上個世紀以來,隨著量子力學的建立,人們對微觀世界的認識逐步深入,也更直觀。薛定諤方程為我們提供了計算微觀粒子行為的基本方法,狄拉克方程進一步考慮到了微觀世界可能存在的相對論效應。這兩個方程原則上可以解釋電子世界的所有現(xiàn)象。然而復雜的多電子耦合使得方程的解析解難以得到。為了解決電子結(jié)構(gòu)計算的問題,人們在量子力學的基礎方程之上引入了絕熱近似和單電子近似等方法,使得第一性原理計算成為探索物質(zhì)性質(zhì)的有力工具。近幾十年來,計算化學、計算材料學和計算機科學都出現(xiàn)了巨大的進步。在理論化學方面,密度泛函理論、Kohn-Sham方程以及交換關聯(lián)能近似方法的提出,使得科研工作者們可以對材料力、熱、光、電和聲學等各個方面的性質(zhì)進行較為精確的模擬計算。在計算機科學領域,計算機的軟硬件都出現(xiàn)了不斷的更新和換代,這些大幅提升了計算能力,使得復雜體系性質(zhì)的理論計算成為可能。這些領域的發(fā)展,不僅讓我們能夠探索已有物質(zhì)或預測尚未合成材料的物理化學性質(zhì),也使得我們可以對物質(zhì)合成過程的微觀動力學機理進行第一性的理論研究。另一方面,本世紀初以來,隨著單層石墨烯的成功剝離,二維材料成為了科研領域的研究熱點。二維材料以其獨特的結(jié)... 

【文章頁數(shù)】：111 頁

【學位級別】：博士

【文章目錄】：
摘要
ABSTRACT
第一章 理論計算方法簡介
    1.1 密度泛函理論
        1.1.1 Honhenberg-Kohn定理
        1.1.2 Kohn-Sham方程
        1.1.3 交換關聯(lián)泛函
        1.1.4 贗勢
    1.2 基元反應速率常數(shù)計算
        1.2.1 過渡態(tài)理論
        1.2.2 CI-NEB方法
    1.3 蒙特卡羅方法
        1.3.1 動力學蒙特卡羅模擬
        1.3.2 巨正則蒙特卡羅(GCMC)模擬
    1.4 神經(jīng)網(wǎng)絡勢
        1.4.1 神經(jīng)網(wǎng)絡的結(jié)構(gòu)及基本性質(zhì)
        1.4.2 神經(jīng)網(wǎng)絡勢的能量計算
        1.4.3 神經(jīng)網(wǎng)絡勢的參數(shù)優(yōu)化
    1.5 研究中使用的工具
第二章 石墨烯生長過程中銅表面物種濃度及石墨烯邊緣構(gòu)型
    2.1 研究背景
    2.2 計算細節(jié)
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 銅表面物種濃度
        2.3.2 石墨烯邊緣構(gòu)型
    2.4 總結(jié)
第三章 碳氫物種在石墨烯邊緣的貼附和脫附
    3.1 研究背景
    3.2 計算細節(jié)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 邊緣貼附脫附
        3.3.2 氫對于石墨烯邊緣穩(wěn)定性討論
    3.4 總結(jié)
    3.5 附錄
第四章 銅碳體系的神經(jīng)網(wǎng)絡勢擬合
    4.1 研究背景
    4.2 計算細節(jié)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 神經(jīng)網(wǎng)絡勢的初步訓練
        4.3.2 巨正則蒙特卡羅模擬產(chǎn)生補充訓練集
    4.4 總結(jié)
第五章 二維材料在離子電池負極中的應用
    5.1 研究背景
    5.2 計算細節(jié)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 吸附能計算模型
        5.3.2 B_2S作為負極材料的可能
    5.4 總結(jié)
參考文獻
致謝
在讀期間發(fā)表的學術(shù)論文與取得的研究成果



本文編號：3701858