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碳負(fù)載鐵基單原子、納米簇催化劑的制備及其電催化氧還原性能研究

發(fā)布時(shí)間:2022-08-01 18:44
  能量密度值高、造價(jià)低以及無污染物排放的質(zhì)子交換膜燃料電池(PEMFCs)、金屬-空氣電池是緩解當(dāng)前能源短缺、環(huán)境惡化問題的重要器件。以高導(dǎo)電性碳材料為基底的負(fù)載型小尺寸金屬納米簇、單原子催化劑(SACs)由于其催化性能優(yōu)異、結(jié)構(gòu)簡(jiǎn)單、金屬用量少而被視為Pt系催化劑的有力替代者。其中,又以過渡金屬為重點(diǎn)關(guān)注對(duì)象。合成小尺寸的納米簇、高金屬載量的SACs是實(shí)現(xiàn)實(shí)際應(yīng)用的前提。然而,金屬原子的表面活性在原子尺度下會(huì)增強(qiáng),導(dǎo)致金屬原子間趨于團(tuán)聚。因此,需要合理設(shè)計(jì)合成條件,提高碳基底容納原子簇和單原子金屬的數(shù)量,從而提高材料的催化性能。本文從提高金屬物種分散性、強(qiáng)化金屬原子孤立狀態(tài)點(diǎn)出發(fā),采用簡(jiǎn)單有效的配體,并輔以高比表面積的摻雜碳材料,實(shí)現(xiàn)高Fe負(fù)載量Fe-SAC和高分散小尺寸FeMn雙金屬原子簇的制備。本論文研究的主要內(nèi)容如下:(1)通過簡(jiǎn)單有效的一步熱解路徑制備Fe負(fù)載量高達(dá)7.5 wt%的Fe單原子催化劑(250Fe-SA/NPC-800)。合成過程中,采用高比表面積的N摻雜多孔碳(NPC)作為分散基底,鄰苯二胺(ο-PD)作為強(qiáng)力配體、三聚氰胺作為額外N源,Fe(NO3

【文章頁數(shù)】:93 頁

【學(xué)位級(jí)別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 單原子催化劑
        1.2.1 單原子催化劑的定義和起源
        1.2.2 單原子催化劑的特點(diǎn)
        1.2.3 單原子催化劑的制備
        1.2.4 單原子催化劑的表征
    1.3 金屬納米簇
        1.3.1 金屬納米簇定義與起源
        1.3.2 金屬納米簇的特點(diǎn)
        1.3.3 金屬納米簇的合成
    1.4 單原子、金屬納米簇的電催化氧還原化學(xué)應(yīng)用
    1.5 選題的意義及主要研究?jī)?nèi)容
第二章 實(shí)驗(yàn)方法
    2.1 實(shí)驗(yàn)試劑
    2.2 儀器
    2.3 表征方法
        2.3.1 X-射線衍射(XRD)
        2.3.2 拉曼光譜分析(Raman)
        2.3.3 X-射線光電子能譜分析(XPS)
        2.3.4 比表面分析(BET)
        2.3.5 掃描電鏡(SEM)
        2.3.6 透射電鏡(TEM)
        2.3.7 球差掃描透射電鏡(AC-HAADF-STEM)
        2.3.8 X射線吸收精細(xì)結(jié)構(gòu)譜分析(XAFS)
        2.3.9 電感耦合等離子體發(fā)射光譜分析(ICP-OES)
    2.4 電催化性能測(cè)試
        2.4.1 測(cè)試裝置
        2.4.2 電極的制備
        2.4.3 電化學(xué)測(cè)試。
第三章 碳載體輔助熱解法合成高負(fù)載量鐵單原子催化劑及其氧還原性能研究
    3.1 前言
    3.2 實(shí)驗(yàn)部分
        3.2.1 催化劑的合成
        3.2.2 催化劑的表征與性能測(cè)試
    3.3 結(jié)果與討論
        3.3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)、組成與形貌表征
        3.3.2 催化劑的電催化性能
    3.4 本章小結(jié)
第四章 小尺寸FeMn雙金屬納米簇的制備及其氧還原性能研究
    4.1 前言
    4.2 實(shí)驗(yàn)部分
        4.2.1 催化劑的合成
        4.2.2 催化劑的表征
    4.3 結(jié)果與討論
        4.3.1 催化劑的結(jié)構(gòu)、組成與形貌表征
        4.3.2 催化劑的電催化性能
    4.4 本章小結(jié)
總結(jié)與展望
    總結(jié)
    本文創(chuàng)新點(diǎn)
參考文獻(xiàn)
攻讀碩士學(xué)位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻(xiàn)】:
期刊論文
[1]水在Au1/CeO2單原子催化劑上吸附與解離的理論研究(英文)[J]. 湯妍,王陽剛,梁錦霞,李雋.  催化學(xué)報(bào). 2017(09)
[2]單原子催化——概念、方法與應(yīng)用[J]. 靳永勇,郝盼盼,任軍,李忠.  化學(xué)進(jìn)展. 2015(12)



本文編號(hào):3667977

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