的形貌及基本結(jié)構(gòu)研究
        3.3.2 mono-NiFe和Ru_1/mono-NiFe的精細(xì)結(jié)構(gòu)研究
        3.3.3 單原子Ru的精確定位
        3.3.4 水合肼電催化氧化反應(yīng)
        3.3.5 電催化氧化水合肼機(jī)理的理論計(jì)算研究
        3.3.6 拓展實(shí)驗(yàn)
    3.4 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第四章 NiAl水滑石拓?fù)滢D(zhuǎn)變制備缺陷可調(diào)的NiO光催化劑用于CO_2還原反應(yīng)的研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 實(shí)驗(yàn)藥品
        4.2.2 表征分析
        4.2.3 材料合成
        4.2.4 可見(jiàn)光催化CO_2還原反應(yīng)
        4.2.5 理論計(jì)算方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 NiAl-x的基本結(jié)構(gòu)研究
        4.3.2 光催化CO_2反應(yīng)研究
        4.3.3 NiAl-x的精細(xì)結(jié)構(gòu)研究
        4.3.4 光催化還原CO_2機(jī)理研究
        4.3.5 NiAl-LDH拓?fù)滢D(zhuǎn)變過(guò)程研究
    4.4 小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第五章 總結(jié)
致謝
發(fā)表學(xué)術(shù)論文及研究成果
導(dǎo)師簡(jiǎn)介
作者簡(jiǎn)介
附件


【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]Tuning the selectivity of photoreduction of CO2 to syngas over Pd/layered double hydroxide nanosheets under visible light up to 600 nm[J]. Xian Wang,Zelin Wang,Ya Bai,Ling Tan,Yanqi Xu,Xiaojie Hao,Jikang Wang,Abdul Hanif Mahadi,Yufei Zhao,Lirong Zheng,Yu-Fei Song.  Journal of Energy Chemistry. 2020(07)
[2]水滑石多尺度結(jié)構(gòu)精準(zhǔn)調(diào)控及其光驅(qū)動(dòng)催化應(yīng)用研究[J]. 許艷旗,譚玲,王澤林,郝曉杰,王紀(jì)康,趙宇飛,宋宇飛.  科學(xué)通報(bào). 2018(34)
[3]層狀雙金屬氫氧化物/石墨烯復(fù)合材料及其在電化學(xué)能量存儲(chǔ)與轉(zhuǎn)換中的應(yīng)用[J]. 王海燕,石高全.  物理化學(xué)學(xué)報(bào). 2018(01)
[4]A review on photo-thermal catalytic conversion of carbon dioxide[J]. Ee Teng Kho,Tze Hao Tan,Emma Lovell,Roong Jien Wong,Jason Scott,Rose Amal.  Green Energy ＆ Environment. 2017(03)
[5]多酸插層水滑石復(fù)合材料的新進(jìn)展[J]. 李騰飛,王澤林,許艷旗,陳偉,宋宇飛.  中國(guó)科學(xué):化學(xué). 2017(04)
[6]同步輻射XAFS技術(shù)在納米科學(xué)研究中的應(yīng)用（英文）[J]. 孫治湖,劉慶華,姚濤,閆文盛,韋世強(qiáng).  Science China Materials. 2015(04)



本文編號(hào)：3703791