ZnO及MgO助劑對甘油與苯胺氣相合成3-甲基吲哚的Cu/γ-Al 2 O 3 催化劑的作用
發(fā)布時間:2022-07-20 16:42
3-甲基吲哚作為一種重要的吲哚衍生物,由于其獨特的結(jié)構(gòu)與性質(zhì),可合成多種有重要用途的化合物,在工業(yè)、醫(yī)藥及農(nóng)業(yè)等領域有著廣泛的應用。以苯胺和生物質(zhì)基甘油為原料催化合成3-甲基吲哚,既滿足綠色化學理念,又能降低成本,是目前制備3-甲基吲哚的最佳路徑。本論文以性能優(yōu)異的γ-Al2O3為載體、金屬銅為活性組分,主要研究了ZnO和MgO助劑對苯胺和甘油氣相催化合成3-甲基吲哚的Cu/γ-Al2O3催化劑的作用。采用分步等體積浸漬法將助劑ZnO和MgO先后擔載到Cu/γ-Al2O3上,制備銅基催化劑,并在常壓氣固相反應裝置中進行催化反應。通過X射線衍射、H2-程序升溫還原、NH3-程序升溫脫附、熱重分析等表征手段研究催化劑的作用機制。研究結(jié)果表明,Zn O的加入雖然不利于Cu在載體表面的分散,但有助于CuO還原成金屬銅,并且能夠減少催化劑的中強酸中心數(shù),從而抑制積碳的生成。Cu/γ-Al2O...
【文章頁數(shù)】:50 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述與論文設想
1.1 3-甲基吲哚概述
1.1.1 3-甲基吲哚的物理性質(zhì)
1.1.2 3-甲基吲哚的化學性質(zhì)
1.1.3 3-甲基吲哚的用途
1.2 3-甲基吲哚的合成方法
1.2.1 液相法制備3-甲基吲哚
1.2.2 氣相法制備3-甲基吲哚
1.3 ZnO及堿土金屬氧化物作為助劑的應用
1.4 論文設想
2 實驗部分
2.1 實驗藥品及試劑
2.2 實驗儀器和設備
2.3 催化劑的制備
2.3.1 Cu/γ-Al_2O_3催化劑的制備
2.3.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑的制備
2.3.3 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑的制備
2.4 催化反應
2.5 催化劑再生
2.6 產(chǎn)物分析
2.7 催化劑表征
2.7.1 X射線衍射(XRD)
2.7.2 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
2.7.3 氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)
2.7.4 熱重-差熱(TG-DTA)
3 ZnO助劑對Cu/γ-Al_2O_3催化劑的作用
3.1 ZnO含量對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑性能的影響
3.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑表征
3.2.1 H_2-TPR
3.2.2 XRD
3.2.3 NH_3-TPD
3.3 催化劑失活的探究
3.3.1 TG-DTA
3.3.2 XRD
3.4 實驗條件的優(yōu)化
3.4.1 Cu擔載量對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑性能的影響
3.4.2 還原條件的優(yōu)化
3.4.3 反應條件的優(yōu)化
3.5 本章小結(jié)
4 MgO助劑對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑的作用
4.1 MgO含量對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑性能的影響
4.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑表征
4.2.1 H_2-TPR
4.2.2 XRD
4.2.3 NH_3-TPD
4.3 催化劑失活的探究
4.3.1 TG-DTA
4.3.2 XRD
4.4 實驗條件的優(yōu)化
4.4.1 還原溫度對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑性能的影響
4.4.2 反應溫度對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑性能的影響
4.4.3 反應混合氣流速對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑性能的影響
4.5 催化劑再生
