多氯聯(lián)苯化合物、烯烴類物質(zhì)等在人類活動中有多種用途,應用范圍廣,但是伴隨著人類活動的進行其被大量排放到環(huán)境中,造成了嚴重的環(huán)境和健康問題。這兩者化合物都屬于揮發(fā)性有機物污染物,其中多氯聯(lián)苯因其殘留在環(huán)境中的強持久性等特點,又稱為持久性有機污染物。它們均能以氣態(tài)形式存在于大氣中。由于大氣中存在OH、NO₃、O₃、Cl等活性物質(zhì),這些有機化合物在復雜的大氣中容易發(fā)生大氣氧化反應,造成大氣中的臭氧含量升高,也可能造成二次有機氣溶膠的形成。因此研究它們在大氣中的反應機理以及氣相反應動力學有助于理解大氣化學過程,改善大氣環(huán)境污染問題。有機污染物的大氣氧化反應的反應途徑復雜多樣,并且生成的產(chǎn)物或中間體因壽命短或產(chǎn)率非常低而很難被捕獲,所以僅依靠常規(guī)的實驗設備很難推測出具體的反應機理的和生成物的結構或產(chǎn)率。理論計算方法可以預測反應過程中的中間體結構和產(chǎn)物產(chǎn)率,以及不同反應途徑的分支比,實現(xiàn)對整個大氣氧化反應機理的模擬和預測,在大氣化學研究方面有著至關重要的作用。因此在本論文中使用量子化學和氣相反應動力學相結合的方法計算研究了大氣中多氯聯(lián)苯化合物與OH自由基... 

【文章頁數(shù)】：91 頁

【學位級別】：碩士

【文章目錄】：
摘要
Abstract
第一章 緒論
    1.1 引言
    1.2 持久性有機污染物
        1.2.1 持久性有機污染物的種類、來源與危害
        1.2.2 多氯聯(lián)苯化合物的來源及影響
        1.2.3 多氯聯(lián)苯與OH自由基的大氣氧化反應簡述
    1.3 揮發(fā)性有機化合物
        1.3.1 揮發(fā)性有機化合物的分類、來源與危害
        1.3.2 芳香化合物與OH自由基的大氣氧化反應簡述
        1.3.3 烯烴與OH自由基的大氣氧化反應簡述
    1.4 本論文研究的內(nèi)容和意義
第二章 計算理論基礎與方法
    2.1 引言
    2.2 計算的理論基礎
        2.2.1 基組
        2.2.2 密度泛函理論
        2.2.3 反應動力學計算
        2.2.4 經(jīng)典過渡態(tài)理論
        2.2.5 微正則過渡態(tài)理論
    2.3 計算常用的方法
        2.3.1 Single-Reference方法
        2.3.2 組合計算
第三章 多氯聯(lián)苯化合物的大氣氧化機理研究
    3.1 引言
    3.2 理論計算方法
    3.3 結果與討論
        3.3.1 聯(lián)苯在大氣中的降解反應
        3.3.2 氯苯與OH自由基在大氣中的加成反應
        3.3.3 PCBs與 OH自由基在大氣中的加成反應
        3.3.4 對全球環(huán)境的影響
    3.4 本章小結
第四章 NO條件下烯烴與OH自由基的反應
    4.1 引言
    4.2 實驗材料與方法
        4.2.1 實驗試劑
        4.2.2 實驗原理
        4.2.3 OH自由基的生成方法
    4.3 實驗裝置
        4.3.1 OH自由基的生成裝置
        4.3.2 氣相反應的氣路裝置
    4.4 實驗結果
        4.4.1 氣路中HONO氣體的檢測
        4.4.2 碳數(shù)對烯烴反應的影響
        4.4.3 溫度對烯烴反應的影響
    4.5 本章小結
結論與展望
參考文獻
攻讀碩士學位期間取得的研究成果
致謝
附件


【參考文獻】：
期刊論文
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本文編號：3661647