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基于3,6-雙咪唑-噠嗪和芳香羧酸共筑的新型配位聚合物的合成及其催化CO氧化性能

發(fā)布時間:2022-08-01 20:26
  配位聚合物,也稱金屬-有機框架材料,因其結(jié)構(gòu)新穎豐富,孔道可控,高比表面積以及易功能化等特點,在催化、氣體存儲、選擇性吸附與分離、光學及磁學等領(lǐng)域具有潛在的應(yīng)用前景。本論文依據(jù)晶體工程學原理,以開發(fā)噠嗪類配位聚合物的功能為目標,研究了合成條件,金屬中心種類和配體結(jié)構(gòu)對產(chǎn)物的結(jié)構(gòu)和性質(zhì)影響,總結(jié)其規(guī)律。根據(jù)所制備的配位聚合物材料的結(jié)構(gòu)特點,考察它們在催化方面應(yīng)用。主要的研究成果如下:(1)雙咪唑噠嗪(bmp)為主配體,芳香多羧酸為輔助配體,在水熱或溶劑下分別與不同金屬源反應(yīng)成功地構(gòu)筑了12例新的配位聚合物;衔1和2是以對苯二甲酸為輔助配體制備得到的鎳基和銅基配位聚合物,1為5-穿插的dia網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu),具有較好的熱穩(wěn)定性;2是具有CdSO4拓撲的三維配位聚合物;衔3是以間苯二甲酸為輔助配體制備得到的三維的鎳基配位聚合物,它同樣具有CdSO4拓撲結(jié)構(gòu)。采用5-硝基間苯二甲酸為輔助配體,分別以硝酸鎳和硝酸鈷為金屬源進行反應(yīng)得到了同結(jié)構(gòu)的化合物4和5,它們具有CdSO4拓撲結(jié)構(gòu),均有很好的熱穩(wěn)定性。在類似條件下,采用1,3,... 

【文章頁數(shù)】:124 頁

【學位級別】:博士

【文章目錄】:
摘要
abstract
第1章 前言
    1.1 配位聚合物簡介與特點
        1.1.1 配位聚合物的特點
        1.1.2 配位聚合物的合成方法
    1.2 配位聚合物在催化方面的應(yīng)用
    1.3 雙咪唑-噠嗪類配體研究現(xiàn)狀
    1.4 本論文的選題意義與目的
    1.5 本論文所用的測試手段
    參考文獻
第2章 基于3,6-雙咪唑-噠嗪的配位聚合物的合成、結(jié)構(gòu)與表征
    2.1 引言
    2.2 實驗部分
        2.2.1 bmp的合成
        2.2.2 配位聚合物1-12的合成
    2.3 結(jié)果與討論
        2.3.1 配位聚合物1-12的晶體結(jié)構(gòu)描述
        2.3.2 化合物1-11的紅外光譜分析
        2.3.3 化合物1-11的熱重分析
        2.3.4 化合物1-11的X-射線粉末衍射(PXRD)分析
    2.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第3章 銅基配位聚合物為前驅(qū)體制備CuO-CeO_2催化劑催化CO氧化
    3.1 引言
    3.2 實驗部分
        3.2.1 催化劑的制備
        3.2.2 CO催化反應(yīng)
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        3.3.2 CO氧化的催化活性
    3.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第4章 鈷基配位聚合物為前驅(qū)體制備CoO-CeO_2催化劑催化CO氧化
    4.1 引言
    4.2 實驗部分
        4.2.1 Co_3O_4-CeO_2催化劑的制備
        4.2.2 CO氧化反應(yīng)
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        4.3.2 CO氧化的催化活性
    4.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第5章 高熱穩(wěn)定性的鎳基配位聚合物負載Pd催化CO氧化
    5.1 引言
    5.2 實驗部分
        5.2.1 載Pd催化劑的制備
        5.2.2 CO氧化反應(yīng)
    5.3 結(jié)果與討論
        5.3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)表征
        5.3.2 CO氧化的催化活性
    5.4 本章小結(jié)
    參考文獻
第6章 結(jié)論與展望
    6.1 結(jié)論
    6.2 展望
致謝
攻讀學位期間的研究成果


【參考文獻】:
期刊論文
[1]3,6-二(N-咪唑/苯并咪唑基)噠嗪配體配合物的合成、結(jié)構(gòu)、熒光及光催化性能(英文)[J]. 李金萍,范建中,王多志.  無機化學學報. 2016(05)
[2]聚合物輔助成型法制備納米Co3O4/CeO2催化劑及其對CO低溫氧化性能研究[J]. 李文成,王際童,黃海鴻,喬文明,龍東輝,凌立成.  環(huán)境科學學報. 2016(01)
[3]基于金屬-有機骨架前驅(qū)體的先進功能材料[J]. 張慧,周雅靜,宋肖鍇.  化學進展. 2015(Z1)
[4]金屬有機骨架材料MIL-53(Al)負載納米Pd顆粒:一種CO氧化的活性催化劑(英文)[J]. 梁倩,趙震,劉堅,韋岳長,姜桂元,段愛軍.  物理化學學報. 2014(01)
[5]銅基催化劑用于一氧化碳催化消除研究進展[J]. 余強,高飛,董林.  催化學報. 2012(08)
[6]介孔Co3O4-CeO2復合氧化物的制備及在CO選擇性氧化中的應(yīng)用[J]. 劉華,許珊,王曉來.  分子催化. 2011(04)
[7]MOF基上創(chuàng)立活性位的方法及其催化應(yīng)用[J]. 劉麗麗,張鑫,徐春明.  化學進展. 2010(11)
[8]一氧化碳低溫催化氧化[J]. 梁飛雪,朱華青,秦張峰,王國富,王建國.  化學進展. 2008(10)
[9]制備方法及焙燒溫度對Co3O4/CeO2催化劑上CO低溫氧化反應(yīng)的影響[J]. 邵建軍,張平,唐幸福,張保才,宋巍,徐奕德,申文杰.  催化學報. 2007(02)



本文編號:3668122

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