4.6 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]A comparative study on different regeneration processes of Pt-Sn/γ-Al2O3 catalysts for propane dehydrogenation[J]. Changyong Sun,Junyin Luo,Mingjin Cao,Ping Zheng,Guocheng Li,Jiahao Bu,Zhou Cao,Shihong Chen,Xiaowei Xie. Journal of Energy Chemistry. 2018(01)
[2]CuO-ZnO/γ-Al2O3催化劑分解N2O的性能研究[J]. 馬帥,陸強,藺卓瑋,劉宇,李文艷,董長青. 動力工程學報. 2017(09)
[3]在TAME裂解反應中HPW改性NiSO4/γ-Al2O3催化劑的酸性研究[J]. 楊輝,王筠松,錢凱麗,詹望成,郭楊龍. 現(xiàn)代化工. 2016(08)
[4]高分散Cu-Al2O3催化劑選擇氫解生物質(zhì)基糠醇制備1,2-和1,5-戊二醇(英文)[J]. 劉海龍,黃志威,康海笑,夏春谷,陳靜. 催化學報. 2016(05)
[5]MgO、CaO助劑對CO2加氫制備甲醇CuO-ZnO-Al2O3催化劑性能的影響[J]. 高文桂,王華,韓沖,劉文艷,王禹皓,賈淼堯. 化工進展. 2014(11)
[6]丙三醇與苯胺在CeO2促進的Cu/SiO2-Al2O3催化劑上氣相合成3-甲基吲哚[J]. 朱楠楠,張躍,霍曉敏,孫琪,石雷. 石油化工. 2014(02)
[7]Highly selective synthesis of 3-methylindole from glycerol and aniline over Cu/NaY modifed by K2O[J]. Yan-Xi Cui,Li-Dong Sun,Qi Sun,Lei Shi. Chinese Chemical Letters. 2013(12)
[8]Co或Ni促進的Cu/SiO2-Al2O3催化劑上丙三醇和苯胺氣相合成3-甲基吲哚(英文)[J]. 包卓然,崔艷喜,孫鵬,孫琪,石雷. 物理化學學報. 2013(11)
[9]鐵促進的Cu/SiO2-Al2O3催化劑上高效氣相合成3-甲基吲哚[J]. 包卓然,霍曉敏,孫立冬,孫琪,石雷. 應用化學. 2013(10)
[10]微波輔助溶膠-凝膠法合成MgO納米粒子及其催化合成Hantzsch1,4-二氫吡啶性能(英文)[J]. Hakimeh MIRZAEI,Abolghasem DAVOODNIA. 催化學報. 2012(09)
碩士論文
[1]銀基催化劑上由甘油和苯胺高效氣相合成3-甲基吲哚[D]. 魏婷.遼寧師范大學 2016
[2]氧化鈰助劑對不同SiO2-Al2O3載體擔載的Cu/SiO2-Al2O3氣相催化合成3-甲基吲哚的作用[D]. 張躍.遼寧師范大學 2012
[3]鋅、鈉、鉀助劑對Cu/SiO2-Al2O3氣相催化合成3-甲基吲哚的影響[D]. 孫薇.遼寧師范大學 2011
本文編號:3664356
【文章頁數(shù)】:50 頁
【學位級別】:碩士
【文章目錄】:
摘要
Abstract
引言
1 文獻綜述與論文設想
1.1 3-甲基吲哚概述
1.1.1 3-甲基吲哚的物理性質(zhì)
1.1.2 3-甲基吲哚的化學性質(zhì)
1.1.3 3-甲基吲哚的用途
1.2 3-甲基吲哚的合成方法
1.2.1 液相法制備3-甲基吲哚
1.2.2 氣相法制備3-甲基吲哚
1.3 ZnO及堿土金屬氧化物作為助劑的應用
1.4 論文設想
2 實驗部分
2.1 實驗藥品及試劑
2.2 實驗儀器和設備
2.3 催化劑的制備
2.3.1 Cu/γ-Al_2O_3催化劑的制備
2.3.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑的制備
2.3.3 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑的制備
2.4 催化反應
2.5 催化劑再生
2.6 產(chǎn)物分析
2.7 催化劑表征
2.7.1 X射線衍射(XRD)
2.7.2 氫氣程序升溫還原(H2-TPR)
2.7.3 氨氣程序升溫脫附(NH3-TPD)
2.7.4 熱重-差熱(TG-DTA)
3 ZnO助劑對Cu/γ-Al_2O_3催化劑的作用
3.1 ZnO含量對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑性能的影響
3.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑表征
3.2.1 H_2-TPR
3.2.2 XRD
3.2.3 NH_3-TPD
3.3 催化劑失活的探究
