化學(xué)選擇性是評(píng)價(jià)催化劑性能最重要的參數(shù)之一,它直接決定了產(chǎn)物的經(jīng)濟(jì)價(jià)值及后續(xù)的分離成本.傳統(tǒng)的負(fù)載型金屬催化劑由于其金屬粒徑分布不均,且不同原子數(shù)組成的粒子通常具有特征產(chǎn)物選擇性,從而限制化學(xué)選擇性的提高;另一方面,對(duì)于金屬多原子活性中心,反應(yīng)物在催化劑表面可以存在多種吸附構(gòu)型進(jìn)而衍化為不同產(chǎn)物,產(chǎn)物可控性差.因此,獲得金屬尺寸均一,且具有原子分散的活性中心,即單原子催化劑,成為官能團(tuán)多相催化轉(zhuǎn)化高選擇性的迫切需求.本課題組通過400 oC還原1%-Pd/ZnO得到PdZn金屬間化合物,依據(jù)其規(guī)律排布的Pd-Zn-Pd單元獲得Pd基單原子催化劑.該催化劑在乙烯化工中少量乙炔的加氫轉(zhuǎn)化反應(yīng)中獲得令人欣喜的催化性能——兼具有乙炔的高轉(zhuǎn)化率和乙烯的高選擇性.結(jié)合微量吸附量熱、理論計(jì)算等表征,Pd活性中心在PdZn金屬間化合物中的特殊空間排布是其優(yōu)異催化性能的根源,即乙炔以較強(qiáng)的σ鍵吸附在兩個(gè)相鄰的單Pd金屬中心,易吸附活化加氫生成乙烯,而乙烯則吸附于單Pd金屬中心,較弱的π鍵形式吸附有利于其脫附避免過渡加氫.基于前期研究,構(gòu)筑具有均一單金屬中心的負(fù)載型單原子催化劑是獲得高選擇性的另一有效方法... 

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【參考文獻(xiàn)】：
期刊論文
[1]高活性Co3O4負(fù)載單原子Au催化劑室溫催化CO氧化（英文）[J]. 喬波濤,林堅(jiān),王愛琴,陳洋,張濤,劉景月.  催化學(xué)報(bào). 2015(09)
[2]負(fù)載型Au-Ni合金催化劑應(yīng)用于芳香硝基化合物選擇加氫反應(yīng)（英文）[J]. 魏海生,衛(wèi)星,楊小峰,銀光照,王愛琴,劉曉艷,黃延強(qiáng),張濤.  催化學(xué)報(bào). 2015(02)



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