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基于含氮羧酸配體構(gòu)筑的金屬有機(jī)框架化合物的合成與吸附性質(zhì)研究

發(fā)布時(shí)間:2022-11-06 08:47
  金屬有機(jī)框架化合物(MOFs)因其豐富的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)、可調(diào)變的孔尺寸等諸多優(yōu)點(diǎn)在氣體吸附與分離、熒光、催化等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用價(jià)值。MOFs的性質(zhì)往往與結(jié)構(gòu)緊密相關(guān),因此根據(jù)性質(zhì)需求合理設(shè)計(jì)特定結(jié)構(gòu)成為MOFs研究的關(guān)鍵,除此之外,向結(jié)構(gòu)中引入功能性位點(diǎn)有利于提升MOFs性能。目前,含氮羧酸有機(jī)配體因其豐富的配位模式在構(gòu)筑結(jié)構(gòu)新穎的MOFs和氣體吸附與分離方面應(yīng)用廣泛,本文通過合成新穎含氮羧酸配體對(duì)MOFs材料結(jié)構(gòu)及性質(zhì)進(jìn)行了探索。第一章為緒論部分,介紹了MOFs材料的構(gòu)筑、合成方法、發(fā)展現(xiàn)狀及選題意義。第二章,設(shè)計(jì)并合成了一個(gè)新穎氮唑羧酸有機(jī)配體H3L(H3L=5-(3-(4-羧基苯基)-5-甲基-4H-1,2,4-三唑-4-基)異酞酸),通過與不同金屬氧簇Zn4(COO)6,Co4(COO)6和Cu4(COO)4在水熱條件下自組裝形成了三個(gè)結(jié)構(gòu)新穎的三維MOFs:[Zn2L(OH)]·0.5... 

【文章頁數(shù)】:141 頁

【學(xué)位級(jí)別】:博士

【文章目錄】:
中文摘要
abstract
第1章 緒論
    1.1 金屬有機(jī)框架化合物研究背景
    1.2 金屬有機(jī)框架化合物的設(shè)計(jì)合成
        1.2.1 合成方法
        1.2.2 無機(jī)金屬中心的選擇
        1.2.3 有機(jī)橋連配體的選擇
    1.3 金屬有機(jī)框架化合物的拓?fù)浣Y(jié)構(gòu)
    1.4 金屬有機(jī)框架材料在小分子氣體吸附與分離中的應(yīng)用
        1.4.1 氣體吸附
        1.4.2 氣體的分離
    1.5 本論文的選題意義與主要成果
        1.5.1 選題意義
        1.5.2 主要成果
    1.6 本文所使用的試劑及表征方法
    參考文獻(xiàn)
第2章 基于剛性三氮唑三羧酸配體MOFs材料的合成及性能研究
    2.1 引言
    2.2 實(shí)驗(yàn)部分
        2.2.1 配體H_3L的合成
        2.2.2 晶體的合成
        2.2.3 X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 化合物的結(jié)構(gòu)描述
        2.3.2 MOFs材料的表征
        2.3.3 化合物1的氣體吸附及分離性質(zhì)的研究
        2.3.4 化合物2的低壓氣體吸附
        2.3.5 化合物2的磁性分析
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第3章 基于剛性三氮唑四羧酸配體構(gòu)筑雙功能位點(diǎn)金屬有機(jī)框架材料
    3.1 引言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 配體H_4L_0的合成
        3.2.2 晶體的合成
        3.2.3 X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析
        3.2.4 吸附曲線的擬合及吸附焓的計(jì)算方法
        3.2.5 氣體吸附床穿透實(shí)驗(yàn)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 化合物4的單晶結(jié)構(gòu)分析
        3.3.2 化合物5的單晶結(jié)構(gòu)分析
        3.3.3 MOFs材料的表征
        3.3.4 化合物4的低壓氣體吸附及吸附焓的研究
        3.3.5 IAST選擇性計(jì)算
        3.3.6 氣體吸附床分離穿透試驗(yàn)
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第4章 基于亞氨基羧酸配體構(gòu)筑多孔Cu-MOFs材料及性質(zhì)研究
    4.1 引言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 配體H_4L_1的合成
        4.2.2 配體H_3L_2的合成
        4.2.3 晶體的合成
        4.2.4 X-射線單晶結(jié)構(gòu)分析
        4.2.5 吸附曲線的擬合及吸附焓的計(jì)算方法
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 化合物6的單晶結(jié)構(gòu)分析
        4.3.2 化合物7的單晶結(jié)構(gòu)分析
        4.3.3 化合物8的單晶結(jié)構(gòu)分析
        4.3.4 MOFs材料的表征
        4.3.5 化合物6的低壓氣體吸附
        4.3.6 化合物6的吸附焓研究
        4.3.7 化合物6IAST選擇性計(jì)算
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻(xiàn)
第5章 結(jié)論
作者簡(jiǎn)歷
攻讀博士期間發(fā)表的論文
致謝
附錄



本文編號(hào):3703203

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