3.3.1 TG-DTA
3.3.2 XRD
3.4 實驗條件的優(yōu)化
3.4.1 Cu擔載量對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑性能的影響
3.4.2 還原條件的優(yōu)化
3.4.3 反應條件的優(yōu)化
3.5 本章小結(jié)
4 MgO助劑對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO催化劑的作用
4.1 MgO含量對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑性能的影響
4.2 Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑表征
4.2.1 H_2-TPR
4.2.2 XRD
4.2.3 NH_3-TPD
4.3 催化劑失活的探究
4.3.1 TG-DTA
4.3.2 XRD
4.4 實驗條件的優(yōu)化
4.4.1 還原溫度對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑性能的影響
4.4.2 反應溫度對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑性能的影響
4.4.3 反應混合氣流速對Cu/γ-Al_2O_3-ZnO-MgO催化劑性能的影響
4.5 催化劑再生
4.6 本章小結(jié)
結(jié)論
參考文獻
攻讀碩士學位期間發(fā)表學術論文情況
致謝
【參考文獻】:
期刊論文
[1]A comparative study on different regeneration processes of Pt-Sn/γ-Al2O3 catalysts for propane dehydrogenation[J]. Changyong Sun,Junyin Luo,Mingjin Cao,Ping Zheng,Guocheng Li,Jiahao Bu,Zhou Cao,Shihong Chen,Xiaowei Xie. Journal of Energy Chemistry. 2018(01)
[2]CuO-ZnO/γ-Al2O3催化劑分解N2O的性能研究[J]. 馬帥,陸強,藺卓瑋,劉宇,李文艷,董長青. 動力工程學報. 2017(09)
[3]在TAME裂解反應中HPW改性NiSO4/γ-Al2O3催化劑的酸性研究[J]. 楊輝,王筠松,錢凱麗,詹望成,郭楊龍. 現(xiàn)代化工. 2016(08)
[4]高分散Cu-Al2O3催化劑選擇氫解生物質(zhì)基糠醇制備1,2-和1,5-戊二醇(英文)[J]. 劉海龍,黃志威,康海笑,夏春谷,陳靜. 催化學報. 2016(05)
[5]MgO、CaO助劑對CO2加氫制備甲醇CuO-ZnO-Al2O3催化劑性能的影響[J]. 高文桂,王華,韓沖,劉文艷,王禹皓,賈淼堯. 化工進展. 2014(11)
[6]丙三醇與苯胺在CeO2促進的Cu/SiO2-Al2O3催化劑上氣相合成3-甲基吲哚[J]. 朱楠楠,張躍,霍曉敏,孫琪,石雷. 石油化工. 2014(02)
[7]Highly selective synthesis of 3-methylindole from glycerol and aniline over Cu/NaY modifed by K2O[J]. Yan-Xi Cui,Li-Dong Sun,Qi Sun,Lei Shi. Chinese Chemical Letters. 2013(12)
[8]Co或Ni促進的Cu/SiO2-Al2O3催化劑上丙三醇和苯胺氣相合成3-甲基吲哚(英文)[J]. 包卓然,崔艷喜,孫鵬,孫琪,石雷. 物理化學學報. 2013(11)
[9]鐵促進的Cu/SiO2-Al2O3催化劑上高效氣相合成3-甲基吲哚[J]. 包卓然,霍曉敏,孫立冬,孫琪,石雷. 應用化學. 2013(10)
[10]微波輔助溶膠-凝膠法合成MgO納米粒子及其催化合成Hantzsch1,4-二氫吡啶性能(英文)[J]. Hakimeh MIRZAEI,Abolghasem DAVOODNIA. 催化學報. 2012(09)
碩士論文
[1]銀基催化劑上由甘油和苯胺高效氣相合成3-甲基吲哚[D]. 魏婷.遼寧師范大學 2016
[2]氧化鈰助劑對不同SiO2-Al2O3載體擔載的Cu/SiO2-Al2O3氣相催化合成3-甲基吲哚的作用[D]. 張躍.遼寧師范大學 2012
[3]鋅、鈉、鉀助劑對Cu/SiO2-Al2O3氣相催化合成3-甲基吲哚的影響[D]. 孫薇.遼寧師范大學 2011
本文編號:3664356
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