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光氧化還原活性的金屬有機框架的合成、性質及光催化性能研究

發(fā)布時間:2022-07-22 17:02
  金屬有機骨架(MOFs)是由金屬陽離子或團簇與具有多種配位模式的有機配體配位形成的多維多孔晶體材料,其具備的超高比表面積、多孔結構等顯著特性使得MOFs常被當做反應載體,通過調節(jié)客體分子、孔隙環(huán)境、溶劑和試劑之間的相互作用,使其能在非均相條件下催化各種化學反應,特別是光催化有機反應。多金屬氧酸鹽(POMs)是一類常見的金屬氧化物團簇,擁有豐富的結構類型和良好的氧化還原穩(wěn)定性,常作為氧化還原劑應用于各種光催化反應中。通過傳統(tǒng)水熱法,將具有獨特的光致電荷轉移性能的POMs引入到永久孔隙率和結構簡單可擴展的MOFs中可形成新型的多酸基金屬有機骨架(POMOFs)材料,該材料不僅能具有高孔隙率和良好穩(wěn)定性等優(yōu)異性質,而且能通過POMs與MOFs的協(xié)同作用來調節(jié)光催化性能,提高光催化效率,實現高效的光催化綠色反應過程。本文主要以2,4,6-三(4-吡啶基)三嗪(簡稱TPT)與三(4-咪唑基苯基)胺(TIPA)作為橋聯(lián)配體,通過水熱法將上述功能性有機配體與不同的金屬離子、POMs相結合,得到5例結構新穎、催化性能良好的非均相光催化劑:{NiW-TPT-1}(1)、{NiW-TPT-2}(2)、{C... 

【文章頁數】:119 頁

【學位級別】:碩士

【文章目錄】:
摘要
ABSTRACT
前言
    1 金屬有機框架(MOFs)概述及應用
    2 金屬有機框架(MOFs)在光催化方面的應用分類
        2.1 金屬有機框架(MOFs)在光催化還原方面的應用研究
        2.2 金屬有機框架(MOFs)在光催化氧化方面的應用研究
    3 多酸基金屬有機框架(POMOFs)在催化方面的應用研究分類
        3.1 多酸基金屬有機框架(POMOFs)在光催化方面的應用研究
        3.2 多酸基金屬有機框架(POMOFs)在其他催化方面的應用研究
    4 選題思路
    參考文獻
第一章 偏鎢酸鹽基金屬有機框架的合成、性質及光催化芳香硝基化合物還原反應的研究
    1.1 實驗部分
        1.1.1 試劑及儀器
        1.1.2 化合物{NiW-TPT-1}、{NiW-TPT-2}的合成
        1.1.3 晶體結構解析
        1.1.4 化合物1的光催化測試
    1.2 結果與討論
        1.2.1 晶體結構
        1.2.2 紅外光譜
        1.2.3 X-射線粉末衍射
        1.2.4 熱穩(wěn)定性
        1.2.5 紫外-可見吸收光譜、帶隙與莫特-肖特基曲線圖
        1.2.6 熒光性能測試
        1.2.7 化合物1的BET測試
        1.2.8 化合物1光催化還原芳香硝基化合物的性質研究
    本章小結
    參考文獻
第二章 雜多鎢酸鹽基金屬有機框架的合成、性質及光催化還原芳香鹵代烴反應的研究
    第一節(jié) 基于三缺位Keggin型雜多酸基金屬有機框架的合成、性質及光催化芳基碘代烴還原反應的研究
        2.1.1 實驗部分
        2.1.2 結果與討論
    第二節(jié) 飽和Keggin型雜多酸基金屬有機框架的合成、性質及光催化芳基鹵代烴還原反應的研究
        2.2.1 實驗部分
        2.2.2 結果與討論
    本章小結
    參考文獻
第三章 富電子金屬有機骨架的合成、性質及光催化還原Cr(Ⅵ)的研究
    3.1 實驗部分
        3.1.1 試劑及儀器
        3.1.2 配體及化合物5 Cd-TIPA的合成
        3.1.3 晶體結構解析
        3.1.4 化合物5 Cd-TIPA的光催化測試
    3.2 結果與討論
        3.2.1 晶體結構
        3.2.2 紅外光譜
        3.2.3 X-射線粉末衍射
        3.2.4 BET測試
        3.2.5 電化學性能測試
        3.2.6 XPS分析
        3.2.7 熒光性能測試
        3.2.8 紫外-可見漫反射光譜、帶隙與莫特-肖特基曲線圖
        3.2.9 化合物5光催化還原Cr(Ⅴ)的反應研究
        3.2.10 化合物5光催化還原Mn(Ⅵ)的反應研究
    本章小結
    參考文獻
結論與展望
附錄A 化合物1-5主要的鍵長和鍵角數據
附錄B 碩士期間已發(fā)表學術論文
致謝


【參考文獻】:
期刊論文
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[4]石墨烯量子點自組裝制備硅基亞穩(wěn)態(tài)分子間復合物及其放熱性能研究[J]. 趙駿,朱金花,張放為.  化學研究. 2019(02)
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本文編號:3664998

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